Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции

Приведены результаты исследования фазовых переходов радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr с поверхности загрязненных металлоконструкций в твердую составляющую сварочного аэрозоля (ТССА), шлаковую корку и наплавленный металл при наплавке штучными электродами. Показано, что радиоактивность ТССА обусловлена адсо...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:

Bibliographische Detailangaben
Datum:	2011
Hauptverfasser:	Эннан, А.А., Киро, С.А., Опря, В.Е., Огородников, Б.И., Краснов, В.А., Мейер-Воробец, А. де, Дарчук, Л., Хоременс, Б.
Format:	Artikel
Sprache:	Russian
Veröffentlicht:	Інститут електрозварювання ім. Є.О. Патона НАН України 2011
Schriftenreihe:	Автоматическая сварка
Schlagworte:	Научно-технический раздел
Online Zugang:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/102781
Tags:	Tag hinzufügen Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции / А.А. Эннан, С.А. Киро, М.В. Опря, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов, А. де Мейер-Воробец, Л.Дарчук, Б. Хоременс // Автоматическая сварка. — 2011. — № 7 (698). — С. 31-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-102781
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1027812016-06-13T03:05:25Z Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции Эннан, А.А. Киро, С.А. Опря, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Мейер-Воробец, А. де Дарчук, Л. Хоременс, Б. Научно-технический раздел Приведены результаты исследования фазовых переходов радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr с поверхности загрязненных металлоконструкций в твердую составляющую сварочного аэрозоля (ТССА), шлаковую корку и наплавленный металл при наплавке штучными электродами. Показано, что радиоактивность ТССА обусловлена адсорбцией про- дуктов термолиза Cs₂CO₃ (Cs₂O, Cs₂O₂, Cs), шлака (загрязнением его ⁹⁰Sr и ¹³⁷Сs), поверхности наплавленного металла (образованием моноферрита (CsFeO₂) и/или полиферритов (Cs₂O⋅6Fe₂O₃ и CsFe₁₁O₁₇) цезия). Установленная эмпирическая зависимость удельной активности ¹³⁷Сs в составе ТССА от поверхностной активности ¹³⁷Сs может быть использована при прогнозировании радиоактивного загрязнения воздуха в рабочей зоне и нормировании расхода средств индивидуальной защиты органов дыхания. The paper presents the results of investigation of phase transitions of ¹³⁷Cs and ⁹⁰Sr radionuclides from the surface of contaminated metal structures to the solid component of welding aerosol (SCWA), slag crust and deposited metal in metal surfacing with stick electrodes. It is shown that SCWA radioactivity is due to adsorption of thermolysis products of Cs₂CO₃ (Cs₂O, Cs₂O₂, Cs), slag — its contamination by ⁹⁰Sr and ¹³⁷Cs, deposited metal surface — formation of monoferrite (CsFeO₂ and CsFe₁₁O₁₇) and polyferrites (Cs₂O⋅6Fe₂O₃ and CsFe₁₁O₁₇) of cesium. The established empirical dependence of specific activity of ¹³⁷Cs in SCWA composition on surface activity of ¹³⁷Cs can be used in forecasting the radioactive contamination of air in the working zone and rating the need for personal protective gear for respiratory organs. 2011 Article Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции / А.А. Эннан, С.А. Киро, М.В. Опря, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов, А. де Мейер-Воробец, Л.Дарчук, Б. Хоременс // Автоматическая сварка. — 2011. — № 7 (698). — С. 31-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. 0005-111X http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/102781 621.791:614.7+621.039.7. ru Автоматическая сварка Інститут електрозварювання ім. Є.О. Патона НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Научно-технический раздел Научно-технический раздел
spellingShingle	Научно-технический раздел Научно-технический раздел Эннан, А.А. Киро, С.А. Опря, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Мейер-Воробец, А. де Дарчук, Л. Хоременс, Б. Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции Автоматическая сварка
description	Приведены результаты исследования фазовых переходов радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr с поверхности загрязненных металлоконструкций в твердую составляющую сварочного аэрозоля (ТССА), шлаковую корку и наплавленный металл при наплавке штучными электродами. Показано, что радиоактивность ТССА обусловлена адсорбцией про- дуктов термолиза Cs₂CO₃ (Cs₂O, Cs₂O₂, Cs), шлака (загрязнением его ⁹⁰Sr и ¹³⁷Сs), поверхности наплавленного металла (образованием моноферрита (CsFeO₂) и/или полиферритов (Cs₂O⋅6Fe₂O₃ и CsFe₁₁O₁₇) цезия). Установленная эмпирическая зависимость удельной активности ¹³⁷Сs в составе ТССА от поверхностной активности ¹³⁷Сs может быть использована при прогнозировании радиоактивного загрязнения воздуха в рабочей зоне и нормировании расхода средств индивидуальной защиты органов дыхания.
format	Article
author	Эннан, А.А. Киро, С.А. Опря, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Мейер-Воробец, А. де Дарчук, Л. Хоременс, Б.
author_facet	Эннан, А.А. Киро, С.А. Опря, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Мейер-Воробец, А. де Дарчук, Л. Хоременс, Б.
author_sort	Эннан, А.А.
title	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
title_short	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
title_full	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
title_fullStr	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
title_full_unstemmed	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
title_sort	фазовые переходы ¹³⁷cs и ⁹⁰sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции
publisher	Інститут електрозварювання ім. Є.О. Патона НАН України
publishDate	2011
topic_facet	Научно-технический раздел
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/102781
citation_txt	Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции / А.А. Эннан, С.А. Киро, М.В. Опря, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов, А. де Мейер-Воробец, Л.Дарчук, Б. Хоременс // Автоматическая сварка. — 2011. — № 7 (698). — С. 31-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос.
series	Автоматическая сварка
work_keys_str_mv	AT énnanaa fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT kirosa fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT oprâve fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT ogorodnikovbi fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT krasnovva fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT mejervorobecade fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT darčukl fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii AT horemensb fazovyeperehody137csi90srprinaplavkemetallanaradioaktivnozagrâznennyemetallokonstrukcii
first_indexed	2025-07-07T12:49:40Z
last_indexed	2025-07-07T12:49:40Z
_version_	1836992515042967552
fulltext	УДК 621.791:614.7+621.039.7 ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ 137Cs и 90Sr ПРИ НАПЛАВКЕ МЕТАЛЛА НА РАДИОАКТИВНО ЗАГРЯЗНЕННЫЕ МЕТАЛЛОКОНСТРУКЦИИ А. А. ЭННАН, д-р хим. наук, С. А. КИРО, канд. физ.-мат. наук, М. В. ОПРЯ, инж. (Физ.-хим. ин-т защиты окружающей среды и человека Министерства образования и науки Украины и НАН Украины, г. Одесса), В. Е. ХАН, канд. техн. наук, Б. И. ОГОРОДНИКОВ, д-р хим. наук, В. А. КРАСНОВ, канд. техн. наук (Ин-т проблем безопасности АЭС НАН Украины, г. Чернобыль), А. де МЕЙЕР-ВОРОБЕЦ, д-р хим. наук, Л. ДАРЧУК, канд. физ.-мат. наук, Б. ХОРЕМЕНС (Анверпен. ун-т, Бельгия) Приведены результаты исследования фазовых переходов радионуклидов 137Сs и 90Sr с поверхности загрязненных металлоконструкций в твердую составляющую сварочного аэрозоля (ТССА), шлаковую корку и наплавленный металл при наплавке штучными электродами. Показано, что радиоактивность ТССА обусловлена адсорбцией про- дуктов термолиза Cs2CO3 (Cs2O, Cs2O2, Cs), шлака (загрязнением его 90Sr и 137Сs), поверхности наплавленного металла (образованием моноферрита (CsFeO2) и/или полиферритов (Cs2O⋅6Fe2O3 и CsFe11O17) цезия). Установленная эмпирическая зависимость удельной активности 137Сs в составе ТССА от поверхностной активности 137Сs может быть использована при прогнозировании радиоактивного загрязнения воздуха в рабочей зоне и нормировании расхода средств индивидуальной защиты органов дыхания. К л ю ч е в ы е с л о в а : дуговая наплавка, радиоактивно загрязненные металлоконструкции, сварочный аэрозоль, шлаковая корка, наплавленный металл, активность радио- нуклидов 137Сs, 90Sr, фазовые переходы, объект «Укрытие» Опыт эксплуатации объекта «Укрытие» ЧАЭС по- казывает, что, несмотря на принятые меры (кон- тролирование и существенное уменьшение пос- тупления радиоактивных аэродисперсных частиц в окружающую среду), его радиоэкологическая опасность по-прежнему велика. Характерным при- мером загрязнения воздуха внутри и вне объекта «Укрытие» является образование радиоактивных аэрозолей при выполнении строительно-монтажных работ, в частности, при резке и ремонте повреж- денных и сварке новых металлоконструкций защит- ных барьеров и сооружений [1]. В этой связи теоретический и практический интерес представляют исследования закономер- ностей и механизма фазовых переходов радио- нуклидов с поверхности загрязненных металло- конструкций. Очевидно, что для контроля ради- ационной обстановки при эксплуатации объекта «Укрытие», прогнозирования эффективности ис- пользования индивидуальных и коллективных средств защиты органов дыхания персонала важ- но также знать интенсивность образования, дис- персный, а также химический состав образующей- ся ТССА [2, 3]. В настоящей работе представлены результаты исследования фазовых переходов радионуклидов 137Сs и 90Sr в ТССА, шлаковую корку и наплав- ленный металл при дуговой наплавке штучными электродами на радиоактивно загрязненные ме- таллические пластины. Спустя 25 лет после ава- рии на 4-м энергоблоке ЧАЭС именно названные бета-излучающие радионуклиды обусловливают поверхностное загрязнение металлоконструкций в помещениях и локальной зоне объекта «Укры- тие». Для исследований использовали пластины низ- коуглеродистой стали Ст3 размером 400×150×8 мм, на которых выполняли однопроходную нап- лавку металла электродами АНО-4 и УОНИ-13/45 диаметром 4 мм, применяемыми для сварки низ- коуглеродистых и низколегированных конструк- ционных сталей. С целью имитации радиоактивного загрязне- ния металлоконструкций объекта «Укрытие» на поверхность пластины методом накапывания рав- номерно наносили щелочно-карбонатные жидкие радиоактивные отходы (ЖРО), отобранные из водных скоплений в помещениях на нижних от- метках объекта «Укрытие» (помещения 012/7 и 014/2). Согласно действующей классификации ЖРО относятся к категории среднеактивных, на- ибольший вклад в их радиоактивность (далее ак- тивность) вносят изотопы 137Cs и 90S. После вы- сыхания ЖРО на поверхности пластин образуется слой ржавчины. Данные об исходном значении поверхностной активности пластин Aп, подготовленных для ис- следования, приведены в табл. 1. А. А. Эннан, С. А. Киро, М. В. Опря, В. Е. Хан, Б. И. Огородников, В. А. Краснов, А. де Мейер-Воробец, Л. Дарчук, Б. Хоременс, 2011 7/2011 31 Наплавку электродного металла на пластины осуществляли в шкафу объемом 0,7 м3 (рис. 1, а) при двух значениях погонной энергии сварки Ei (электрическая энергия, расходуемая на еди- ницу длины шва Ei = IU/v, где I — постоянный ток обратной полярности; U — напряжение; v — скорость перемещения электрода): 0,8 кДж/мм (I = 110 А, U = 24 В, v = 3,3 мм/с) и 1,3 кДж/мм (I = 200 А, U = 33 В, v = 5 мм/с). Положение электрода по отношению к пластине — верти- кальное. Факел ТССА локализовали с помощью зонта, установленного на расстоянии 0,4 м над ду- гой. При этом скорость подачи газовоздушной сме- си по гибкому шлангу (диаметром 0,06 м) в пробо- отборную камеру (высотой 1,9 и диаметром 0,19 м) (см. рис. 1, б) составляла 75 дм3/с. Скорость воздушного потока в точках отбора представительных проб ТССА составляла 2,7±0,2 м/с, концентрация ТССА в камере изме- нялась в диапазоне 50…200 мг/м3 в зависимости от режима сварки и марки применяемых элект- родов. Для одновременного отбора проб ТССА: респирабельной фракции (ТССА2,5) — частиц с аэродинамическим диаметром менее 2,5 мкм, проникающих и осаждающихся в альвеолах лег- ких, использовали одноступенчатый импактор низкого давления LPI 2,5/10 дм3/мин (производства Air Di- agnostic and Engineering Inc., USA), снаряженный фильтром (Teflon membrane filter TK15-G3M); для час- тиц размером 0,005…20,000 мкм (ТССАtot) — импактор той же марки, но без разделительной пластины. Время отбора проб варьировали в пределах 10…60 с, взвешивание фи- льтров до и после отбора проб про- изводили с точностью 5⋅10–6 г в оди- наковых условиях (время кондицио- нирования не менее 48 ч, T = (20±1) °С, влажность воздуха (50±5) %). Для определения активности 137Cs в пробах использовали гамма- спектрометр с германиевым детекто- ром GL2020, имеющим входное бериллиевое окно толщиной 0,5 мм, с энергетическим разрешением 1,6 кэВ для энергии гамма-квантов 1,33 МэВ 60Co. Минимальная определяемая активность 137Cs равнялась (0,1±0,02) Бк/пробе. Для расшиф- ровки спектров применяли программу Geniu-2000. Активность 90Sr в пробах определяли с помощью бета-спектрометра СЕБ-01 и низкофонового (фон (0,03±0,01 имп/с) альфа- и бета-счетчика «Tesla» NRR-610. Результаты гамма-спектрометрических иссле- дований проб ТССА2,5 и ТССАtot представлены на рис. 2. Интенсивность образования ТССА2,5 G2,5 и ТССАtot Gtot при Ei = 1,3 кДж/мм следу- ющая, мг/с: АНО-4 УОНИ-13/45 G2,5 ................................................ 10,2 12,5 Gtot ................................................ 13,1 15,3 Как следует из рис. 2, зависимость удельной активности 137Сs Aу в составе ТССА от поверх- ностной активности Aп пластин наилучшим об- разом описывается степенной закономерностью Aу = N(Aп) n. (1) Удельная активность респирабельной фракции ТССА2,5 на 20…30 % больше удельной активнос- ти ТССАtot. Последнее вполне объяснимо, если учесть, что термолиз карбоната 137Cs (Cs2CO3→Cs2O + CO2; 2Cs2О→Cs2O2 + 2Сs) про- исходит в воздушной среде при T ≥ 880 К, а в атмосфере углекислого газа — при T = 1065 К плавится без заметного разложения и только при более высокой температуре происходит его дис- социация с отщеплением CO2 [4]; принять, что продукты термолиза Cs2CO3 (Cs2O, Cs2O2, Cs), испаряющиеся с площади пластины, где T ≥ Tдис Cs2CO3, сорбируются всеми аэродисперсными Т а б л и ц а 1. Исходная поверхностная активность плас- тин, Бк/см2 № пластины 137Cs 90Sr 1 17 3,0 2 160 56,0 3 146 51,0 4 20 3,5 5 200 70,0 6 22 3,7 7 100 35,0 Рис. 1. Экспериментальная установка: а — сварочный шкаф с зонтом; б — пробоотборная камера, оснащенная импакторами 32 7/2011 частицами, а радиоактивность отобранных частиц пропорциональна площади их поверхности [1]. Действительно, частицы ТССА по дисперсно- му составу и механизму образования подразде- ляют на наноразмерные (менее 0,1 мкм), обра- зующиеся в результате конденсации паров сва- рочных материалов и свариваемых металлов; де- зинтеграции и разбрызгивания капель электрод- ного металла и расплава шлака размером более 0,5…1,0 мкм; агломераты в виде цепочек и клас- теров различной плотности из наноразмерных частиц размером более 0,1…0,2 мкм [5, 6]. При сварке штучными электродами в зоне дыхания сварщика на расстоянии 0,4…0,5 м от дуги пре- обладают частицы второго и третьего типов — 98…99 % массы ТССАtot [7], в области размера частиц 2,5…20,0 мкм массовая доля частиц де- зинтеграции в ТССАtot превышает 70 % [8]. Уместно также отметить существенную раз- ницу в соотношениях активностей 137Сs и 90Sr в ТССА и у наплавляемых пластин. В типичных условиях эксперимента (при Ei = 1,3 кДж/мм) и времени отбора проб (10…20 с) следы 90Sr (Aу( 137Сs)/Aу( 90Sr) = 135) обнаружены в составе ТССА2,5 только при наплавке металла на пластину № 5, где Aп( 137Сs)/Aп( 90Sr) = 2,86. При увеличении времени отбора проб ТССА2,5 до 50...60 с (m > > 2 мг) 90Sr обнаруживается, как и следовало ожидать, также при наплавке металла на пластины № 1–4, 6 и 7. Полученные результаты обусловлены, по на- шему мнению, незначительной упругостью пара оксида стронция (температура кипения которого составляет 3270 К) над расплавом в сварочной ванне, средняя температура которой лишь на 100…200 К превышает температуру плавления железа (Tпл ≈ 1812 К) [9], хотя в области катод- ного пятна она может достигать 2600 К [10]. Судя по представленным на рис. 2 данным, в сопоставимых условиях удельная активность ТССА2,5 при использовании электродов УОНИ- 13/45 в среднем на 45…65 % меньше, чем в слу- чае электродов АНО-4, хотя интенсивности их об- разования отличаются всего на 23 %. Это раз- личие, по-видимому, обусловлено бoльшим ко- личеством углекислого газа, образующегося при плавлении покрытия электродов УОНИ-13/45 [2], и в связи с этим замедлением реакции термолиза Cs2CO3 [4]. Очевидно, значения эмпирических коэффици- ентов N и n в уравнении (1) зависят от состава покрытия электродов и принятые изменения по- гонной энергии сварки примерно в 1,6 раза ска- зываются при этом несущественно. Действитель- но, исходя из общетеоретических представлений, N функционально зависит от отношения скорости приращения зоны испарения 137Сs и двух его ок- сидов (ΔS/Δt = Lv (здесь L — ширина зоны ис- парения) к интенсивности образования ТССА G N = f ⎛⎜ ⎝ ΔS ⁄ Δt G ⎞ ⎟ ⎠ . В то же время при сварке штучными элект- родами имеет место пропорциональная зависи- мость интенсивности образования ТССА от мощ- ности дуги G ≈ IU = Eiv [2] и, как следует из работы [11], подобным образом происходит при- ращение зоны нагрева, где T ≥ 880 К, зависит от мощности электрической дуги при переме- щении линейного источника тепла в процессе нап- лавления металла на тонкую пластину ΔS/Δt ~ Eiv. Таким образом, ширина зоны нагрева L880 на пластине, ограниченной изотермой T = 880 К, в условиях эксперимента (Ei = 1,3 кДж/мм, v = = 0,5 см/с, I = 200 А, U = 33 В) равна [11] Рис. 2. Зависимость удельной активности 137Сs Aу в ТССА2,5 (штриховая кривая) и ТССАtot (сплошная) от поверхностной активности 137Сs Aп пластин при использовании электродов АНО-4 (а) и УОНИ-13/45 (б): кружки — ТССА2,5; квадра- ты — ТССАtot; светлые значки — при Ei = 1,3 кДж/мм; темные — при Ei = 0,8 кДж/мм 7/2011 33 L880 = √⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯2 ⁄ (πe)ηEi cρdΔT ≈ 2,2 см, где η ≈ 0,8 — коэффициент полезного действия источника постоянного сварочного тока при свар- ке штучными электродами [10]; d = 0,8 см — толщина пластины; ΔT = 880…300 К — прира- щение температуры; cρ ≈ 5 Дж/(см3⋅К) — объем- ная теплоемкость низкоуглеродистой стали. С учетом изложенного выше можно было ожи- дать, что при наплавлении металла на пластину № 5 (Aп = 200 Бк/см2) с ее поверхности каждую секунду будут поступать в газовую фазу продукты термолиза карбоната 137Сs, активность которых составляет Aрасч = AпL880v ≈ 220 Бк/с. Фактическая же, определенная эксперимен- тально при использовании электродов АНО-4 (Gtot = 13,1 мг/с; G2,5 = 10,2 мг/с; Aу(ТССА2,5) = = 7,6 Бк/мг; Aу(ТССАtot = 6 Бк/мг) активность ТССА равна Aэксп = GtotAу(ТССАtot) ≈ G2,5Aу(ТССА2,5) ≈ 78 Бк/с, т. е. Aэксп в 2,8 раза меньше Aрасч и приблизи- тельно в 1,4 раза меньше, чем могло бы поступить из зоны наплавляемого шва (Lш = 1,1 см, где T > > Tпл Fe): Aш = AпLшv ≈ 110 Бк/с. Судя по значениям Aрасч, Aэксп и Aш очевидно, что термолиз Cs2CO3 сопровождается переходом 137Сs не только в газовую, но и в другие фазы. В процессе дезактивации наплавленных пластин удалось установить, что 137Сs содержится в шлаке, а также в поверхностном слое металла шва. Причем радиоактивный шлак удалялся механическим пу- тем, а дезактивация поверхностного слоя наплав- ленного металла осуществлена лишь в результате кислотного травления поверхности шва. Косвенное подтверждение перехода 137Сs в по- верхностный слой при наплавке металла было по- лучено следующим образом. На поверхность двух покрытых ржавчиной пластин размером 30×30×1,5 мм из низкоуглеро- дистой стали Ст3 способом накапывания нано- сили раствор Cs2CO3, для приготовления которого использовали образцовый радиоактивный раствор 137Сs (без носителя) в хлоридной форме. Высу- шенные пластины (образцы № 8 и 9), начальная активность которых A0 составляла соответственно 5700 и 870 Бк, помещали в предварительно наг- ретую до 1300 К муфельную печь и при этой температуре прокаливали определенное время. За- тем образцы вынимали, охлаждали и измеряли активность At. Указанную последовательность операций (циклов) повторяли трижды. Результаты исследо- вания динамики дезактивации пластин № 8 и 9 приведены в табл. 2 и на рис. 3. Из полученных данных следует, что процесс дезактивации поверхности пластин достаточно хорошо (R2 = 0,915) описывается кинетическим уравнением At A0 = exp (–kt), (2) где A0 — начальная активность 137Cs на пластине; k = 0,203 мин–1 — константа скорости процесса испарения продуктов термолиза (дезактивации пластин) при T = 1300 К; t — текущее время про- каливания; в условиях эксперимента радиоактив- ность пластины № 8 уменьшилась на 89 %, а плас- тины № 9 — на 95,6 %; для полной дезактивации пластин (после трех циклов их прокалки) доста- точно снять механическим путем легкоудаляемый слой с загрязненной поверхности. Таким образом, полученные в Чернобыле ре- зультаты исследований — это первая попытка ус- тановить закономерности и механизм фазовых пе- реходов радионуклидов 137Сs и 90Sr с поверхности Т а б л и ц а 2. Динамика дезактивации пластин при про- калке при T = 1300 К № цикла Пластина № 8 (A0 = 5700 Бк) Пластина № 9 (A0 = 870 Бк) продолжитель- ность нагрева, мин At, Бк продолжитель- ность нагрева, мин At, Бк 1 3 2900 6 230 2 5 1200 5 48 3 5 630 5 38 Рис. 3. Зависимость ln (At/A0) от продолжительности нагрева пластин при T = 1300 K 34 7/2011 загрязненных металлоконструкций в ТССА при наплавке металла штучными электродами. Полученные нами результаты дают основания утверждать, что при сварке, наплавке и резке ра- диоактивно загрязненных 137Сs и 90Sr металло- конструкций имеют место конкурирующие фазо- вые переходы: Г→Т, сопровождающийся образо- ванием радиоактивных аэродисперсных частиц ТССА в результате адсорбции паров продуктов термолиза Cs2CO3; Г→Т и Т→Т, приводящие к радиоактивному загрязнению шлака 90Sr и 137Сs и поверхностного слоя наплавляемого металла 137Сs. В последнем случае при температуре 950…1000 К происходит, скорее всего, взаимо- действие оксида железа (Τпл ≈ 1838 К) с карбо- натом/оксидом цезия и образуются (в зависимости от мольного соотношения Cs2CO3/Fe2O3) моно- феррит (CsFeO2) и/или полиферриты (Cs2O⋅6Fe2O3 и CsFe11O17) цезия [12, 13]. Установленные эмпирические зависимости могут быть использованы при прогнозировании радиоактивного загрязнения воздуха в рабочей зо- не и нормировании расхода средств индивиду- альной защиты органов дыхания. 1. Огородников Б. И., Пазухин Э. М., Ключников А. А. Ради- оактивные аэрозоли объекта «Укрытие»: 1986–2006 гг. — Чернобыль: Изд. Ин-та проблем безопасности АЭС НАН Украины, 2008. — 456 с. 2. Металлургия дуговой сварки. Процессы в дуге и плавле- ние электродов / И. К. Походня, В. Н. Горпенюк, С. С. Миличенко и др. — Киев: Наук. думка, 1990. — 224 с. 3. Эннан А. А. Физико-химические основы улавливания, нейтрализации и утилизации сварочных аэрозолей // Тр. 1-й Междунар. науч.-практ. конф. «Защита окружающей среды, здоровье, безопасность в сварочном производс- тве», г. Одесса, 11–13 сент. 2002 г. — Одесса: Астроп- ринт, 2002. — С. 10–37. 4. Плющев В. Е., Степин Б. Д. Химия и технология соеди- нений лития, рубидия и цезия. — М.: Химия, 1970. — 408 с. 5. Zimmer A. T., Biswas P. Characterization of the aerosols re- sulting from arc welding processes // J. Aerosol Sci. — 2001. — 32(8). — P. 993–1008. 6. Jenkins N. T., Pierce W. M. G., Eagar T. W. Particle size dis- tribution of gas metal and flux cored arc welding fumes // Welding J.— 2005. — 84(10). — P. 156–163. 7. Characterization of welding fume from SMAW electrodes / J. W. Sowards, J. C. Lippold, D. W. Dickinson, A. J. Rami- rez // Welding Res. — 2008. — 81, № 4. — P. 106–112. 8. О составе ингаляционных частиц сварочного аэрозоля / А. А. Эннан, М. В. Опря, С. А. Киро, А. Воробец // Мате- риалы XXIV науч. конф. стран СНГ «Дисперсные систе- мы». — Одесса: Астропринт, 2010. — С. 327–330. 9. Походня И. К. Газы в сварных швах. — М.: Машиност- роение, 1972. — 256 с. 10. Ерохин А. А. Основы сварки плавлением. Физико-хими- ческие закономерности. — М.: Машиностроение, 1973. — 448 с. 11. Теория сварочных процессов / В. В. Фролов, В. Н. Вол- ченко, М. В. Ямпольский и др. — М.: Высш. шк., 1988. — 559 с. 12. Качалов Д. В., Степанов Е. Г., Котельников Г. Р. Иссле- дование процессов образования каталитически активных ферритов щелочных металлов // Изв. вузов. Химия и хим. технология. — 2008. — 51, № 7. — С. 45–47. 13. Randhawa B. S. Mossbauer study on thermal decomposition of cesium tris(oxalato)ferrate(III) dehydrate // J. Radioanaly- tical and Nuclear Chemistry, Letters. — 1995. — 201(1). — P. 57–63. The paper presents the results of investigation of phase transitions of 137Cs and 90Sr radionuclides from the surface of contaminated metal structures to the solid component of welding aerosol (SCWA), slag crust and deposited metal in metal surfacing with stick electrodes. It is shown that SCWA radioactivity is due to adsorption of thermolysis products of Cs2CO3 (Cs2O, Cs2O2, Cs), slag — its contamination by 90Sr and 137Cs, deposited metal surface — formation of monoferrite (CsFeO2 and CsFe11O17) and polyferrites (Cs2O-6Fe2O3 and CsFe11O17) of cesium. The established empirical dependence of specific activity of 137Cs in SCWA composition on surface activity of 137Cs can be used in forecasting the radioactive contamination of air in the working zone and rating the need for personal protective gear for respiratory organs. Поступила в редакцию 20.05.2011 МЕЖДУНАРОДНАЯ НАУЧНО-МЕТОДИЧЕСКАЯ КОНФЕРЕНЦИЯ 26 сентября 2011 г. Харьков, ХАДИ Кафедра технологии металлов и материаловедения им. А. М. Петриченко Организаторы: Харьковский национальный автомобильно-дорожный университет (ХАДИ), ЗАО НПО «Аэрокосмоэкология Украины, Московский автомобильно-дорожный институт» (МАДИ), Институт металлургии и материаловедения им. А. А. Байкова, Белгородский ГТУ им. В. Г. Шухова, ГП «Завод им. В. А. Малышева». Тематика конференции: актуальные проблемы определения твердости материалов кинети- ческим индентированием; современное материаловедение — состояние, проблемы, перспективы; технологии конструкционных материалов: литейное производство; сварочное производство; обра- ботка металлов резанием; обработка металлов давлением. Контакты: mvi@khadi, kharkov.ua 7/2011 35

Фазовые переходы ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при наплавке металла на радиоактивно загрязненные металлоконструкции

Institution

Ähnliche Einträge