Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций

Представлены результаты исследования влияния основных параметров процесса сварки на закономерности перехода радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в сварочный аэрозоль. Удельная активность ¹³⁷Cs в сварочном аэрозоле убывает по степенному закону с уменьшением поверхностной активности наплавляемых пластин, зависи...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2011
Автори:	Эннан, А.А., Опря, М.В., Киро, С.А., Хан, В.Е., Огородников, Б.И., Краснов, В.А.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України 2011
Назва видання:	Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
Теми:	Проблеми Чорнобиля
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/112987
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций / А.А Эннан, М.В. Опря, С.А Киро, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2011. — Вип. 17. — С. 139–146. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-112987
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1129872017-10-11T17:04:55Z Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций Эннан, А.А. Опря, М.В. Киро, С.А. Хан, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Проблеми Чорнобиля Представлены результаты исследования влияния основных параметров процесса сварки на закономерности перехода радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в сварочный аэрозоль. Удельная активность ¹³⁷Cs в сварочном аэрозоле убывает по степенному закону с уменьшением поверхностной активности наплавляемых пластин, зависит от состава покрытия электродов и не зависит от погонной энергии сварки. Активность респирабельной фракции сварочного аэрозоля превышает на 20 – 30 % активность сварочного аэрозоля в целом. Представлено результати дослідження впливу основних параметрів процесу зварювання на закономірності переходу радіонуклідів ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr у зварювальний аерозоль. Питома активність ¹³⁷Cs у зварювальному аерозолі убуває за степеневим законом зі зменшенням поверхневої активності пластин, що наплавляються, залежить від складу покриття електродів і не залежить від погонної енергії зварки. Активність респірабельної фракції зварювального аерозолю перевищує на 20 – 30 % активність зварювального аерозолю в цілому. The results of research of main parameters of welding process influence to ¹³⁷Cs and ⁹⁰Sr radionuclides transition regularity in a welding aerosol are demonstrated. The ¹³⁷Cs specific activity in welding aerosol decreases according to power law with lessening of surface activity of plates being welded on, and depends on content of electrode cover and does not depend on welding heat input. Respirable fraction activity of welding aerosol exceeds at 20 – 30 % the welding aerosol activity as a whole. 2011 Article Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций / А.А Эннан, М.В. Опря, С.А Киро, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2011. — Вип. 17. — С. 139–146. — Бібліогр.: 11 назв. — рос. 1813-3584 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/112987 621.791:614.7 + 621.039.7 ru Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Проблеми Чорнобиля Проблеми Чорнобиля
spellingShingle	Проблеми Чорнобиля Проблеми Чорнобиля Эннан, А.А. Опря, М.В. Киро, С.А. Хан, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А. Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
description	Представлены результаты исследования влияния основных параметров процесса сварки на закономерности перехода радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в сварочный аэрозоль. Удельная активность ¹³⁷Cs в сварочном аэрозоле убывает по степенному закону с уменьшением поверхностной активности наплавляемых пластин, зависит от состава покрытия электродов и не зависит от погонной энергии сварки. Активность респирабельной фракции сварочного аэрозоля превышает на 20 – 30 % активность сварочного аэрозоля в целом.
format	Article
author	Эннан, А.А. Опря, М.В. Киро, С.А. Хан, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А.
author_facet	Эннан, А.А. Опря, М.В. Киро, С.А. Хан, В.Е. Огородников, Б.И. Краснов, В.А.
author_sort	Эннан, А.А.
title	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
title_short	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
title_full	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
title_fullStr	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
title_full_unstemmed	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
title_sort	образование аэрозолей-носителей ¹³⁷cs и ⁹⁰sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций
publisher	Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
publishDate	2011
topic_facet	Проблеми Чорнобиля
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/112987
citation_txt	Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций / А.А Эннан, М.В. Опря, С.А Киро, В.Е. Хан, Б.И. Огородников, В.А. Краснов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2011. — Вип. 17. — С. 139–146. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.
series	Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
work_keys_str_mv	AT énnanaa obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij AT oprâmv obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij AT kirosa obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij AT hanve obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij AT ogorodnikovbi obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij AT krasnovva obrazovanieaérozolejnositelej137csi90srprisvarkeradioaktivnozagrâznennyhmetallokonstrukcij
first_indexed	2025-07-08T04:59:29Z
last_indexed	2025-07-08T04:59:29Z
_version_	1837053536749223936
fulltext	ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 139 УДК 621.791:614.7 + 621.039.7 А. А Эннан1, М. В. Опря1, С. А Киро1, В. Е. Хан2, Б. И. Огородников2, В. А. Краснов2 1 Физико-химический институт защиты окружающей среды и человека МОН и НАН Украины, Одесса 2 Институт проблем безопасности АЭС НАН Украины, Чернобыль ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ-НОСИТЕЛЕЙ 137Сs И 90Sr ПРИ СВАРКЕ РАДИОАКТИВНО ЗАГРЯЗНЕННЫХ МЕТАЛЛОКОНСТРУКЦИЙ Представлены результаты исследования влияния основных параметров процесса сварки на за- кономерности перехода радионуклидов 137Сs и 90Sr в сварочный аэрозоль. Удельная активность 137Сs в сварочном аэрозоле убывает по степенному закону с уменьшением поверхностной активности наплавляемых пластин, зависит от состава покрытия электродов и не зависит от погонной энергии сварки. Активность респирабельной фракции сварочного аэрозоля превышает на 20 – 30 % актив- ность сварочного аэрозоля в целом. Ключевые слова: сварочные аэрозоли, респирабельная фракция, активность радионуклидов 137Сs, 90Sr, объект «Укрытие». Введение Опыт эксплуатации объекта «Укрытие» ЧАЭС показывает, что хотя поступление ра- диоактивных аэродисперсных частиц в окружающую среду существенно уменьшилось и стало частично контролируемым, оно по-прежнему представляет большую радиоэкологиче- скую опасность [1]. Характерным примером загрязнения воздушных масс внутри и вне объ- екта «Укрытие» является образование радиоактивных аэрозолей в процессе проведения строительно-монтажных работ [1]. При возведении новых защитных барьеров и сооружений значительный объем работ приходится на резку и сварку металлоконструкций. В этой связи особый интерес представляют исследования закономерностей и механизма перехода радио- нуклидов с поверхности загрязненных металлоконструкций в сварочный аэрозоль. Очевид- но, что для контроля радиационной обстановки при эксплуатации объекта «Укрытие», про- гнозирования эффективности использования индивидуальных и коллективных средств защи- ты персонала важно также знать интенсивность эмиссии, дисперсность и химический состав твердой составляющей сварочного аэрозоля (ТССА) [2] (зависит от техники, режима и про- странственного положения сварки; составов электродного покрытия, основного и присадоч- ного металлов [3]). В данной работе исследовано влияние основных параметров процесса сварки на зако- номерности перехода радионуклидов 137Сs и 90Sr в сварочный аэрозоль. Спустя 25 лет после аварии на 4-м энергоблоке ЧАЭС именно они определяют поверхностное загрязнение метал- локонструкций бета-излучающими нуклидами в помещениях и локальной зоне объекта «Укрытие». Материалы и методика эксперимента Для исследований выбраны пластины низкоуглеродистой стали Ст3 размером 400 Ч 150 Ч 8 мм, на которые осуществляли однопроходную наплавку электродами АНО-4 с рутиловым (TiO2) и УОНИ 13/45 c карбонатно-флюоритовым (CaCO3-CaF3) покрытиями. Эти электроды диаметром 4 мм применяются для сваривания низкоуглеродистых и низколегиро- ванных конструкционных сталей. С целью имитации радиоактивного загрязнения металлоконструкций объекта «Укры- тие» на поверхность каждой пластины путем накапывания был равномерно нанесен радиоак- тивный раствор. Использовали жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) из водных скоплений в помещениях на нижних отметках объекта «Укрытие» (помещения 012/7, 014/2). Эти ЖРО по действующей в настоящее время классификации относятся к категории среднеактивных и представляют собой щелочно-карбонатные растворы. Наибольший вклад в их активность вносят изотопы 137Cs и 90Sr. После высыхания ЖРО на поверхности пластин образовался © А. А Эннан, М. В. Опря, С. А Киро, В. Е. Хан, Б. И. Огородников, В. А. Краснов, 2011 А. А ЭННАН, М. В. ОПРЯ, С. А КИРО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 140 слой ржавчины. В табл. 1 представлены исходные величины поверхностной активности (Ап) подготовленных для исследований пластин. Наплавку на пластины проводили в шкафу объемом 0,7 м3 (рис. 1, а) при двух значениях погонной энергии сварки Еі (электрическая энергия, расходуемая на единицу длины шва Ei = I · U/v, где I · U – мощность источника сварочного тока; v – скорость сварки): 0,8 кДж/мм (I = 110 А, U = 24 В, v = 3,3 мм/с) и 1,3 кДж/мм (I = 200 А, U = 33 В, v = 5 мм/с). Использо- вали постоянный ток обратной полярности. В сварочном шкафу на расстоянии 0,4 м от дуги располагался зонт, через который со скоростью 75 дм3/с забирали воздух с ТССА и по гофрированной трубе диамет- ром 0,1 м и длиной 3 м направляли в про- боотборную камеру (см. рис. 1 б). Высота камеры 1,9 м, диаметр 0,19 м. В измерительном сечении камеры с помощью анемометра ИС-1 был измерен профиль скоростей потока воздуха и выбраны точки для отбора проб со скоростью 2,7 ± 0,2 м/с. Кон- центрация ТССА в трубе колебалась в диапазоне 50 ч 200 мг/м3 в зависимости от режима сварки и марки электрода. Отбор проб ТССА и его респирабельной фракции ТССА2,5 (частиц с аэродинамическим диаметром менее 2,5 мкм, проникающих и осаждающихся в альвеолах легких) осуществляли в одинаковых условиях с помощью одноступенчатых импакторов низ- кого давления LPI 2,5/10 дм3/мин (Air Diagnostic and Engineering Inc. USA). У одного из импак- торов были удалены сопло и разделительная пластина, предназначенная для улавливания частиц ТССА с аэродинамическим диаметром более 2,5 мкм. В результате на выходных фильтрах № пластины 137Cs 90Sr 1 17 3,0 2 160 56 3 146 51 4 20 3,5 5 200 70 6 22 3,7 7 100 35 а б Рис. 1. Экспериментальная установка: а - сварочный шкаф с воздухозаборником; б - камера для отбора проб импакторами. Таблица 1. Исходная поверхностная активность пластин (Бк/см2), подготовленных для исследований ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ-НОСИТЕЛЕЙ 137Сs И 90Sr ПРИ СВАРКЕ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 141 импакторов (Teflon membrane filters, TK15-G3M) из отобранного объема воздуха были улов- лены фракция ТССА2,5 и весь сварочный аэрозоль в целом (ТССАtot). Время отбора проб ва- рьировалось в пределах 10 ч 60 с, а взвешивание фильтров до и после отбора проб проводили с точностью 5·10-6 г в одинаковых условиях (время кондиционирования не менее 48 ч, t = 20 ± 1 єС, влажность 50 ± 5 %). Определение содержания 137Cs в пробах выполняли на гамма-спектрометре с герма- ниевым детектором GL2020, имеющим входное бериллиевое окно толщиной 0,5 мм и с энер- гетическим разрешением 1,6 кэВ для энергии гамма-квантов 1,33 МэВ 60Co. Минимальная определяемая активность 137Cs составила 0,1 ± 0,02 Бк/проба. Обработка спектров проводи- лась по алгоритмам, заложенным в программе Geniu-2000. Содержание 90Sr определяли с помощью бета-спектрометра СЕБ-01 и низкофонового (фон 0,03 ± 0,01 имп/с) альфа-, бета- счетчика “Tesla” NRR-610. Для определения элементного состава проб использовали метод рентгено– флуоресцентной (XRF) спектрометрии. Концентрации (мкг/см2) для 40 элементов (от алю- миния до свинца) были определены с помощью HEP ED (high-energy polarized beam energy- dispersive) XRF спектрометре Epsilon-5 (PANanalitical, Almeo, The Netherlands) по методике, описанной в [4]. Результаты экспериментов и их обсуждения Результаты гамма-спектрометрических измерений проб ТССА2,5 и ТССАtot представ- лены на рис. 2 и 3. Как видно, удельная активность 137Сs (Ау) в сварочном аэрозоле убывает с уменьше- нием поверхностной активности 137Сs в наплавляемых пластинах, причем для респирабель- Рис. 2. Зависимость удельной активности 137Сs (Ау) в сварочном аэрозоле (ТССАtot) и в респира- бельной фракции ТССА2,5 от поверхностной ак- тивности наплавляемых пластин 137Сs (Ап) при сварке электродами АНО-4: Ei = 1,3 кДж/мм: – ТССА2,5; – ТССАtot; Ei = 0,8 кДж/мм: – ТССА2,5; – ТССАтот. Аппроксимации: ТССА2,5; ТССАtot. 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 0 50 100 150 200 Ay = 0,17(Ап) 0,55 R2 = 1 R2 = 0,75 Ay = 0,19(Ап) 0,57 Ау, Бк/мг Ап, Бк/см2 Рис. 3. Зависимость удельной активности 137Сs (Ау) в сварочном аэрозоле (ТССАtot) и в респира- бельной фракции ТССА2,5 от поверхностной ак- тивности наплавляемых пластин 137Сs (Ап) при сварке электродами УОНИ 13/45: Ei = 1,3 кДж/мм: –ТССА2,5; – ТССАtot. Ei = 0,8 кДж/мм: – ТССА2,5; – ТССАtot. Аппроксимации: ТССА2,5; ТССАtot. Ау = 0,274·(Ап) 0,600 Ау = 0,158·(Ап) 0,672 0 1 2 3 4 5 6 7 8 0 50 100 150 200 250 Ап, Бк/см2 Ау, Бк/мг R2 = 0,99 R2 = 0,966 А. А ЭННАН, М. В. ОПРЯ, С. А КИРО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 142 ной фракции ТССА2,5 Ау в среднем на 20 ч 30 % выше. Этого и следовало ожидать, посколь- ку возгоняющиеся в результате термического воздействия процесса сварки на наплавляемый металл летучие формы 137Сs сорбируются частицами сварочного аэрозоля. Как известно, в ТССА по дисперсности и механизму образования можно выделить три группы частиц [5, 6]: 1) конденсационного происхождения размером менее 0,1 мкм; 2) дез- интеграционного происхождения размером более 0,5 мкм; 3) агломераты различных разме- ров и форм (в виде цепочек и рыхлых структур с различной плотностью упаковки), образо- ванные в результате коагуляции преимущественно частиц конденсационного происхожде- ния. Частицы дезинтеграции капель электродного металла и материалов покрытия электро- дов (массовая доля в области размеров 2,5 ч 20 мкм превышает 70 %) представляют собой сферы, на гладкой поверхности которых располагаются частицы конденсационного проис- хождениях [7]. Поэтому удельная активность 137Сs, которая пропорциональна удельной по- верхности частиц, будет больше для респирабельной фракции ТССА2,5. Следует также отметить, что соотношение активностей 137Сs и 90Sr в наплавляемых пластинах и сварочном аэрозоле не сохраняется. При типичных для условий эксперимента временах (10 ч 20 с) отбора проб 90Sr был обнаружен в ТССА2,5 только при наплавке пластин пятой серии (Еi = 1,3 кДж/мм) – при Ап( 137Сs)/Ап( 90Sr) = 2,86 отношение удельных активно- стей составляет Ау( 137Сs)/Ау( 90Sr) = 135. Только с увеличением времени отбора до 50 ч 60 с, когда масса осажденных аэрозолей превышала 2 мг, 90Sr был обнаружен в ТССА2,5 и при наплавке пластин других серий. Эти результаты согласуются с малой летучестью оксида стронция (температура кипения SrO 3270 К) из сварочной ванны, средняя температура кото- рой незначительно (100 ч 200 К) превышает температуру плавления железа, хотя в области катодного пятна она может достигать 2600 К [8]. Установлено, что наилучшее согласие с экспериментальными данными дает степен- ная зависимость удельной активности 137Сs в ТССА от поверхностной активности наплавля- емых пластин (см. рис. 2 и 3): Ау = N · (Ап) n, где N и n – эмпирические постоянные, величина которых зависит от вида покрытия электродов. Для респирабельной фракции ТССА2,5: N = 0,274 для электродов с рутиловым покрытием и N = 0,19 для электродов с карбонатно- флюоритовым покрытием; показатель n равен 0,6 и 0,57соответственно. Отметим, что чис- ленные значения N и n не зависят от погонной энергии сварки. Коэффициент N характеризу- ет отношение скорости изменения поверхности пластины (см2/с), с которой возгоняются ле- тучие формы 137Сs, и интенсивности выделений ТCСА (мг/с) в процессе наплавки. Интен- сивность выделений ТССА при сварке покрытыми электродами пропорционально зависит от электрической мощности дуги I · U = Еi · v, т.е. от произведения погонной энергии сварки на скорость сварки [2]. Такую же зависимость от I · U для движущегося линейного источника теплоты на пластине [9] имеет скорость изменения площади зоны, нагревающейся выше за- данной температуры. Именно этот случай моделирует наплавку пластины с глубоким про- плавлением. Последнее объясняет независимость коэффициента N в аппроксимационных формулах от режима сварки. По балансу активности 137Сs в процессе сварки оценим размеры зоны на пластине, с которой возгоняются радионуклиды цезия. Для оценки используем наши экспериментальные данные, полученные в опытах (Еi = 1,3 кДЖ/мм, v = 0,5 см/с, I = 200 А, U = 33 В): средние значения интенсивности выделений при наплавке пластин пятой серии электродами АНО-4 составляют Gtot = 13,1 мг/с для ТССАtot и G2,5= 10,2 мг/с для ТССА2,5, а удельные активности 137Сs – 6 и 7,6 Бк/мг соответственно. Следовательно, в единицу времени в сварочный аэро- золь переходит активность приблизительно 78 Бк. С другой стороны, полагая полный пере- ход радионуклидов 137Сs с пластины в аэрозоль, можно оценить скорость изменения площа- ди возгонки (∆S/∆t) и ее ширину (∆L): ∆S/∆t = 78 Бк/с / 200 Бк/см2 = 0,39 см2/с, ∆L = 0,39 см2/с / 0,5 см/с = 0,78 см. Сравнивая значение ∆L = 0,78 см с шириной шва наплав- ки 1,1 см (характеризует ширину сварочной ванны – зону на пластине, нагревающуюся выше температуры плавления железа, Тпл = 1805 К), видим, что предположение о полном переходе ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ-НОСИТЕЛЕЙ 137Сs И 90Sr ПРИ СВАРКЕ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 143 137Сs даже из сварочной ванны в аэрозоль не выполняется. Оценим ширину зоны, нагреваю- щейся выше 880 К (температура начала разложения карбоната цезия) по модели быстродви- жущегося линейного источника теплоты на плоскости [9]: ∆L = 2,2 484,0 = ∆⋅⋅ Ε⋅⋅ Tdcp iη см, (1) где η · Еi – эффективная погонная энергия сварки, Дж/см (при сварке покрытыми элек- тродами на постоянном токе η ≈ 0,8); d – толщина пластины; ∆Т – приращение темпера- туры (∆Т = 880 – 300 К); ср – объемная теплоемкость (для низкоуглеродистой стали ср ≈ 5 Дж/(см3 · К)). Таким образом, за единицу времени с поверхности пластины в сварочный аэрозоль должна перейти активность приблизительно 220 Бк/с (200 Бк/см2 · 2,2 см · 0,5 см/с), т.е. фак- тически в 2,8 раза больше, чем наблюдается в эксперименте. К сожалению, из-за габаритов пластин активность 137Сs в металле наплавки и шлаке не удалось измерить на гамма-спектрометре. Однако процедура дезактивации пластин показала, что 137Сs содержится не только в шлаке, но и в приповерхностных слоях металла наплавки и может быть удален только в процессе кислотного травления. Другим примером служит эксперимент по определению потерь 137Сs при прокалива- нии. Для него были использованы две подложки из низкоуглеродистой стали Ст3 размером 30 Ч 30 Ч 1,5 мм, покрытые естественным коррозионным слоем железа. На поверхность каж- дой подложки методом накапывания был нанесен определенный объем раствора 137Сs (без носителя), который был предварительно приготовлен из образцового раствора 137Сs путем перевода из слабокислого хлоридного состояния в нейтральный карбонатный раствор. После высыхания рабочего раствора подложки помещали в муфельную печь, предварительно нагретую до 1300 К, и выдерживали определенное время. Затем подложки вынимали, охла- ждали и измеряли активность 137Сs. Всю процедуру (цикл) повторяли три раза. Характерное время контактного нагрева подложек до 1300 К в муфельной печи (для каждого цикла) не превышало 60 с. Результаты измерений активности подложек приведены в табл. 2. Таблица 2. Измерение активности 137Сs на подложках в процессе их прогрева в муфельной печи при 1300 К Номер цикла Подложка № 1, исходная активность (А0) 5700 Бк Подложка № 2, исходная активность (А0) 870 Бк Продолжитель- ностьнагрева (∆t), мин Активность после завер- шения цикла (At), Бк Продолжитель- ностьнагрева (∆t), мин Активность после завер- шения цикла (At), Бк 1 3 2900 6 230 2 5 1200 5 48 3 5 630 5 38 После третьего цикла с каждой подложки был снят оксидный слой (легко удаляемый) и измерены их активности. Результаты показали, что вся активность после третьего цикла сосредоточена в оксидном слое. Как известно, на воздухе при температурах выше 880 К происходит термолиз карбо- ната цезия с образованием Cs2O. Напротив, в атмосфере СО2 карбонат Cs2CO3 плавится без разложения при Т ≈ 1140 К и только при более высоких температурах наблюдается его дис- социация с отщеплением СО2 [10]. В то же время при температурах, превышающих 950 ч 1000 К, начинается взаимодействие оксида железа с карбонатом цезия (при их смешении) с образованием (в зависимости от мольного соотношения Cs2CO3/Fe2O3) низколетучих моно- феррита (СsFeO2) или полиферритов (Cs2O·nFe2O3) цезия [11]. Наблюдаемый характер зависимости At от времени прокаливания подложек (см. табл. 2) можно объяснить преимущественным протеканием термолиза карбоната 137Сs. Дей- А. А ЭННАН, М. В. ОПРЯ, С. А КИРО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 144 ствительно, если считать, что процесс не лимитируется отводом СО2 и скорость реакции термолиза можно принять пропорциональной количеству неразложившегося к данному мо- менту времени карбоната 137Сs, то его текущее содержание (mt) на подложке будет изменять- ся по экспоненциальному закону )exp( kt m m o t −= , (2) где m0 – начальное содержание карбоната; k – константа скорости реакции; t - текущее время прокаливания. Текущая активность At карбоната 137Сs пропорциональна его содержанию на подлож- ке. На рис. 4 представлены данные табл. 2 в координатах ln(At/A0) и t. Как видим, процесс дезактивации подложек хорошо описывается кинетиче- ским уравнением (2) с k = 0,2 мин-1. Таким образом, благодаря термолизу Cs2CO3 за каждые 5 мин прокаливания его количество на подложке уменьшается в е-раз. А доли летучих форм 137Сs, возгоняющихся в ре- зультате прокаливания подложек, составили 89 % для подложки 1 (13 мин) и 96 % для подложки 2 (16 мин). Между тем физико-химические усло- вия протекания реакций термолиза и ферри- тообразования в зоне термического влияния процесса сварки на поверхности наплавляе- мых пластин существенно отличаются от рассмотренных выше, прежде всего темпе- ратурой и газодинамической обстановкой, определяющих массообмен и скорость ре- акций, а также продолжительностью взаи- модействия. Так, температура поверхности пластины из низкоуглеродистой стали вдоль оси наплавки в области нагрева (пе- ред движущейся сварочной дугой) меняется от 300 до 1900 К (средняя температура сварочной ванны), а характерные градиенты состав- ляют 300 ч 800 К/с в зависимости от Еi. Кроме того, высокое содержание СО2 в атмосфере дуги (образуется в результате диссоциации карбонатов покрытия электродов: мрамора УОНИ 13/45 и магнезита АНО-4) приводит к замедлению реакции термолиза Cs2CO3. Эти факторы в какой-то степени уравнивают условия протекания реакции ферритообразования и термолиза карбонатов цезия на поверхности наплавляемых пластин. Образующиеся на по- верхности пластины ферриты 137Сs не возгоняются, попадают в сварочную ванну и после остывания остаются в виде включений в шлаке и приповерхностных слоях металла шва. Как следствие, доля летучих форм 137Сs, возгоняющихся из зоны шва наплавки на пластине, не превышает 40 %. Результаты определения содержания элементов и интенсивности выделений ТССА2,5 в процессе наплавки пластин электродами АНО-4 и УОНИ 13/45 показаны в табл. 3. Как известно, состав электродного покрытия оказывает большое влияние на интен- сивность выделений ТССА и его химический состав при прочих равных условиях (например, [3]). Так, более высокие значения G при наплавке электродами УОНИ 13/45 обусловлены образованием летучих соединений фтора и высокой основностью шлака, способствующей интенсивному испарению кальция. Кроме того, большое содержание мрамора (53 %) и пла- Рис. 4. Зависимость ln(At/A0) от времени прока- ливания подложек. R2 = 0,915 -3,5 -3,0 -2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0 5 10 15 20 t, мин ln(At/A0) = 0,2·t ln(At/A0) ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ-НОСИТЕЛЕЙ 137Сs И 90Sr ПРИ СВАРКЕ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 145 викового шпата CaF2 (18 %) в покрытии способствует развитию процессов дезинтеграции материалов электрода вследствие взрывообразного газовыделения в объеме плавящегося по- Таблица 3. Интенсивность выделений (G, мг/с) и элементный состав ТССА2,5 электродов АНО-4 и УОНИ 13/45 при Еi=1,3 кДж/мм Элементный состав* , % мас. Рутиловое покрытие (АНО-4) при G2,5 = 10,2 Карбонатно-флюоритовое покрытие (УОНИ 13/45) при G2,5 = 12,5 алюминий кремний калий кальций титан марганец железо примеси** 1,19 10,4 6,11 0,06 1,29 6,32 35,89 1,04 0,59 3,56 5,12 14,02 0,08 4,86 23,47 0,93 * Метод XRF не позволяют определить содержание углерода, кислорода, фтора, натрия и магния для приведения массы ТССА2,5 к 100 %. ** Хлор, хром, кобальт, никель, медь, цинк, рубидий, стронций, селен и т.д. крытия (термолиз СаСО3, пирогидролиз CaF2) и сжатию дуги углекислым газом, что также приводит к увеличению G. В то же время переход из покрытия электродов АНО-4 (основу составляют рутил ТiO2 – 44 %, мусковит KAl 2(AlSi3O10)(OH)2 – 24 % и магнезит MgСО3 – 15 %) магния, алюминия и титана незначителен (см. табл. 3). Цезий в сварочном аэрозоле не обнаружен, а низкое содержание стронция в ТССА2,5 – 0,006 ч 0,008 % для УОНИ 13/45 и 0,003 ч 0,004 % для АНО-4 объясняется его незначительным содержанием в материалах по- крытия электродов (стронций как примесь присутствует во всех минералах, содержащих кальций). Удельная активность респирабельной фракции сварочного аэрозоля электродов УОНИ 13/45 в среднем на 45 – 65 % ниже, чем в ТССА2,5 электродов АНО-4 при прочих равных условиях, несмотря на то, что интенсивности их выделений отличаются всего на 23 % (см. рис. 2 и 3). Это различие, по-видимому, обусловлено большим количеством СО2, обра- зующимся при плавлении покрытия электродов УОНИ 13/45 и замедлением реакции термо- лиза Cs2CO3 на поверхности наплавляемых пластин в зоне термического влияния процесса сварки. Следовательно, состав покрытия электродов влияет и на переход летучих форм 137Сs в сварочный аэрозоль в процессе наплавки. Заключение Исследованы закономерности перехода радионуклидов 137Сs и 90Sr с поверхности ра- диоактивных металлоконструкций в сварочный аэрозоль при дуговой сварке покрытыми электродами. Показано, что при термолизе карбоната цезия летучие формы цезия переходят в паровую фазу и сорбируются на частицах ТССА пропорционально их удельной поверхно- сти: удельная активность респирабельной фракции ТССА2,5 на 20 – 30 % выше, чем у всего сварочного аэрозоля. В то же время образующиеся в результате взаимодействия оксида же- леза с карбонатом цезия ферриты 137Сs не возгоняются, попадают в сварочную ванну и после остывания остаются в шлаке и приповерхностных слоях металла шва. Удельная активность 137Cs в сварочном аэрозоле убывает по степенному закону Ау = N·(Ап) n с уменьшением по- верхностной активности 137Сs наплавляемых пластин и не зависит от режима (погонной энергии) сварки. Установлено, что удельная активность 137Сs в сварочном аэрозоле зависит от состава покрытия электродов. Полученные зависимости можно использовать для прогно- зирования радиационной обстановки в воздухе рабочей зоны при сварке радиоактивно за- грязненных металлоконструкций электродами с рутиловым (АНО-4) и карбонатно-флюори- товым (УОНИ-13/45) покрытиями. Работа выполнена при технической поддержке Центра микроанализа Антверпенского А. А ЭННАН, М. В. ОПРЯ, С. А КИРО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 146 университета (Бельгия). Авторы приносят глубокую благодарность его сотрудникам A. Worobiec, L. Darchuk и B. Horemans за содействие в выполнении работы. СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Огородников Б.И., Пазухин Э.М., Ключников А.А. Радиоактивные аэрозоли объекта «Укрытие»: 1986 – 2006 гг. – Чернобыль: ИПБ АЭС НАН Украины, 2008. – 456 с. 2. Эннан А.А. Физико-химические основы улавливания, нейтрализации и утилизации сварочных аэрозолей // Тр. 1-й Междунар. науч.-практ. конф. «Защита окружающей среды, здоровье, без- опасность в сварочном производстве» (Одесса, 11 - 13 сентября 2002 г.). – Одесса: Астропринт, 2002. – C. 10 – 17. 3. Походня И.К., Горпенюк В.Н., Миличенко С.С. и др. Металлургия дуговой сварки. Процессы в дуге и плавление электродов / АН УССР. Ин-т электросварки им. Е. О. Патона – К.: Наук. думка, 1990 – 24 с. 4. Spolnik Z., Belikov K., Van Meel K. et al. Optimization of measurement conditions of an energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer with high-energy polarized beam excitation for analysis of aerosol filters// Applied Spectroscopy. - 2005. - Vol. 59 (12). – P. 1465 - 1469. 5. Zimmer A.T., Biswas P. Characterization of the aerosols resulting from arc welding processes. Journal of Aerosol Science. – 2001. – Vol. 32 (8). – P. 993 - 1008. 6. Jenkins N.T., Pierce W.M.G.; Eagar T.W. Particle size distribution of gas metal and flux cored arc welding fumes // Welding Journal. – 2005. – Vol. 84 (10). – P. 156 S - 163 S. 7. Эннан А.А., Опря М.В., Киро С.А., Воробец А. О составе ингаляционных частиц сварочного аеро- золя // Материалы ХХІV науч. конф. стран СНГ «Дисперсные системы». – Одесса: Астропринт, 2010. – С. 327 – 330. 8. Voitkevich V. G. Welding fumes formation, properties and biological effects / Abington Publishing, 1995. 9. Фролов В.В., Волченко В.Н., Ямпольский М.В. и др. Теория сварочных процессов. – М.: Высш. шк., 1988. – 559 с. 10. Плющев В. Е., Степин Б. Д. Химия и технология соединений лития, рубидия и цезия. – М.: Хи- мия, 1970. – 408 с. 11. Качалов Д.В., Степанов Е.Г., Котельников Г.Р. Исследование процессов образования каталити- чески активных ферритов щелочных металлов // Изв. ВУЗов. Химия и химическая технология. – 2008.– Т. 51, № 7. – С. 45 – 47. А. А Еннан, М. В. Опря, С. А. Кіро, В. Є. Хан, Б. І. Огородников, В. О. Краснов УТВОРЕННЯ АЕРОЗОЛІВ-НОСІЇВ 137Сs І 90Sr ПРИ ЗВАРЮВАННІ РАДІОАКТИВНО ЗАБРУДНЕНИХ МЕТАЛОКОНСТРУКЦІЙ Представлено результати дослідження впливу основних параметрів процесу зварювання на закономірності переходу радіонуклідів 137Сs і 90Sr у зварювальний аерозоль. Питома активність 137Сs у зварювальному аерозолі убуває за степеневим законом зі зменшенням поверхневої активності плас- тин, що наплавляються, залежить від складу покриття електродів і не залежить від погонної енергії зварки. Активність респірабельної фракції зварювального аерозолю перевищує на 20 – 30 % актив- ність зварювального аерозолю в цілому. Ключові слова: зварювальні аерозолі, респірабельна фракція, активність радіонуклідів 137Сs, 90Sr, об'єкт «Укриття». А. А. Ennan, M. V. Оprya, S. А. Кiro, V. E. Khan, B. I. Ogorodnikov, V. A. Krasnov 137Сs AND 90Sr AEROSOL-CARRIERS ORIGINATION WHEN WELDING RADIOACTIVELY CONTAMINATED METAL STRUCTURES The results of research of main parameters of welding process influence to 137Сs and 90Sr radionu- clides transition regularity in a welding aerosol are demonstrated. The 137Сs specific activity in welding aero- sol decreases according to power law with lessening of surface activity of plates being welded on, and de- pends on content of electrode cover and does not depend on welding heat input. Respirable fraction activity of welding aerosol exceeds at 20 – 30 % the welding aerosol activity as a whole. ОБРАЗОВАНИЕ АЭРОЗОЛЕЙ-НОСИТЕЛЕЙ 137Сs И 90Sr ПРИ СВАРКЕ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2011 ВИП. 17 147 Keywords: welding aerosols, respirable fraction, 1137Сs and 90Sr radionuclide activity, “Ukryttya” object. Поступила в редакцию 13.04.11

Образование аэрозолей-носителей ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr при сварке радиоактивно загрязненных металлоконструкций

Репозитарії

Схожі ресурси