Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂

Продемонстрирована возможность создания гранулированных сверхпроводящих пленок NbN–SiO₂ с контролируемым размером гранул золь-гель методом. Проведено комплексное исследование структурных и транспортных свойств гранулированных пленок 80%NbN–20%SiO₂ разной толщины. Установлено, что для наблюдения полн...

Full description

Saved in:

Bibliographic Details
Date:	2010
Main Authors:	Юзефович, О.И., Костельска, Б., Бенгус, С.В., Витковска, A.
Format:	Article
Language:	Russian
Published:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2010
Series:	Физика низких температур
Subjects:	Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная
Online Access:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/117536
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂ / О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 12. — С. 1312–1319. — Бібліогр.: 22 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-117536
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1175362017-05-25T03:02:58Z Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂ Юзефович, О.И. Костельска, Б. Бенгус, С.В. Витковска, A. Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная Продемонстрирована возможность создания гранулированных сверхпроводящих пленок NbN–SiO₂ с контролируемым размером гранул золь-гель методом. Проведено комплексное исследование структурных и транспортных свойств гранулированных пленок 80%NbN–20%SiO₂ разной толщины. Установлено, что для наблюдения полного сверхпроводящего перехода образцы должны быть толщиной больше 750 нм. Критические температуры сверхпроводящего перехода и верхние критические магнитные поля для пленок разной толщины примерно равны и составляют 4,5К и 4,4Тл соответственно. Обнаружен кроссовер от 2D к 3D поведению температурной зависимости верхнего параллельного критического магнитного поля. Показано, что в области слабых магнитных полей резистивные переходы хорошо описываются законом Аррениуса. Механизмом уширения резистивных переходов в магнитном поле, вероятнее всего, является крип магнитного потока. Получена зависимость энергии активации от магнитного поля. В сильных магнитных полях обнаружены характерные начальные признаки индуцированного магнитным полем фазового перехода сверхпроводник–изолятор. Продемонстровано можливість створення гранульованих надпровідних плівок NbN–SiO₂ з контрольованим розміром гранул золь-гель методом. Проведено комплексне дослідження структурних і транспортних властивостей гранульованих плівок 80%NbN–20%SiO₂ різної товщини. Установлено, що для спостереження повного надпровідного переходу зразки повинні бути товщиною більше 750 нм. Критичні температури надпровідного переходу й верхні критичні магнітні поля для плівок різної товщини приблизно рівні й становлять 4,5К и 4,4Тл відповідно. Виявлено кросовер від 2D до 3D поведінки температурної залежності верхнього паралельного критичного магнітного поля. Показано, що в області слабких магнітних полів резистивні переходи добре описуються законом Арреніуса. Механізмом розширення резистивних переходів у магнітнім полі, найімовірніше, є крип магнітного потоку. Отримано залежність енергії активації від магнітного поля. У сильних магнітних полях виявлені характерні початкові ознаки індукованого магнітним полем фазового переходу надпровідник–ізолятор. A possibility of creation of granulated NbN–SiO₂ films with a controlled granule size has been demonstrated using the sol-gel method. A comprehensive study of structural and transport properties of 80%NbN–20%SiO₂ granular films of different thickness has been carried out. It is found that to observe the superconducting transition requires samples of more than 750 nm thickness. The critical temperatures of superconducting transitions and the upper critical magnetic fields for the films of different thickness are approximately equal 4.5K and 4.4T. A crossover from 2D to 3D behavior of the temperature dependence of the upper critical magnetic field is revealed. Resistive transitions at low magnetic fields comply with the Arrenius law. The broadening of resistive transitions in magnetic field is most probably induced by the magnetic flux creep. The magnetic field dependence of activation energy is obtained. Initial signs of the magnetic field-induced superconductor–insulator transition are observed at high magnetic fields. 2010 Article Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂ / О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 12. — С. 1312–1319. — Бібліогр.: 22 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 74.25.–q, 74.81.–g, 81.20.Fw http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/117536 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная
spellingShingle	Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная Юзефович, О.И. Костельска, Б. Бенгус, С.В. Витковска, A. Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂ Физика низких температур
description	Продемонстрирована возможность создания гранулированных сверхпроводящих пленок NbN–SiO₂ с контролируемым размером гранул золь-гель методом. Проведено комплексное исследование структурных и транспортных свойств гранулированных пленок 80%NbN–20%SiO₂ разной толщины. Установлено, что для наблюдения полного сверхпроводящего перехода образцы должны быть толщиной больше 750 нм. Критические температуры сверхпроводящего перехода и верхние критические магнитные поля для пленок разной толщины примерно равны и составляют 4,5К и 4,4Тл соответственно. Обнаружен кроссовер от 2D к 3D поведению температурной зависимости верхнего параллельного критического магнитного поля. Показано, что в области слабых магнитных полей резистивные переходы хорошо описываются законом Аррениуса. Механизмом уширения резистивных переходов в магнитном поле, вероятнее всего, является крип магнитного потока. Получена зависимость энергии активации от магнитного поля. В сильных магнитных полях обнаружены характерные начальные признаки индуцированного магнитным полем фазового перехода сверхпроводник–изолятор.
format	Article
author	Юзефович, О.И. Костельска, Б. Бенгус, С.В. Витковска, A.
author_facet	Юзефович, О.И. Костельска, Б. Бенгус, С.В. Витковска, A.
author_sort	Юзефович, О.И.
title	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂
title_short	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂
title_full	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂
title_fullStr	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂
title_full_unstemmed	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂
title_sort	сверхпроводимость гранулированных пленок 80nbn–20sio₂
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2010
topic_facet	Свеpхпpоводимость, в том числе высокотемпеpатуpная
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/117536
citation_txt	Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂ / О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 12. — С. 1312–1319. — Бібліогр.: 22 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT ûzefovičoi sverhprovodimostʹgranulirovannyhplenok80nbn20sio2 AT kostelʹskab sverhprovodimostʹgranulirovannyhplenok80nbn20sio2 AT bengussv sverhprovodimostʹgranulirovannyhplenok80nbn20sio2 AT vitkovskaa sverhprovodimostʹgranulirovannyhplenok80nbn20sio2
first_indexed	2025-07-08T12:25:50Z
last_indexed	2025-07-08T12:25:50Z
_version_	1837081614052491264
fulltext	© О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска, 2010 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12, c. 1312–1319 Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO2 О.И. Юзефович1,2, Б. Костельска3, С.В. Бенгус1,2, A. Витковска3 1Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины пр. Ленина, 47, г. Харьков, 61103, Украина E-mail: yuzephovich@ilt.kharkov.ua 2International Laboratory of High Magnetic Fields and Low Temperatures, 53-421 Wroclaw, Poland 3Faculty of Applied Physics and Mathematics, Gdańsk University of Technology, 080-952 Gdańsk, Poland Статья поступила в редакцию 19 апреля 2010 г. Продемонстрирована возможность создания гранулированных сверхпроводящих пленок NbN–SiO2 с контролируемым размером гранул золь-гель методом. Проведено комплексное исследование структур- ных и транспортных свойств гранулированных пленок 80%NbN–20%SiO2 разной толщины. Установлено, что для наблюдения полного сверхпроводящего перехода образцы должны быть толщиной больше 750 нм. Критические температуры сверхпроводящего перехода и верхние критические магнитные поля для пленок разной толщины примерно равны и составляют 4,5 К и 4,4 Тл соответственно. Обнаружен кроссовер от 2D к 3D поведению температурной зависимости верхнего параллельного критического маг- нитного поля. Показано, что в области слабых магнитных полей резистивные переходы хорошо описы- ваются законом Аррениуса. Механизмом уширения резистивных переходов в магнитном поле, вероятнее всего, является крип магнитного потока. Получена зависимость энергии активации от магнитного поля. В сильных магнитных полях обнаружены характерные начальные признаки индуцированного магнит- ным полем фазового перехода сверхпроводник–изолятор. Продемонстровано можливість створення гранульованих надпровідних плівок NbN–SiO2 з контро- льованим розміром гранул золь-гель методом. Проведено комплексне дослідження структурних і транс- портних властивостей гранульованих плівок 80%NbN–20%SiO2 різної товщини. Установлено, що для спостереження повного надпровідного переходу зразки повинні бути товщиною більше 750 нм. Критичні температури надпровідного переходу й верхні критичні магнітні поля для плівок різної товщини приблиз- но рівні й становлять 4,5 К и 4,4 Тл відповідно. Виявлено кросовер від 2D до 3D поведінки температурної залежності верхнього паралельного критичного магнітного поля. Показано, що в області слабких магніт- них полів резистивні переходи добре описуються законом Арреніуса. Механізмом розширення резистив- них переходів у магнітнім полі, найімовірніше, є крип магнітного потоку. Отримано залежність енергії активації від магнітного поля. У сильних магнітних полях виявлені характерні початкові ознаки індуко- ваного магнітним полем фазового переходу надпровідник–ізолятор. PACS: 74.25.–q Свойства сверхпроводников; 74.81.–g Неоднородные сверхпроводники и сверхпроводящие системы, включая электронные неоднородности; 81.20.Fw Золь-гель методика, осаждение. Ключевые слова: золь-гель метод, гранулированная пленка, сверхпроводимость, переход сверхпровод- ник–изолятор. Введение В последнее время динамично развивается тематика исследований, связанная с изучением низкоразмерных систем, таких как ультратонкие пленки, нанодисперс- ные гранулированные системы, квантовые точки, кван- товые биты и др. Эти системы имеют принципиально новые уникальные свойства и демонстрируют необыч- ные квантовые эффекты. Для разработки, создания и использования наноструктурированных систем с за- Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO2 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 1313 данными свойствами и новыми функциональными возможностями требуются химически и физически ста- бильные материалы. Этим качествам отвечает NbN, обладающий высокой адгезией и прочностью [1,2], хи- мической инертностью [3,4], устойчивостью к термо- циклированию [5] и высокой температурой плавления, — материал, являющийся одним из приоритетных в микроэлектронике. Отдельный интерес представляют его сверхпроводящие свойства: высокая критическая температура (до 17 К в объемном материале), большие значения критических магнитных полей и критических токов (для тонких пленок Jc ~ 107 A/см2). Для тонких пленок наблюдается малая длина когерентности ξ = = 4–7 нм, большая лондоновская глубина проникно- вения магнитного поля λNbN = 180 нм. Ультратонкие однородные пленки NbN активно используются для создания сверхпроводящих детекторов, фильтров, од- нофотонных транзисторов и антенн [6–8]. Структурные и электрофизические свойства пленок NbN очень сильно зависят от методов изготовления. Внесение в пленку беспорядка, с одной стороны, при- водит к уменьшению критической температуры, а с другой — может повысить такие параметры, как кри- тический ток и критическое магнитное поле. Кроме того, беспорядок — один из возможных механизмов, приводящих к возникновению квантовых эффектов, та- ких как, например, переход сверхпроводник–изолятор [9–13], стохастический резонанс [14,15] и др. Поэтому как с фундаментальной, так и с прикладной точки зре- ния представляет интерес возможность создания гра- нулированных структур с заданными размерами гра- нул NbN в изолирующих матрицах. Гранулированные пленки могут состоять из гранул размером от единиц до сотен нанометров и относятся к классу искусствен- ных материалов, в которых можно легко моделировать электронные свойства [9]. Подстройкой связи между гранулами система может переводиться из состояния «хорошего металла» или сверхпроводника в состояние «изолятора». Сверхпроводимость в них возникает по- шагово, вначале в сверхпроводящее состояние пере- ходят отдельные гранулы, а затем между ними образу- ется джозефсоновская связь и наступает глобальное сверхпроводящее состояние всей системы в целом. Среди обычных методов изготовления гранулиро- ванных материалов распространены термическое ис- парение и магнетронное напыление. В данной работе предложена альтернативная, интенсивно развивающая- ся в последнее время, золь-гель технология создания гранулированных пленок с последующим термическим нитридированием. Она позволяет синтезировать каче- ственные покрытия, отвечающие высоким требовани- ям современной техники, и контролировать размеры сверхпроводящих гранул в изоляционной матрице [16]. В настоящей работе приведены результаты комплекс- ного исследования структурных и сверхпроводящих свойств гранулированных пленок xNbN–(100–x)SiO2 (где x = 80 мол.%) с толщинами от 450 до 1950 нм. Ис- следовано влияние магнитного поля на особенности сверхпроводящего состояния, обнаружены характерные признаки индуцированного магнитным полем перехода сверхпроводник–изолятор. 2. Методика эксперимента 2.1. Методика приготовления образцов и их структурные характеристики Пленки xNb2O5–(100–x)SiO2 (где x = 100, 80, 60, 50, 40, 20, 0 мол.%) разной толщины были изготовлены золь- гель методом. Начальный раствор xNb2O5–(100–x)SiO2 представляет собой смесь тетраэтоксисилана (TEOS, Fluka) и хлорида ниобия (NbCl5, Aldrich) с этанолом и ацетилацетоном в качестве комплексообразующего аген- та. Раствор наносили на кварцевую подложку методом центрифугирования. Подложки с нанесенной пленкой высушивались 24 ч при комнатной температуре и за- тем в муфельной печи при температуре 250 °C около часа. Данная процедура позволяет получить пленку толщиной около 150 нм. Для получения пленок боль- шей толщины процедуру повторяли необходимое ко- личество раз. После получения покрытия xNb2O5–(100–x)SiO2 плен- ка подвергалась термическому нитридированию в сре- де проточного аммиака при скорости нагрева 1 °C/мин до определенной температуры и затем изотермически в течение часа. Проведены комплексные структурные исследования образцов, нитридированных при разных температурах. Рентгеноструктурные исследования пленок проводи- лись на дифрактометре Philips X’Pert в θ–2θ геометрии с использованием CuKα излучения. Рентгенограммы снимались при комнатной температуре как до, так и после нитридирования пленок. Фаза SiO2 остается аморфной при любых температурах нитридирования. При температуре нитридирования 1200 °C в пленке присутствует только кристаллическая фаза NbN, при более низких температурах нитридирования наблюда- ются также пики, соответствующие кристаллическим фазам NbO и Nb2O5. Таким образом, установлена оп- тимальная температура нитридирования 1200 °C. Топографические изображения всех исследованных образцов до и после нитридирования получены с по- мощью атомно-силовой микроскопии на установке MSS-system (Łódź University, Польша). Типичные то- пологические изображения атомно-силовой микроско- пии образцов xNb2O5–(100–x)SiO2 (где x = 80, 60 мол.%) после процесса нитридирования при Т = 1200 °C пред- ставлены на рис. 1. Во всех пленках, кроме чистых пленок SiO2, возникает регулярная нанокристалличе- ская структура, а расположение гранул NbN становит- ся более регулярным с увеличением количества нио- О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска 1314 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 бия. Максимальный размер гранул NbN составляет 100 нм при максимальной концентрации x = 100 мол.% (см. табл. 1), хотя размер гранул Nb2O5 до нитридиро- вания может составлять 500 нм. Таким образом, изме- нение молярного соотношения Nb2O5:SiO2 в исходном геле и процесс нитридирования позволяют формиро- вать пленки NbN–SiO2 с заданным размером гранул NbN. Таблица 1. Средний диаметр гранул NbN в матрице SiO2 для пленок с разной концентрацией Nb2O5 в стартовом рас- творе, определенный из топологических изображений пленок методом атомно-силовой микроскопии Концентрация Nb2O5, мол.% Средний диаметр гранул NbN, нм 50 35 60 50 70 60 80 83 100 100 Более детально методика приготовления и струк- турные характеристики гранулированных пленок NbN–SiO2 описаны в работе [2]. Для исследования сверхпроводящих свойств в на- стоящей работе выбраны пленки хNbN–(1–х)SiO2 с x = = 80 мол.% разной толщины d: 450, 750, 1050, 1350, 1650 и 1950 нм. 2.2. Методика транспортных измерений Транспортные измерения проведены в стандартном гелиевом криостате Oxford Instruments, снабженном сверхпроводящим соленоидом с максимальным магнит- ным полем 14 Тл, в интервале температур 1,4–300 К. Точность определения и стабилизации температу- ры в интервале 1,4–10 К не хуже 10–3 К, а в интервале 10–300 К — 0,05 К. Сопротивление R измерялось четырехзондовым ме- тодом, образцы представляли собой двойные холлов- ские кресты. Измерения проводились как на посто- янном, так и на переменном токе (50 нA, 13 Гц). Направление транспортного тока I параллельно плос- кости пленки при соблюдении условия I⊥H. Величи- ны критических магнитных полей Hc2 определялись по середине резистивных переходов. 3. Экспериментальные результаты и их обсуждение 3.1. Переходы в сверхпроводящее состояние при Н = 0 На рис. 2 приведены температурные зависимости сопротивления на квадрат для пленок с толщинами d = = 450, 750, 1050, 1350, 1650 и 1950 нм. Все образцы до перехода в сверхпроводящее состояние демонстриру- ют отрицательный температурный коэффициент со- противления и, как видно на вставке на рис. 2, прово- димость подчиняется логарифмическому закону σ(T) = = a + b ln T , что соответствует предсказаниям теории Рис. 1. АФМ топографическое изображение пленок xNb2O5– (100–x)SiO2 после нитридирования: x = 60 (а), 80 (б) и 100 (в) мол.%. Максимальный размер кристаллитов 100 нм. [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм [ ]нм 1131 1131 1131 1131 0 0 0 0 0 0 114 180 638 638 225 0 0 0 z, н м x, нм 120 90 60 30 0 100 200 300 400 500 600 700 а б в Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO2 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 1315 [9] для гранулированных металлов. Подобный тип проводимости наблюдался и для гранулированных пленок NbN с меньшим размером гранул и для трех- мерных гранулированных систем [9,12]. Для образца толщиной 450 нм сверхпроводящий переход не наблю- дается (в интервале температур от 300 до 1,4 К). Об- разцы толщиной 750 нм и выше переходят в сверхпро- водящее состояние. Критические температуры начала сверхпроводящего перехода Tс onset в нулевом магнит- ном поле слегка варьируются, проявляя небольшую тенденцию к увеличению с увеличением толщины пленок, и составляют около 8 К (см. рис. 2, вставка). Небольшое отличие в Тс onset для образцов разной тол- щины может быть связано с присутствием в образцах небольшого количества кристаллической фазы N2O5. Критические температуры сверхпроводящих пере- ходов Тс, определенные по середине резистивного пе- рехода по уровню ρmax/2, равны (как и должно быть в случае гранулированных пленок [9]) и составляют по- рядка 4,5 К. На рис. 3 представлен переход в сверхпроводящее состояние для пленки d = 1350 нм в нулевом магнит- ном поле Н = 0 Тл. Критические температуры начала перехода Tc(0,9) = 6,39 К, конца перехода Tc(0,1) = = 3,59 К, середины Тс(0,5) = 4,5 К и ширина ΔТс = = ΔT(T0,9–T0,1) = 2,8 К, Tс onset ~ 7,5 К. Глобальная сверхпроводящая когерентность устанавливается в сис- теме при достаточно низких температурах за счет уве- личения джозефсоновской энергии связи между грану- лами. Начало сверхпроводящего перехода определяется появлением сверхпроводимости в объеме гранул, а конец — появлением сверхпроводимости по слабым межгранульным путям. Критическая температура чис- того NbN составляет порядка 16 К (для тонких одно- родных пленок около 10 К), для наших гранулирован- ных пленок значение критической температуры в два раза ниже. Возникает вопрос, с чем связано столь сильное понижение критической температуры? Одно- значного ответа мы дать не можем, но данное свойство не является необычным для гранулированных систем. Беспорядок может существенно уменьшать величину критической температуры. В идеальной системе гра- нул фазовая когерентность наступает одновременно во всем объеме, а размытие сверхпроводящего перехода определяется влиянием флуктуаций параметра поряд- ка. Реальные системы обладают пространственной не- однородностью как размеров гранул, так и толщин диэлектрических прослоек. Для таких систем больше подходят протекательные модели проводимости, со- гласно которым при понижении температуры фазовая когерентность устанавливается только в ограниченном количестве кластеров. По мере понижения темпера- туры сверхпроводящие кластеры растут и образуется бесконечный кластер — сопротивление падает до нуля [10]. Поэтому экспериментально наблюдаемое нами большое размытие сверхпроводящего перехода в нуле- вом магнитном поле можно связать с сильной разупо- рядоченностью и гранулярностью пленки. 3.2. Влияние слабого магнитного поля на сверхпроводящее состояние В слабых магнитных полях во многих системах (гранулированных пленках, ВТСП, пленках и кри- сталлах MgB2) наблюдается уширение резистивных переходов, являющееся предметом многочисленных трактовок и дискуссий. Данное явление может быть связано с неоднородностью структуры, флуктуациями Рис. 2. Температурные зависимости сопротивления на квад- рат для пленок 80%NbN–20%SiO2 разной толщины: 450 (1), 750 (2), 1050 (3), 1350 (4), 1650 (5), 1950 (6) нм. На вставке: температурная зависимость удельного сопротивления для образца толщиной d = 1350 нм. 50 100 150 200 250 3000 5 10 15 T , К 1 2 3 4 5 6 1 10 0 2 4 6 8 10 T , К � , 1 0 О м ·с м – 2 R , � 1 0 О м 2 2 4 6 8 10 0 2 4 6 8 10 3,5 4 3 2 0 0,5 0,2 5 T , К 7 Тл 1 � , 1 0 О м ·с м – 2 Рис. 3. Температурные зависимости удельного сопротивле- ния при разных значениях перпендикулярного магнитного поля для образца толщиной d = 1350 нм. О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска 1316 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 или крипом магнитного потока. Не всегда легко разде- лить эти механизмы. На рис. 3 представлены темпера- турные зависимости удельного сопротивления для пленки толщиной d = 1350 нм при разных значениях магнитного поля H, перпендикулярного плоскости пленки. В слабых магнитных полях наблюдается уши- рение резистивных переходов. Ширина резистивного перехода ΔT — разница температур, определенных в точках 0,1ρmax и 0,9ρmax в нулевом магнитном поле порядка 2,8 К, тогда как в магнитном поле 1,5 Тл раз- мытие резистивного перехода сильнее и больше 3 К. Размытие резистивных переходов в магнитном поле в гранулированных пленках, ВТСП, искусственных СР и др. неоднородных системах интерпретируется в тер- минах диссипации энергии. В нашем случае механизм диссипации, вероятно, связан с крипом магнитного потока, так как размер сверхпроводящих гранул значи- тельно больше длины когерентности. Основанием для такой интерпретации является то, что в области малых сопротивлений (ρ << ρmax) зависимости ρ(Т) имеют термоактивационный характер. Такие зависимости в общем виде можно представить как 0 exp ( ( , ) / )R R U H T kT= − , (1) где ( , )U H T — энергия активации, имеющая различ- ную зависимость от температуры и магнитного поля для разных типов структур, k — постоянная Больцмана [17,18]. На рис. 4 представлены зависимости ρ от 1/Т для пленки d = 1350 нм при нескольких значениях магнитного поля. Из рис. 4 и аналогичных данных для других образцов следует, что резистивное поведение хорошо описывается законом Аррениуса (1). Согласно моделям Андерсена и Кима [18], зависимость энергии активации крипа магнитного потока от магнитного поля и температуры может быть описана как U(H) = = U0H−α(1−T/Tc) n. На рис. 5 приведена зависимость энергии активации от магнитного поля для пленки d = = 1350 нм. Энергия активации в нулевом магнитном поле U0(H = 0) порядка 10 К. Зависимость энергии ак- тивации характеризуется двумя степенными законами: α = –1/3 в слабых полях и переходит в α = –4. Уширение резистивных переходов в слабых маг- нитных полях в гранулированных пленках может быть также объяснено в рамках модели связанных джозеф- соновских контактов, в этом случае эффект не зависит от макроскопической силы Лоренца, т.е. от направле- ния транспортного тока по отношению к магнитному полю. Такой эффект наблюдался экспериментально на гранулированных пленках NbN в работе [19]. Для со- поставления наших результатов с данной теоретиче- ской моделью необходимо провести дополнительные экспериментальные исследования. 3.3. Влияние сильного магнитного поля на сверхпроводящее состояние В сильных магнитных полях для образца d = = 1350 нм наблюдаются все начальные признаки, ха- рактерные для индуцированного магнитным полем пе- рехода сверхпроводник–изолятор. Переход сверхпро- водник–изолятор интенсивно изучается в последнее время и экспериментально обнаружен в ряде различ- ных систем, таких как ультратонкие аморфные пленки MoxGe1–x, MoxSi1–x, InOx, Be, Bi, Ta, Bi/Sb, Nb0,15Si0,85, пленки Nd2–xCexCuO4+y, гранулированные пленки, мас- сивы джозефсоновских контактов (см. обзор [11]). И хотя уже известен широкий спектр различных низко- размерных систем, демонстрирующих переход сверх- проводник–изолятор, природа его окончательно не выяснена. Фазовый переход для многих структур объ- ясняют скейлинговой теорией Фишера [20] (теория дуальности между куперовскими парами и вихрями). 0,2 0,4 0,6 0,8 10 –3 10 –2 10 –1 10 0 3,5 Тл 3 1 2 0,5 0,2 T –1 , К –1 0 � �/ 1 0 Рис. 4. Нормированное сопротивление как функция обратной температуры при разных значениях магнитного поля для образца толщиной d = 1350 нм. 0,1 1 0,1 1 –4 H , Тл –1/3 К U /k , Рис. 5. Зависимость энергии активации крипа магнитного по- тока от магнитного поля для образца толщиной d = 1350 нм. Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO2 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 1317 Предполагается существование при Т = 0 делокализо- ванных куперовских пар и локализованных вихрей ниже перехода, при полях Н < Нc (сверхпроводник), и локализованных пар при делокализованных вихрях выше перехода Н > Нc (изолятор). Для разупорядочен- ных однородных пленок с относительно низким сопро- тивлением на квадрат эффект может быть объяснен квантовыми поправками к проводимости [21]. В гра- нулированных системах с малым размером гранул (к нашим гранулированным пленкам данная модель вряд ли применима из–за большого размера гранул порядка 80 нм) переход объясняется конкуренцией между джо- зефсоновской силой связи между гранулами и зарядо- вой кулоновской энергией отдельной гранулы. Если преимущество за кулоновской блокадой, куперовские пары становятся локализованными при Т → 0 и систе- ма переходит в изолятор [9–11]. Однозначной ясности касательно природы этого довольно универсального явления пока не существует. Первый признак перехода сверхпроводник–изоля- тор — это веерные зависимости сопротивления от температуры при разных значениях магнитного поля. Существуют три типа эволюции кривых R(T) при варьировании магнитного поля. Первый тип кривых — веерные зависимости R(T) при разных значениях маг- нитного поля с горизонтальной сепаратрисой, разде- ляющей семейства кривых со сверхпроводящим пере- ходом от кривых, на которых перехода нет. Второй тип — это веерные кривые, но с наклонной сепаратрисой, имеющей тенденцию к увеличению крутизны или даже уходу на бесконечность с уменьшением температуры. И третий тип — если поля достаточно велики, то пер- вая производная везде отрицательна, при этом в диапа- зоне промежуточных полей зависимости R(T) имеют два экстремума: минимум вблизи Тс onset и максимум при более низких температурах с последующим пере- ходом в сверхпроводящее состояние. Горизонтальная сепаратриса считается идеальным случаем. Наклон се- паратрисы может быть связан с одночастичным транс- портом между сверхпроводящими гранулами [11]. Минимум же сопротивления наблюдается в системах с большой толщиной диэлектрических прослоек, где сверхпроводимость возникает поэтапно — сначала в гранулах, а затем устанавливается джозефсоновская связь между ними [10]. Для наших гранулированных пленок мы наблюдаем начальный участок веерного ти- па температурных зависимостей удельного сопротив- ления ρ(T) с наклонной сепаратрисой (см. рис. 3). Из-за наклонной и, по-видимому, даже нелинейной сепарат- рисы, невозможно воспользоваться однопараметриче- ской скейлинговой теорией Фишера [20] и определить критическое значение сопротивления перехода сверх- проводник–изолятор Rc. Ранее считалось, что фазовый переход сверхпроводник–изолятор характеризуется уни- версальным квантовым сопротивлением 24cR h e≈ ≈ ≈ 6,5 кОм [20]. В настоящее время, опираясь на боль- шое количество экспериментов, полагают, что универ- сального для всех систем сопротивления Rc не сущест- вует [11]. Актуальным является вопрос, есть ли особое сопротивление Rc, связанное с квантовым фазовым пе- реходом, как оно зависит от свойств соответствующего квантового пограничного состояния и можно ли на величину Rc направленно воздействовать? В рамках перколяционных моделей перехода сверхпроводник– изолятор показано, что критическое сопротивление в гранулированных пленках зависит от распределения беспорядка и от природы перколяционных токовых ка- налов [22]. Вторым признаком индуцированного магнитным по- лем перехода сверхпроводник–изолятор является пере- сечение магнитополевых зависимостей сопротивления при разных температурах и третьим — отрицательное магнитосопротивление в сильных магнитных полях (см. рис. 6). Начальные признаки перехода сверхпро- водник–изолятор наблюдаются для образца толщиной d = 1350 нм как в параллельном, так и в перпендику- лярном магнитном поле. Следует отметить, что все характерные особенности перехода сверхпроводник– изолятор проявились уже при температурах выше 1,4 К, а с понижением температуры эффект будет бо- лее ярко выражен. Детальное экспериментальное ис- следование особенностей перехода свехпроводник– изолятор и сопоставление с теоретическими моделями будет проведено позже. 3.4. Верхние критические магнитные поля На рис. 7 представлены температурные зависимости параллельного и перпендикулярного верхних магнит- ных полей для пленки d = 1650 нм. Значения верхних перпендикулярных и параллельных полей при Т = 0 К, 2 4 6 8 10 12 140 2 4 6 8 10 H , Тл T = 7,5 К T = 1 54, К � , 1 0 О м ·с м – 2 Рис. 6. Зависимости удельного сопротивления от магнитного поля при разных температурах: 1,54; 2,11, 2,53, 3,09, 3,46, 4,19, 5, 6 и 7,5 К для образца толщиной d = 1350 нм. О.И. Юзефович, Б. Костельска, С.В. Бенгус, A. Витковска 1318 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 определенные методом экстраполяции линейных уча- стков зависимостей Hc(T), для пленок d = 750–1950 нм примерно равны и составляют 4,4 Тл. Таким образом, параметр анизотропии γ = (dHcII/dT)/(dHc⊥/dT) для дан- ных гранулированных пленок равен единице. В теории Гинзбурга–Ландау для классических сверхпроводни- ков второго рода, справедливой вблизи Тс, установлена связь длины когерентности сверхпроводящего конден- сата ξ(Т) с верхним критическим магнитным полем соотношением 2 2 0 II( ) 2 ( )cH T T⊥ = φ πξ , где φ0 = = 2,07⋅10–15 Тл/м2 — квант магнитного потока. Темпе- ратурная зависимость Нс2⊥(Т) линейна. Согласно тео- рии Гинзбурга–Ландау, Hc2 растет с уменьшением длины когерентности, что связано с уменьшением раз- мера вихрей. Значение параллельной длины когерент- ности ξ\|\|(0) при Т = 0, определенное из перпендикуляр- ного критического поля, составляет примерно 8 нм. Как видно на рис. 7, для перпендикулярного верх- него критического поля наблюдается линейная зави- симость Hс⊥ ~ (Tc – T), т.е. 3D-поведение (трехмерное) пленки. Зависимость Hc\|\| близка к корневой (2D- поведение) вблизи температуры перехода Тс, но ли- нейна при низких температурах, т.е. наблюдается кроссовер 2D–3D (рис. 7). Данный кроссовер может быть объяснен в рамках теории Гинзбурга–Ландау и связан с поведением вихревой системы, поскольку, с одной стороны, вблизи Тс длина когерентности соиз- мерима с размером гранул. С другой стороны, длина когерентности зависит от температуры и уменьшается при ее понижении, т.е. наблюдается размерный крос- совер в вихревой системе. Выводы 1. Разработана и усовершенствована золь-гель ме- тодика создания гранулированных пленок NbN–SiO2 с заведомо заданным размером гранул. Подобрана опти- мальная температура нитридирования. 2. Определены критические температуры сверхпро- водящего перехода (около 4,5 К) и верхние критиче- ские параллельные и перпендикулярные магнитные поля (4,4 Тл) для пленок 80%NbN–20%SiO2 разной толщины. Обнаружен размерный кроссовер от 2D к 3D поведению температурной зависимости верхнего кри- тического параллельного магнитного поля. 3. Показано, что в области слабых магнитных полей резистивные переходы хорошо описываются законом Аррениуса. Зависимость энергии активации от магнит- ного поля подчиняется степенному закону U ~ H–1/3 в слабых полях и изменяется на U ~ H–4 с увеличением магнитного поля. С нашей точки зрения, наиболее ве- роятным механизмом уширения резистивных перехо- дов в слабых магнитных полях является крип магнит- ного потока. 4. В сильных магнитных полях обнаружены началь- ные признаки, характерные для индуцированного маг- нитным полем фазового перехода сверхпроводник–изо- лятор. Работа выполнена при поддержке гранта Нацио- нальной академии наук Украины для молодых ученых «Индуцированные магнитным полем фазовые пере- ходы в магнитных и немагнитных наноструктурах» (грант № 15–2009) и целевой комплексной программой фундаментальных исследований НАН Украины «Фун- даментальные проблемы наноструктурных систем, на- номатериалов, нанотехнологий» (грант № 26/10-H). 1. V.N. Zhitomirsky, I. Grimberg, L. Rapoport, N.A. Travitzky, R.L. Boxman, and S. Goldsmith, Thin Solid Films 326, 134 (1998). 2. B. Kościelska and A. Winiarski, J. Non-Cryst. Solids 354, 4349 (2008). 3. M. Larsson, P. Hollman, P. Hendequist, S. Hogmark, U. Wahl- strom, and L. Hultman, Surf. Coat. Technol. 86/87, 351 (1996). 4. K. Baba, R. Hatada, K. Udoh, and K. Yasuda, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B127, 841 (1997). 5. I. Hotovy, J. Huran, D. Buc, and R. Srnanek, Vacuum 50, 45 (1998). 6. J. Bantista, IEEE Trans. Mag. 21, 640 (1985). 7. J.-C. Villegier, B. Delaet, Ph. Feautrier, L. Frey, C. Delacour, and V. Bouchiat, J. Phys.: Conference Series 43, 1373 (2006). 8. J.B. Walker, IEEE Trans. Appl. 25, 885 (1977). 9. I.S. Beloborodov, A.V. Lopatin, V.M. Vinokur, and K.B. Efetov, Rev. Mod. Phys. 79, 469 (2007). 10. Б.И. Белевцев, УФН 160, 65 (1990). 11. В.Ф. Гантмахер, В.Т. Долгополов, УФН 180, 1 (2010). 12. R.W. Simon, B.J. Dalrymple, D. Van. Vechten, W.W. Fuller, and S.A. Wolf, Phys. Rev. B36, 1962 (1987). 13. R. Fazio and H.S.J. van der Zant, Phys. Rep. 355, 235 (2001). 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 2 3 4 0 1 2 3 T , К T , К H с2 � , Т л H с2 \|\|, Т л Рис. 7. Температурные зависимости верхних критических магнитных полей для образца толщиной d = 1650 нм. Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO2 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 12 1319 14. A.M. Глухов, O.Г. Турутанов, В.И. Шнырков, A.Н. Омель- янчук, ФНТ 32, 1477 (2006) [Low Temp. Phys. 32, 1123 (2006)]. 15. A.M. Glukhov, A.S. Pokhila, I.M. Dmitrenko, A.E. Kolinko, and A.P. Panchekha, Physica B240, 242 (1997). 16. B. Kościelska, L. Murawski, and L. Wicikowski, Mat. Sci.- Poland 23, 93 (2005). 17. Yu. Yeshurun and A.P. Malozemoff, Phys. Rev. Lett. 60, 2202 (1988); A.P. Malozemoff, Yu. Yeshurun, L. Krusin- Elbaum, T.K. Worthington, D.C. Cronemeyer, T. Dinger, T.R. Foltzberg, T.R. McGuire, and P.H. Kes, High-Tempe- rature Superconductivity, World Scientific, Singapore, vol. 9, p. 112 (1988). 18. P.W. Anderson, Phys. Rev. Lett. 9, 309 (1962); Y.B. Kim, Rev. Mod. Phys. 36, 39 (1964). 19. D.H. Kim, K.E. Gray, R.T. Kampwirth, K.C. Woo, D.M. McKay, and J. Stein, Phys. Rev. B41, 11642 (1990). 20. M.P.A. Fisher, Phys. Rev. Lett. 65, 923 (1990). 21. V.M. Galitski and A.I. Larkin, Phys. Rev. B63, 174506 (2001). 22. Y. Strelniker, A. Frydman, and S. Havlin, Phys. Rev. B76, 224528 (2007). Supercoductivity of 80NbN–20SiO2 granulated films O.I. Yuzephovich, B. Kościelska, S.V. Bengus, and A. Witkowska A possibility of creation of granulated NbN–SiO2 films with a controlled granule size has been de- monstrated using the sol-gel method. A comprehen- sive study of structural and transport properties of 80%NbN–20%SiO2 granular films of different thick- ness has been carried out. It is found that to observe the superconducting transition requires samples of more than 750 nm thickness. The critical temperatures of superconducting transitions and the upper critical magnetic fields for the films of different thickness are approximately equal 4.5 K and 4.4 T. A crossover from 2D to 3D behavior of the temperature depen- dence of the upper critical magnetic field is revealed. Resistive transitions at low magnetic fields comply with the Arrenius law. The broadening of resistive transitions in magnetic field is most probably induced by the magnetic flux creep. The magnetic field depen- dence of activation energy is obtained. Initial signs of the magnetic field-induced superconductor–insulator transition are observed at high magnetic fields. PACS: 74.25.–q Properties of superconductors; 74.81.–g Inhomogeneous superconductors and superconducting systems, including elec- tronic inhomogeneities; 81.20.Fw Sol-gel processing, precipitation. Keywords: sol-gel method, granular film, supercon- ductivity, superconductor–insulator transition.

Сверхпроводимость гранулированных пленок 80NbN–20SiO₂

Institution

Similar Items