О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов

В широкозонных соединениях AIIBVI:3d впервые выделен отрицательный парамагнитный вклад в динамические модули упругости. Этот вклад определен как парамагнитная упругая, или кратко — параупругая восприимчивость. Обнаружена линейная по температуре зависимость величины обратной параупругой восприимчивос...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2011
Автор:	Лончаков, А.Т.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2011
Назва видання:	Физика низких температур
Теми:	Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/118541
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов / А.Т. Лончаков // Физика низких температур. — 2011. — Т. 37, № 4. — С. 450–455. — Бібліогр.: 13 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-118541
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1185412017-05-31T03:07:58Z О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов Лончаков, А.Т. Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках В широкозонных соединениях AIIBVI:3d впервые выделен отрицательный парамагнитный вклад в динамические модули упругости. Этот вклад определен как парамагнитная упругая, или кратко — параупругая восприимчивость. Обнаружена линейная по температуре зависимость величины обратной параупругой восприимчивости в этих системах. Она объяснена вкладом диагональных матричных элементов операторов орбитально-решеточного взаимодействия в зависимость энергии спин-орбитальных состояний 3d-иона от приложенного напряжения (по аналогии с вкладом Кюри в магнитную восприимчивость). Установлено, что для кристаллов AIIBVI, содержащих некрамерсовские 3d-ионы, обратная параупругая восприимчивость с понижением температуры отклоняется от линейного закона, достигая насыщения. Этот эффект объяснен вкладом недиагональных матричных элементов (по аналогии с известным вкладом Ван Флека в магнитную восприимчивость парамагнетиков). У широкозонних сполуках AIIBVI:3d вперше виділено негативний парамагнітний внесок у динамічні модулі пружності. Цей внесок визначено як парамагнітна пружна, або коротко — парапружна сприйнятливість. Виявлено лінійну по температурі залежність величини зворотньої парапружної сприйнятливості в цих системах. Їі пояснено внеском діагональних матричних елементів операторів орбітально-граткової взаємодії у залежність енергії спін-орбітальних станів 3d-іона від прикладеної напруги (за аналогією з внеском Кюрі в магнітну сприйнятливість). Встановлено, що для кристалів AIIBVI, що містять нікрамерівські 3d-іони, зворотна парапружна сприйнятливість зі зниженням температури відхиляється від лінійного закону, досягаючи насичення. Цей ефект пояснено внеском недіагональних матричних елементів (за аналогією з відомим внеском Ван Флека в магнітну сприйнятливість парамагнетиків). The negative paramagnetic contribution to dynamic elastic moduli was detected for the first time in wide band-gap AIIBVI:3d compounds. It was determined as a paramagnetic elastic or briefly paraelastic susceptibility. It was found that these compounds had a linear temperature dependence of inverse paraelastic susceptibility. It was explained by the contribution of diagonal matrix elements of orbit-lattice interaction operators to the dependence of spin-orbit state energy on applied strain by analogy with the Curie contribution to magnetic susceptibility. The inverse paraelastic susceptibility in AIIBVI crystals containing non-Kramers 3d-ions was found to deviate from the linear law reaching the saturation with decreasing temperature. This effect was attributed to the off-diagonal matrix element contribution by analogy with the well-known Van Vleck contribution to magnetic susceptibility of paramagnet. 2011 Article О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов / А.Т. Лончаков // Физика низких температур. — 2011. — Т. 37, № 4. — С. 450–455. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 62.20.de, 71.55.Gs, 71.70.Ej, 71.70.Fk http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/118541 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках
spellingShingle	Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках Лончаков, А.Т. О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов Физика низких температур
description	В широкозонных соединениях AIIBVI:3d впервые выделен отрицательный парамагнитный вклад в динамические модули упругости. Этот вклад определен как парамагнитная упругая, или кратко — параупругая восприимчивость. Обнаружена линейная по температуре зависимость величины обратной параупругой восприимчивости в этих системах. Она объяснена вкладом диагональных матричных элементов операторов орбитально-решеточного взаимодействия в зависимость энергии спин-орбитальных состояний 3d-иона от приложенного напряжения (по аналогии с вкладом Кюри в магнитную восприимчивость). Установлено, что для кристаллов AIIBVI, содержащих некрамерсовские 3d-ионы, обратная параупругая восприимчивость с понижением температуры отклоняется от линейного закона, достигая насыщения. Этот эффект объяснен вкладом недиагональных матричных элементов (по аналогии с известным вкладом Ван Флека в магнитную восприимчивость парамагнетиков).
format	Article
author	Лончаков, А.Т.
author_facet	Лончаков, А.Т.
author_sort	Лончаков, А.Т.
title	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов
title_short	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов
title_full	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов
title_fullStr	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов
title_full_unstemmed	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов
title_sort	о природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах aiibvi с примесями 3d-переходных металлов
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2011
topic_facet	Квантовые эффекты в полупроводниках и диэлектриках
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/118541
citation_txt	О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов / А.Т. Лончаков // Физика низких температур. — 2011. — Т. 37, № 4. — С. 450–455. — Бібліогр.: 13 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT lončakovat oprirodenizkotemperaturnojanomaliidinamičeskihmodulejuprugostivkubičeskihkristallahaiibvisprimesâmi3dperehodnyhmetallov
first_indexed	2025-07-08T14:12:38Z
last_indexed	2025-07-08T14:12:38Z
_version_	1837088336282386432
fulltext	© А.Т. Лончаков, 2011 Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4, c. 450–455 О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов А.Т. Лончаков Институт физики металлов УрО РАН, ул. Софьи Ковалевской, 18, г. Екатеринбург, 620990, Россия Уральский федеральный университет им. первого Президента России Б.Н. Ельцина ул. Мира, 19, г. Екатеринбург, 620002, Россия E-mail: lonchakov@imp.uran.ru Статья поступила в редакцию 14 декабря 2010 г. В широкозонных соединениях AIIBVI:3d впервые выделен отрицательный парамагнитный вклад в ди- намические модули упругости. Этот вклад определен как парамагнитная упругая, или кратко — парауп- ругая восприимчивость. Обнаружена линейная по температуре зависимость величины обратной парауп- ругой восприимчивости в этих системах. Она объяснена вкладом диагональных матричных элементов операторов орбитально-решеточного взаимодействия в зависимость энергии спин-орбитальных состоя- ний 3d-иона от приложенного напряжения (по аналогии с вкладом Кюри в магнитную восприимчивость). Установлено, что для кристаллов AIIBVI, содержащих некрамерсовские 3d-ионы, обратная параупругая восприимчивость с понижением температуры отклоняется от линейного закона, достигая насыщения. Этот эффект объяснен вкладом недиагональных матричных элементов (по аналогии с известным вкла- дом Ван Флека в магнитную восприимчивость парамагнетиков). У широкозонних сполуках AIIBVI:3d вперше виділено негативний парамагнітний внесок у динамічні модулі пружності. Цей внесок визначено як парамагнітна пружна, або коротко — парапружна сприйнят- ливість. Виявлено лінійну по температурі залежність величини зворотньої парапружної сприйнятливості в цих системах. Їі пояснено внеском діагональних матричних елементів операторів орбітально-граткової взаємодії у залежність енергії спін-орбітальних станів 3d-іона від прикладеної напруги (за аналогією з внеском Кюрі в магнітну сприйнятливість). Встановлено, що для кристалів AIIBVI, що містять нікраме- рівські 3d-іони, зворотна парапружна сприйнятливість зі зниженням температури відхиляється від ліній- ного закону, досягаючи насичення. Цей ефект пояснено внеском недіагональних матричних елементів (за аналогією з відомим внеском Ван Флека в магнітну сприйнятливість парамагнетиків). PACS: 62.20.de Упругие модули; 71.55.Gs Полупроводники II–VI; 71.70.Ej Спин-орбитальное взаимодействие, зеемановское и штарковское расщепление, эффект Яна–Теллера; 71.70.Fk Расщепление, индуцированное напряжением. Ключевые слова: модули упругости, параупругая восприимчивость, магнитная восприимчивость, спин- орбитальные состояния, орбитально-решеточное взаимодействие. Введение Перспективы применения широкозонных полупро- водниковых кристаллов AIIBVI, легированных ионами 3d-переходных металлов, для нужд спинтроники и оп- тоэлектроники требуют всестороннего исследования их физических свойств. В работах [1–5] представлены полученные из ультразвуковых экспериментов резуль- таты исследования температурной зависимости важ- ных термодинамических параметров — динамических (симметрийных) модулей упругости 1 1 11 122 ( ),SC C C= − О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4 451 2 44SC C= и 1 11 12 442 ( 2 )C C C C= + + кубических кри- сталлов ZnX:M, где Х = Se, Te; M = Ni2+, V2+, Fe2+, Mn2+. Было установлено, что легирование соединений AIIBVI ян-теллеровскими 3d-ионами (Ni2+, V2+, Fe2+) приводит к существенному уменьшению динамиче- ских модулей упругости в широком интервале темпе- ратур. Тогда как наличие в кристалле ZnSe обычного (не ян-теллеровского) иона Mn2+ не оказывает влияния на упругие модули. Температурная зависимость дина- мических модулей упругости в [1–5] рассматривалась в рамках феноменологического подхода с использова- нием понятий релаксированного и нерелаксированного модулей упругости. Однако вероятные физические механизмы, ответственные за появление температур- ных аномалий модулей упругости соединений AIIBVI:3d, в [1–5] не обсуждались. В настоящей работе предлагаются основы теоретической интерпретации особенностей температурного поведения этих термо- динамических параметров в кубических полупровод- никах AIIBVI, легированных ян-теллеровскими 3d-ио- нами. Экспериментальные данные На рис. 1–4 приведены температурные зависимости относительного изменения симметрийных модулей упругих модулей кристаллов ZnX:M в сравнении с изменением соответствующих модулей упругости чис- тых кристаллов ZnX. Концентрация ионов Ni2+, Fe2+ и V2+ в образцах селенида цинка составляла 5,5·1019, 2,24·1019 и 5,6·1018 см–3 соответственно, а концентра- ция ионов Ni2+ в кристалле теллуриде цинка — 2,9·1018 см–3. Температурные кривые на рис. 1–4, за исключением кривой 1 рис. 4, построены с использо- ванием экспериментальных данных, приведенных в работах [1–5], в которых изменение модуля упругости CΔ определялось стандартным способом — по изме- нению фазовой скорости Δv распространения соответ- ствующих ультразвуковых волн (быстрой и медленной поперечной, продольной) при вариации температуры: 0 0/ 2 /C C v vΔ ≈ Δ , где 0C и 0v — значения модуля уп- Рис. 1. Зависимость относительного изменения модуля уп- ругости 11 12 44( 2 ) / 2C C C C= + + от температуры для чис- того ZnSe (кривая 1) и кристалла ZnSe:V2+ (кривая 2); 0 0 0/ [ ( ) ( )] / ( )C C C T C T C TΔ = − , Т0 = 4,2 К; частота ультразвука ν = 52 МГц. Кривая 1 смещена относительно кривой 2 так, чтобы они совпадали при T Tα> = 60 К. На вставке: температурная зависимость величины 1C−−Δ = 0 1[ ( ) ( )]C T C T −= − ; сплошная прямая на этом и других рисунках демонстрирует линейный по температуре участок в зависимости 1( )C T− ΓΔ . 0 20 40 60 80 100 120 –0,004 –0,002 0 0,002 0 4 8 12 16 40 80 120 1 2 T, К T, К Δ � /C 0 C – ΔC – 1 – 1 1 2 , 1 0 см д и н / � Рис. 2. Зависимость относительного изменения модуля упру- гости 11 12 44( 2 )/2C C C C= + + от температуры для чистого ZnSe (кривая 1) и кристалла ZnSe:Ni2+ (кривая 2); 0 0 0/ [ ( ) ( )]/ ( )C C C T C T C TΔ = − , Т0 = 4,2 К; частота уль- тразвука ν = 52 МГц. Кривая 1 смещена относительно кривой 2 так, чтобы они совпадали при T Tα> = 140 К. На вставке: температурная зависимость разности 1 0 1[ ( ) ( )]C C T C T− −−Δ = − . 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 –0,012 –0,008 –0,004 0 0,004 0 20 40 60 80 100 10 20 30 40 50 1 2 T, К T, К Δ � /C 0 C – ΔC – 1 – 1 1 2 , 1 0 см д и н / � Рис. 3. Зависимость относительного изменения модуля упруго- сти 1SC от температуры для чистого ZnSe (1) и кристалла ZnSe:Fe2+ (2); 1 0 1 1 0 1 0/ [ ( ) ( )]/ ( )S S S SC C C T C T C TΔ = − , Т0 = 12 К; час- тота ультразвука ν = 53 МГц. Кривая 1 смещена относи- тельно кривой 2 так, чтобы они совпадали при T Tα> = 90 К. На вставке: температурная зависимость разности 1 1SC−−Δ = 0 1 1 1[ ( ) ( )]S SC T C T −= − . 0 20 40 60 80 100 –0,001 0 0,001 0,002 0,003 0,004 0 10 20 30 40 50 100 200 300 400 ΔC C S 1 0 / – ΔC – 1 – 1 1 2 S 1 , 1 0 см д и н / T, К T, К 1 2 А.Т. Лончаков 452 Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4 ругости и фазовой скорости при некоторой фиксиро- ванной температуре 0T . В этих же работах можно най- ти описание деталей эксперимента и особенностей ис- пользованной измерительной методики. Зависимость относительного изменения модуля 2SC от температу- ры для чистого ZnTe (рис. 4, кривая 1) получена нами на основе данных для компоненты 44C из работы [6]. Обсуждение экспериментальных результатов Прежде всего отметим, что наблюдаемое уменьше- ние симметрийных модулей упругости соединений ZnX при легировании их магнитными 3d-ионами мож- но интерпретировать как проявление отрицательного парамагнитного вклада в упругие модули. Для его вы- деления необходимо найти разность между соответст- вующими модулями упругости парамагнитного ( CΓ )и чистого ( 0CΓ )кристаллов: 0( ) ( ) ( )C T C T C TΓ Γ ΓΔ = − , (1) где индекс «Γ » означает, что симметрийное напряже- ние, соответствующее определенной акустической волне, преобразуется по некоторому неприводимому представлению Γ точечной группы dT кристалла со структурой цинковой обманки. Формально на каждом из рис. 1–4 этот индекс заменяется на символы, обо- значающие поляризацию или тип акустической волны: 1S — медленная поперечная, 2S — быстрая попереч- ная, — продольная. Особенности динамических модулей упругости, по- добные тем, которые представлены на рис. 1–4 для кристаллов ZnX:M, впервые наблюдали авторы [7,8] в соединениях сурьмы с редкоземельными элементами — так называемых редкоземельных антимонидах, отно- сящихся к соединениям ряда LaSb. Здесь мы ограни- чимся двумя представителями этого ряда — PrSb и TmSb, которые не испытывают ни структурных, ни магнитных фазовых превращений с понижением тем- пературы. Необычный эффект уменьшения модулей упругости в этих материалах относительно модулей упругости реперного кристалла, в качестве которого выступал LaSb, авторы [8] назвали новым упругим эффектом. Причиной этого явления согласно [7,8] яв- ляется наличие в спектре ионов Pr3+ и Tm3+ структуры орбитальных состояний с энергиями nE в области энергий ~ Bk TΔ , где Δ — характерная величина расщепления уровней под действием кристаллического поля. Суть подхода, развитого в работах [7,8], заклю- чается в следующем. При наличии в кристалле дефор- мации, обусловленной прохождением ультразвуковой волны, энергия электронного уровня nE становится функцией приложенного напряжения Γε . Эта зависи- мость определяется из уравнения 0 ( ) ( ) 0n j n j o jE E VΓ ′Γ − ε − Γ Γ = , (2) где 0nE — энергия n-го уровня в отсутствие деформа- ции, jΓ означает, что n-й уровень преобразуется по неприводимому представлению jΓ , oV — оператор орбитально-решеточного взаимодействия для звуко- вых колебаний. Решение уравнения (2) во втором по- рядке теории возмущений имеет вид [9] 2 2 2 0 \| \| ( ) o n o n mn m n V m E E g n V n g E EΓ Γ Γ Γ Γ ≠ ′ ε = − ε + ε′ −∑ ,(3) где для упрощения мы записали o oV g VΓ Γ= ε ′ , чтобы вынести за знак интеграла константу gΓ взаимодейст- вия с магнитным ионом определенной ультразвуковой волны и некоторое усредненное напряжение Γε . Тогда можно считать, что oV ′ есть некоторая комбинация операторов Стивенса. С другой стороны, для термодинамического пара- метра CΓΔ , исходя из определения модуля упругости, можно получить выражение [7–9] 2 2 2 2 2 22 2 ln 1 1 S B S B B F ZC N k T E E EN k T k T Γ Γ Γ Γ ΓΓ ∂ ∂ Δ = = = ∂ε ∂ε ⎧ ⎫⎛ ⎞∂ ∂ ∂⎪ ⎪= − +⎨ ⎬⎜ ⎟∂ε ∂ε⎝ ⎠∂ε⎪ ⎪⎩ ⎭ , (4) где F — плотность свободной энергии, SN - концен- трация магнитных ионов, Z — парциальная функция, зависимость ( )E Γε , если опустить индекс « n », опре- деляется выражением (3). Угловые скобки в (4) озна- чают использование статистического усреднения про- изводных по стационарным состояниям при учете распределения Больцмана: Рис. 4. Зависимость относительного изменения модуля упру- гости 2 44SC C= от температуры для чистого ZnТe (1) [6] и кристалла ZnТe:Ni2+ (2); 2 0 2 2 0 2 0/ [ ( ) ( )]/ ( )S S S SC C C T C T C TΔ = − , Т0 = 4,2 К; частота ультразвука ν = 52 МГц. Кривая 1 сме- щена относительно кривой 2 так, чтобы они совпадали при T Tα> = 60 К. На вставке: температурная зависимость вели- чины 1 0 1 2 2 2[ ( ) ( )]S S SC C T C T− −−Δ = − . 0 20 40 60 80 100 –0,008 –0,004 0 0,004 0,008 0 5 10 15 20 25 30 100 200 300 1 2 T, К T, К ΔC C S 2 0 / – ΔC – 1 – 1 1 2 S 2 , 1 0 см д и н / О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4 453 exp ( ) exp ( ) i i B i i B i X E k T X E k T − = − ∑ ∑ . (5) Отметим, что выражение, по форме аналогичное (4), имеет место и для другого термодинамического параметра — магнитной восприимчивости парамагне- тика mχ , если заменить Γε на магнитное поле H [9]: 2 2 2 2 2 22 2 ln 1 1 m S B S B B F ZN k T H H E E EN k T H k T HH ∂ ∂ χ = − = − = ∂ ∂ ⎧ ⎫∂ ∂ ∂⎪ ⎪⎛ ⎞= − − +⎨ ⎬⎜ ⎟⎝ ⎠∂ ∂∂⎪ ⎪⎩ ⎭ . (6) Теперь с учетом (3) видно, что первый член в фи- гурных скобках (4) определяет не зависящий от темпе- ратуры вклад в CΓΔ во втором порядке теории возму- щений, аналогичный ван-флековскому вкладу в магнитную восприимчивость. Этот вклад содержит информацию о недиагональных матричных элементах оператора oV . Он должен быть существенным для некрамерсовских ионов при условии B Mk T << Δ , где MΔ — энергетический зазор между основным и бли- жайшим к нему возбужденным состоянием магнитного иона. Второй член в (4) приводит к отрицательному вкладу в модули упругости по температурному закону 1~ T − , аналогичному вкладу Кюри в магнитную вос- приимчивость. Очевидно, что этот вклад, обусловлен- ный диагональными матричными элементами операто- ра oV , должен преобладать для крамерсовских ионов, для которых несуществен ван-флековский член. Со- гласно [7], влияние третьего члена в выражениях (4) и (6) мало и им можно пренебречь. В дальнейшем на основании аналогии между CΓΔ и магнитной восприимчивостью mχ , подчеркнутой выражениями (4) и (6), для величины CΓΔ мы будем использовать термин «парамагнитная упругая», или кратко — «параупругая восприимчивость» [10]. Тем самым с параупругой восприимчивостью мы связыва- ем чисто парамагнитный вклад в модули упругости, благодаря наличию в кристалле определенной концен- трации магнитных ионов. Для построения теоретической зависимости ( )C TΓ на основе выражения (4) необходимо знать вид волно- вых функций электронных состояний nE . В [7,8] рас- четы модулей 1( )SC T и 2 ( )SC T для TmSb и PrSb были выполнены в модели точечных зарядов с использова- нием данных 0 ( )C TΓ для LaSb в качестве эталонных. В результате подгонки теоретических кривых к экспери- ментальным впервые из ультразвуковых измерений были найдены значения констант связи gΓ поперечных акустических волн с редкоземельными ионами. В настоящей работе мы ограничимся лишь качест- венным анализом температурной зависимости модулей упругости в соединениях ZnX:3d (рис. 1–4), обобщив на 3d-ионы подход, развитый в [7–9] для редкоземель- ных антимонидов. С этой целью, в соответствии с из- ложенным выше, нам необходимо выделить парамаг- нитный вклад в модули упругости. Сделаем это следующим образом. Пусть Tα — такая достаточно высокая температура, что при T Tα≥ модули упруго- сти для чистого и легированного кристаллов равны: 0C C CΓ Γ α= = . При этом подразумевается, что равны и их производные по температуре. Тогда, положив на рис. 1–4 0T Tα= , для разности кривых 1 и 2 на этих рисунках получим величину ( )/C T CΓ αΔ . Теперь для того, чтобы найти ( )C TΓΔ в абсолютных единицах необходимо знать величину Cα . Ее мы определяли из работы [6], в которой были достаточно точно измере- ны все три компоненты тензора упругости 11C , 12C и 44C в ZnSe и ZnTe. Найдя таким образом параупругую восприимчивость ( )C TΓΔ , мы построили зависимости от температуры обратной параупругой восприимчиво- сти 1( )C T− ΓΔ (взятой для удобства со знаком «минус») по аналогии с распространенным представлением от температуры обратной магнитной восприимчивости. Полученные результаты для исследованных случаев показаны на вставках к рис. 1–4. Изложенный выше теоретический подход конкрети- зируем применительно к нашим системам с учетом специфики 3d-ионов, а именно, рассмотрим отдельно зависимости 1( )C T− ΓΔ для кристаллов ZnX, легирован- ных крамерсовскими [V2+(3d3)] и некрамерсовскими [Ni2+(3d8), Fe2+(3d6)] ионами. 1. Для иона V2+ (основное состояние — спиновый дублет 7Γ [11]), как видно на вставке к рис. 1, линей- ная зависимость 1\| ( ) \|~C T T− ΓΔ , отражающая «вклад Кюри», наблюдается вплоть до самых низких (~ 1,5 К) температур опыта. В соответствии с (3) и (4) это озна- чает, что для иона V2+ главную роль играют диаго- нальные матричные элементы соответствующего опе- ратора oV для низкоэнергетических спиновых состояний этого иона. 2. Иначе обстоит дело с влиянием некрамерсовских ионов Ni2+ и Fe2+ на упругие модули ZnSe. Обуслов- ленная этими ионами зависимость 1\| ( ) \|C T− ΓΔ при дос- таточно низких температурах отклоняется от линей- ной, выходя на «полку» при B Mk T << Δ (вставки к рис. 2 и 3). Напомним, что в селениде цинка MΔ = 24 см–1 (≈ 35 К) и 15 см–1 (≈ 22 К) для ионов Ni2+ и Fe2+ соот- ветственно [12]. Таким образом, мы наблюдаем пред- сказанное теорией «ван-флековское насыщение» па- раупругой восприимчивости, обязанное своим про- исхождением вкладу от недиагональных матричных элементов оператора oV в зависимость ( )nE Γε во втором порядке теории возмущений. Отдельного обсуждения требует зависимость 1\| ( ) \|C T− ΓΔ для кристалла ZnTe:Ni2+, которая с умень- А.Т. Лончаков 454 Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4 шением температуры, в отличие от кристалла ZnSe:Ni2+, не обнаруживает явного насыщения, а лишь тенденцию к нему (вставка к рис. 4). В рамках предла- гаемого теоретического подхода такая ситуация, оче- видно, является возможной только в одном случае — если величина MΔ для иона Ni2+ в ZnTe существенно меньше MΔ для иона Ni2+ в ZnSe, что требует значи- тельно меньших, чем 1,5 К, температур для выхода зависимости 1\| ( ) \|C T− ΓΔ на «полку». Поскольку данные о величине MΔ для иона Ni2+ в теллуриде цинка от- сутствовали, мы определили ее с помощью теплоемко- стного метода, описанного в [12]. Для этого была из- мерена низкотемпературная теплоемкость нашего кристалла ZnTe:Ni2+ и чистого ZnTe. Найдя их раз- ность, мы выделили вклад за счет примесей ванадия, имеющий в зависимости от температуры вид кривой с максимумом при maxT T= (вклад Шоттки Schottc ). Этот вклад представлен на рис. 5 вместе с зависимо- стью Schott ( )c T для образца ZnSe:Ni2+ с концентраци- ей никеля ~1·1020 см–3 [12]. Из условия максимума функции Шоттки для двухуровневой системы следует соотношение: max2,4M TΔ = [13]. Таким образом, дан- ные рис. 5 напрямую свидетельствуют о том, что вели- чина MΔ для иона Ni2+ в ZnTe ( maxT = 2,8 К) в ≈ 6 раз меньше MΔ для Ni2+ в ZnSe ( maxT ≈ 17 К). Завершая обсуждение, рассмотрим упрощенную си- туацию — магнитный ион с двумя уровнями энергии aE и bE , разделенными интервалом ( ) 0M b aE EΔ = − > . Пусть основное состояние a является синглетом, как это имеет место, например, для ионов Pr3+ и Tm3+ в редкоземельных антимонидах PrSb и TmSb (орбиталь- ный синглет), а также для ионов Ni2+ и Fe2+ в кубиче- ских соединениях AIIBVI:3d (спиновый синглет). Тогда при температурах B Mk T << Δ упругая восприимчи- вость будет определяться первым членом в (4). При учете (3) получаем оценку для независящего от темпе- ратуры вклада CΓΔ , по форме совпадающую с ван- флековской магнитной восприимчивостью: 2 2~ o S a b a V b C N g E EΓ Γ ′ Δ − . (7) Выражение (7) позволяет понять, что в наших кри- сталлах AIIBVI:3d, имеющих сравнительно малую (~ 1018–1019 см–3) концентрацию парамагнитных ио- нов, уменьшение модулей упругости является следст- вием эффективной вибронной связи, что приводит к относительно большим константам взаимодействия gΓ для ян-теллеровских 3d-ионов. Тогда как в кри- сталлах PrSb и TmSb, в которых ионы Pr3+ и Tm3+ не являются ян-теллеровскими, этот эффект возникает благодаря большим концентрациям 4f-ионов матрицы. Заключение Обобщены результаты исследования модулей упру- гости широкозонных кристаллов ZnSe и ZnTe с приме- сями 3d-переходных металлов. Впервые выделен отри- цательный вклад от парамагнитных ионов в динамические модули упругости кристаллов AIIBVI:3d, для которого по аналогии с магнитной восприимчиво- стью парамагнетиков введено понятие парамагнитной упругой (параупругой) восприимчивости. Ее происхо- ждение объяснено существенной зависимостью от на- пряжения (деформации) энергии электронных уровней 3d-ионов в условиях сильной вибронной связи (эффек- та Яна–Теллера). Обнаружено и объяснено различие в температурной зависимости параупругой восприимчи- вости кристаллов AIIBVI, легированных крамерсовски- ми и некрамерсовскими 3d-ионами. Автор выражает благодарность С.М. Подгорных за измерение теплоемкости образца ZnTe:Ni2+ и чистого ZnTe. Работа выполнена в рамках программ: ФЦП «На- учные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009–2013 гг. (контракт № 02.740.11.0217), программы Отделения физических наук РАН (грант № 09-Т-2-1014) и при частичной поддержке Россий- ского фонда фундаментальных исследований (грант № 09-02-01389). 1. В.В. Гудков, А.Г. Лончаков, И.В. Жевстовских, В.И. Со- колов, Н.Б. Груздев, С.Б. Петров, ФНТ 30, 1214 (2004) [Low Temp. Phys. 30, 912 (2004)]. 2. V.V. Gudkov, A.T. Lonchakov, V.I. Sokolov, I.V. Zhev- stovskikh, and V.T. Surikov, Phys. Rev. B77, 155210 (2008). 3. V.V. Gudkov, A.T. Lonchakov, V.I. Sokolov, and I.V. Zhev- stovskikh, J. Korean Phys. Soc. 53, 63 (2008). 4. В.В. Гудков, А.Т. Лончаков, И.В. Жевстовских, В.И. Со- колов, В.Т. Суриков, ФНТ 35, 99 (2009) [Low Temp. Phys. 35, 76 (2009)]. 5. В.В. Гудков, А.Т. Лончаков, В.И. Соколов, И.В. Жевс- товских, В.Т. Суриков, ФТТ 50, 1707 (2009). Рис. 5. Зависимость от температуры вклада Шоттки Schottc в теплоемкость кристаллов: 1 — ZnТe:Ni2+ (концентрация никеля 2,9·1018 см–3); 2 — ZnSe:Ni2+ (1·1020 см–3) [12]. 2,4 2,8 3,2 3,6 2 4 6 8 1 0 4 8 12 16 20 0 0,01 0,02 0,03 2 T, К T, К c S ch o tt , 1 0 Д ж (м о л ь ·К ) – 4 / c S ch o tt , Д ж (м о л ь ·К ) / О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI Физика низких температур, 2011, т. 37, № 4 455 6. B.H. Lee, J. Appl. Phys. 41, 2984 (1970). 7. B. Lüthi, M.E. Mullen, and E. Bucher, Phys. Rev. Lett. 31, 95 (1973). 8. M.E. Mullen, B. Lüthi, P.S. Wang, E. Bucher, L.D. Longi- notti, J.P. Maita, and H.R. Ott, Phys. Rev. B10, 186 (1974). 9. B. Lüthi, Physical Acoustics in the Solid State, Springer, Berin–Heidelberg (2004). 10. А.Т. Лончаков, IX Российская конференция по физике полупроводников. Тезисы, 28 сентября–3 октября, Ново- сибирск–Томск, Россия (2009). 11. G. Bevilacqua, L. Martinelli, and E.E. Vogel, Phys. Rev. B66, 155338 (2002). 12. А.Т. Лончаков, С.М. Подгорных, В.И. Соколов, Н.Б. Груз- дев, Г.С. Шакуров, ФТТ 48, 1610 (2006). 13. П. Кеезом, Н. Пирлман, в кн.: Физика низких темпера- тур, ИЛ, Москва (1959). About the nature of dynamic elastic moduli low- temperature anomaly in cubic AIIBVI crystals doped with 3d-transition metal impurities A.T. Lonchakov The negative paramagnetic contribution to dynamic elastic moduli was detected for the first time in wide band-gap AIIBVI:3d compounds. It was determined as a paramagnetic elastic or briefly paraelastic suscepti- bility. It was found that these compounds had a linear temperature dependence of inverse paraelastic suscep- tibility. It was explained by the contribution of di- agonal matrix elements of orbit-lattice interaction op- erators to the dependence of spin-orbit state energy on applied strain by analogy with the Curie contribution to magnetic susceptibility. The inverse paraelastic sus- ceptibility in AIIBVI crystals containing non-Kramers 3d-ions was found to deviate from the linear law reaching the saturation with decreasing temperature. This effect was attributed to the off-diagonal matrix element contribution by analogy with the well-known Van Vleck contribution to magnetic susceptibility of paramagnet. PACS: 62.20.de Elastic moduli; 71.55.Gs II–VI semiconductors; 71.70.Ej Spin-orbit coupling, Zeeman and Stark splitting, Jahn–Teller effect; 71.70.Fk Strain-induced splitting. Keywords: elastic moduli, paraelastic susceptibility, magnetic susceptibility, spin-orbit states, orbit-lattice interaction.

О природе низкотемпературной аномалии динамических модулей упругости в кубических кристаллах AIIBVI с примесями 3d-переходных металлов

Репозитарії

Схожі ресурси