Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
Рассмотрена полевая зависимость намагниченности в парамагнитной фазе моносилицида марганца MnSi, которая характеризуется аномально большой величиной эффективного магнитного момента μ* = = 5,3μB и малой величиной намагниченности насыщения M0 = 0,3μB/Mn. Из проведенного анализа следует, что ни теори...
Saved in:
| Date: | 2015 |
|---|---|
| Main Authors: | , , |
| Format: | Article |
| Language: | Russian |
| Published: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2015
|
| Series: | Физика низких температур |
| Subjects: | |
| Online Access: | http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128285 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца / С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 12. — С. 1243–1253. — Бібліогр.: 27 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
irk-123456789-128285 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
irk-123456789-1282852018-01-08T03:03:00Z Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца Демишев, С.В. Ищенко, Т.В. Самарин, А.Н. Низкотемпеpатуpный магнетизм Рассмотрена полевая зависимость намагниченности в парамагнитной фазе моносилицида марганца MnSi, которая характеризуется аномально большой величиной эффективного магнитного момента μ* = = 5,3μB и малой величиной намагниченности насыщения M0 = 0,3μB/Mn. Из проведенного анализа следует, что ни теория зонного магнетизма, ни кластерный подход не позволяют объяснить экспериментальные данные, а их адекватное описание возможно в рамках спин-поляронной модели, в которой спиновый полярон представляет собой квазисвязанное состояние зонного электрона и локализованного магнитного момента Mn. Найдено, что учет специфических взаимодействий для простой спиновой конфигурации ферримагнитного типа, характеризующей спиновый полярон, позволяет объяснить экспериментальные данные, причем наблюдаемые значения μ* не связаны с большими локализованными магнитными моментами в объеме образца. Проанализированы возможные способы экспериментальной проверки спин-поляронной модели, в том числе experimentum crucis. Полученные результаты показывают, что парамагнитную фазу MnSi следует рассматривать как фазу, физические свойства которой определяются магнитными неоднородностями на нанометровом пространственном масштабе. Розглянуто польову залежність намагніченості в парамагнітній фазі моносіліціда марганцю MnSi, яка характеризується аномально великою величиною ефективного магнітного моменту μ* = 5,3μB та малою величиною намагніченості насичення M0 = 0,3μB/Mn. З проведеного аналізу випливає, що ні теорія зонного магнетизму, ні кластерний підхід не дозволяють пояснити експериментальні дані, а їх адекватний опис можливий в рамках спін-поляронної моделі, в якій спіновий полярон являє собою квазісв’язаний стан зонного електрона і локалізованого магнітного моменту Mn. Знайдено, що врахування специфічних взаємодій для простої спінової конфігурації ферімагнітного типу, що характеризує спіновий полярон, дозволяє пояснити експериментальні дані, причому значення μ* , що спостерігаються, не пов'язані з великими локалізованими магнітними моментами в об'ємі зразка. Проаналізовано можливі способи експериментальної перевірки спін-поляронної моделі, в тому числі experimentum crucis. Отримані результати показують, що парамагнітну фазу MnSi потрібно розглядати як фазу, фізичні властивості якої визначаються магнітними неоднорідностями на нанометровому просторовому масштабі. The field dependence of magnetization of the MnSi has been considired in the paramagnetic phase, which is characterized both by large effective magnetic moment * = 5.3 µ µB and small saturated magnetization 0 = 0.3 /Mn. M µB The present work shows that the experimental data could be explained neither by the theory of band magnetism, nor by the theory of spin clusters. Spin polaron model, in which spin polaron is treated as quasibonded state of band electron and localized magnetic moment of Mn, is suggested to describe the data. It is found that taking into account of specific interactions in the simple ferrimagnet-like spin configuration allows us to describe the experimental data. This approach shows that observed values of * µ are not related to any large localized moments in the sample bulk. Possible ways for experimental check of the spin polaron model, which include experimentum crucis, are analyzed. The results show that the paramagnetic phase of MnSi should be considered as the phase, the physical properties of which are determined by magnetic inhomogeneities at the nanometer scale. 2015 Article Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца / С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 12. — С. 1243–1253. — Бібліогр.: 27 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 75.25.+z, 75.30.Cr, 75.50.–y http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128285 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| topic |
Низкотемпеpатуpный магнетизм Низкотемпеpатуpный магнетизм |
| spellingShingle |
Низкотемпеpатуpный магнетизм Низкотемпеpатуpный магнетизм Демишев, С.В. Ищенко, Т.В. Самарин, А.Н. Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца Физика низких температур |
| description |
Рассмотрена полевая зависимость намагниченности в парамагнитной фазе моносилицида марганца
MnSi, которая характеризуется аномально большой величиной эффективного магнитного момента μ* =
= 5,3μB и малой величиной намагниченности насыщения M0 = 0,3μB/Mn. Из проведенного анализа следует, что ни теория зонного магнетизма, ни кластерный подход не позволяют объяснить экспериментальные данные, а их адекватное описание возможно в рамках спин-поляронной модели, в которой спиновый
полярон представляет собой квазисвязанное состояние зонного электрона и локализованного магнитного
момента Mn. Найдено, что учет специфических взаимодействий для простой спиновой конфигурации
ферримагнитного типа, характеризующей спиновый полярон, позволяет объяснить экспериментальные
данные, причем наблюдаемые значения μ* не связаны с большими локализованными магнитными моментами в объеме образца. Проанализированы возможные способы экспериментальной проверки спин-поляронной модели, в том числе experimentum crucis. Полученные результаты показывают, что парамагнитную фазу MnSi следует рассматривать как фазу, физические свойства которой определяются магнитными неоднородностями на нанометровом пространственном масштабе. |
| format |
Article |
| author |
Демишев, С.В. Ищенко, Т.В. Самарин, А.Н. |
| author_facet |
Демишев, С.В. Ищенко, Т.В. Самарин, А.Н. |
| author_sort |
Демишев, С.В. |
| title |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| title_short |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| title_full |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| title_fullStr |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| title_full_unstemmed |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| title_sort |
аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| publishDate |
2015 |
| topic_facet |
Низкотемпеpатуpный магнетизм |
| url |
http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128285 |
| citation_txt |
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца / С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 12. — С. 1243–1253. — Бібліогр.: 27 назв. — рос. |
| series |
Физика низких температур |
| work_keys_str_mv |
AT demiševsv anomalʹnyemagnitnyesvojstvaparamagnitnojfazyispinovyepolâronyvmonosilicidemarganca AT iŝenkotv anomalʹnyemagnitnyesvojstvaparamagnitnojfazyispinovyepolâronyvmonosilicidemarganca AT samarinan anomalʹnyemagnitnyesvojstvaparamagnitnojfazyispinovyepolâronyvmonosilicidemarganca |
| first_indexed |
2025-07-09T08:47:08Z |
| last_indexed |
2025-07-09T08:47:08Z |
| _version_ |
1837158454171533312 |
| fulltext |
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12, c. 1243–1253
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы
и спиновые поляроны в моносилициде марганца
С.В. Демишев1,2, Т.В. Ищенко1, А.Н. Самарин1,2
1Институт общей физики им. А.М. Прохорова РАН, ул. Вавилова, 38, г. Москва, 119991, Россия
2Московский физико-технический институт (государственный университет),
Институтский пер., 9, г. Долгопрудный, Московская область, 141700, Россия
E-mail: sasha@lt.gpi.ru
Статья поступила в редакцию 30 марта 2015 г., опубликована онлайн 23 октября 2015 г.
Рассмотрена полевая зависимость намагниченности в парамагнитной фазе моносилицида марганца
MnSi, которая характеризуется аномально большой величиной эффективного магнитного момента μ* =
= 5,3μB и малой величиной намагниченности насыщения M0 = 0,3μB/Mn. Из проведенного анализа следу-
ет, что ни теория зонного магнетизма, ни кластерный подход не позволяют объяснить эксперименталь-
ные данные, а их адекватное описание возможно в рамках спин-поляронной модели, в которой спиновый
полярон представляет собой квазисвязанное состояние зонного электрона и локализованного магнитного
момента Mn. Найдено, что учет специфических взаимодействий для простой спиновой конфигурации
ферримагнитного типа, характеризующей спиновый полярон, позволяет объяснить экспериментальные
данные, причем наблюдаемые значения μ* не связаны с большими локализованными магнитными мо-
ментами в объеме образца. Проанализированы возможные способы экспериментальной проверки спин-
поляронной модели, в том числе experimentum crucis. Полученные результаты показывают, что парамаг-
нитную фазу MnSi следует рассматривать как фазу, физические свойства которой определяются магнит-
ными неоднородностями на нанометровом пространственном масштабе.
Розглянуто польову залежність намагніченості в парамагнітній фазі моносіліціда марганцю MnSi, яка
характеризується аномально великою величиною ефективного магнітного моменту μ* = 5,3μB та малою
величиною намагніченості насичення M0 = 0,3μB/Mn. З проведеного аналізу випливає, що ні теорія зон-
ного магнетизму, ні кластерний підхід не дозволяють пояснити експериментальні дані, а їх адекватний
опис можливий в рамках спін-поляронної моделі, в якій спіновий полярон являє собою квазісв’язаний
стан зонного електрона і локалізованого магнітного моменту Mn. Знайдено, що врахування специфічних
взаємодій для простої спінової конфігурації ферімагнітного типу, що характеризує спіновий полярон,
дозволяє пояснити експериментальні дані, причому значення μ*, що спостерігаються, не пов'язані з вели-
кими локалізованими магнітними моментами в об'ємі зразка. Проаналізовано можливі способи експери-
ментальної перевірки спін-поляронної моделі, в тому числі experimentum crucis. Отримані результати по-
казують, що парамагнітну фазу MnSi потрібно розглядати як фазу, фізичні властивості якої визначаються
магнітними неоднорідностями на нанометровому просторовому масштабі.
PACS: 75.25.+z Расположение спинов в магнитоупорядоченных материалах;
75.30.Cr Моменты насыщения и магнитная восприимчивость;
75.50.–y Изучение конкретных магнитных материалов.
Ключевые слова: спиновый полярон, моносилицид марганца, парамагнитная фаза, магнитные неодно-
родности.
1. Введение
Силициды переходных металлов с ферромагнитным
взаимодействием обладают целым рядом необычных
магнитных свойств [1,2]. К наиболее известной анома-
лии относится существенное расхождение между вели-
чиной эффективного магнитного момента ,Bµ опреде-
ленной из константы Кюри в парамагнитной фазе
( > ),CT T и моментом насыщения в ферромагнитной
фазе ( < ),CT T который оказывается много меньше маг-
нетона Бора в расчете на магнитный ион (здесь CT обо-
© С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин, 2015
С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин
значает температуру Кюри). Такое расхождение, как
правило, интерпретируется в рамках теории зонного
магнетизма [3], согласно которой указанное несоответ-
ствие — следствие распределенной (а не локализованной
на магнитных ионах) спиновой плотности в элементар-
ной ячейке и наличия сильных спиновых флуктуаций.
Другая особенность магнитных свойств силицидов за-
ключается в нетривиальной полевой зависимости намаг-
ниченности ( , = const)M B T в парамагнитном состоя-
нии. Аппроксимация экспериментальных данных с
помощью формулы ( , ) =M B T *0 ( / ( )),BM B k Tϕ µ θ в
которой ( )Tθ обозначает некоторую эффективную тем-
пературу, а функция ( )xϕ описывает выход полевой
зависимости на насыщение и удовлетворяет соотноше-
ниям ( 0) = ,x xϕ → α ( ) = 1xϕ → ∞ и / > 0,d dxϕ даст
малый магнитный момент насыщения 0M в расчете на
магнитный ион: 0 .BM µ При этом эффективный маг-
нитный момент *,µ определяющий наклон /M B∂ ∂
в слабом магнитном поле, окажется значительно больше
магнетона Бора: * .Bµ µ Например, в случае моноси-
лицида марганца MnSi в парамагнитной фазе величина
*µ составляет (5 6) ,B− µ а момент насыщения оказы-
вается порядка 0 0,3 /MnBM µ [4]. В случае твердых
растворов замещения Fe1–xCoxSi эффективный магнит-
ный момент может достигать величины * 13 Bµ µ [5], в
то время как параметр 0M лежит в пределах
(0,05 0,2) /CoB− µ [6]. Интересно, что ни 0M , ни *µ не
соответствуют магнитному моменту eff ,µ рассчитанно-
му из закона Кюри–Вейсса для молярной восприимчиво-
сти 2
molar eff= /( ) = /3 ( ).C A B CC T T N k T Tχ − µ − Экспери-
ментальные данные для константы Кюри C MnSi дают
значение 1/2
eff = (3 / ) 2,2 ,B A Bk C Nµ µ которое нельзя
сопоставить ни с 0 ,M ни с *.µ Таким образом, анализ
полевых зависимостей намагниченности тесно связан с
интерпретацией закона Кюри–Вейсса при > .CT T
Несмотря на то, что проблема аномально больших
эффективных магнитных моментов, следующих из по-
левой зависимости намагниченности, известна свыше
тридцати лет, она до сих пор не получила удовлетвори-
тельного решения. Иногда аппроксимация данных
( , )M B T с помощью * Bµ µ трактуется как чисто
формальный прием, и в соответствии с теорией зонного
магнетизма предполагается, что параметр *µ не имеет
непосредственного отношения к величине какого-либо
реального магнитного момента в образце [4]. Другое
часто встречающееся объяснение заключается в том, что
аномальные значения *µ обусловлены образованием в
объеме образца магнитных кластеров, составленных из
элементарных магнитных диполей ,Bµ которые свя-
заны сильным ферромагнитным взаимодействием так,
что реакция на внешнее магнитное поле кластера как
целого описывается параметром *
Bµ µ [5]. В рамках
такого подхода считается, что кластеры слабо взаимо-
действуют между собой, и отношение * / Bµ µ дает
оценку числа магнитных центров в кластере [5]. При
этом подразумевается, что кластер состоит из локализо-
ванных магнитных моментов (ЛММ) гейзенберговского
типа и, следовательно, данное объяснение противоречит
теории зонного магнетизма.
В настоящей работе показано, что ни теория зонно-
го магнетизма, ни различные модификации кластерно-
го подхода не позволяют в полной мере объяснить
экспериментальные данные для моносилицида марган-
ца, а возможный выход из положения заключается в
использовании спин-поляронной модели, которая была
недавно предложена для объяснения магнитных
свойств MnSi [4,7]. Изложение материала статьи орга-
низовано следующим образом. Вначале проанализиро-
вана процедура обработки экспериментальных данных
( , )M B T для MnSi, которая дает аномальные значения
параметров 0M и *.µ Далее рассмотрены различные
теоретические подходы и, используя аналог прибли-
жения среднего поля, описана модель магнитного кла-
стера — спинового полярона, в которой простая кон-
фигурация магнитных моментов дает как компенсацию
суммарного магнитного момента кластера (малая ве-
личина 0 ),M так и эффект увеличения эффективного
магнитного момента, причем количественные оценки
оказываются в хорошем соответствии с эксперимен-
тальными результатами. В заключение рассмотрены
следствия предложенного подхода, а также возможная
интерпретация закона Кюри–Вейсса, которые могут
быть проверены экспериментально. Основная задача
исследования — рассмотрение аномальных свойств
парамагнитной фазы. Хорошо известно, что магнито-
упорядоченное состояние MnSi при температурах ни-
же температуры Кюри CT представляет собой спино-
вую спираль с периодом ∼18 нм, существенно
превышающим размер элементарной ячейки [3]. Спи-
ральное состояние возникает в результате того, что к
основному ферромагнитному взаимодействию добав-
ляется сравнительно слабое взаимодействие Дзяло-
шинского–Мории [3]. Поскольку нас интересуют маг-
нитные свойства на пространственной шкале порядка
нескольких постоянных решетки, мы пренебрегаем
спиральными эффектами и в тех случаях, когда это
необходимо, рассматриваем магнитоупорядоченную
фазу при < CT T как ферромагнитную.
2. Анализ полевых зависимостей намагниченности
MnSi
Типичные полевые зависимости намагниченности в
парамагнитной фазе MnSi показаны на рис. 1. Для ана-
лиза экспериментальных данных ( , = const)M B T мож-
но использовать аппроксимацию вида
*
0 0( , ) = ( / ( )) = ( ( ) / ),B B BM B T M B k T M b T B kϕ µ θ ϕ µ (1)
1244 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
которая при каждой фиксированной температуре зави-
сит от двух подгоночных параметров: 0M и ( ) =b T
* / ( ).B T= µ µ θ Проблема заключается в том, что фор-
мула (1) применяется для описания концентрирован-
ной магнитной подсистемы силицидов, а в рамках су-
ществующих теоретических моделей соответствующая
концентрированному случаю функция ( )xϕ не только
не известна, но и отсутствует подход к ее вычислению.
В экспериментальной практике в качестве ( )xϕ обыч-
но выбирают функцию Бриллюэна ( ),JB x задавшись
(«из общих соображений») тем или иным значением
квантового числа .J Таким образом, в описание про-
цесса намагничивания изначально закладывается при-
ближение изолированного магнитного иона, в котором
функция ( )Tθ должна совпадать с абсолютной темпе-
ратурой ( ) = .T Tθ
Рассмотрим вначале случай = 1/2,J когда ( ) =xϕ
th .x= Данная подстановка в формулу (1) позволяет
хорошо описать форму экспериментальных кривых
( , = const)M B T путем двухпараметрической подгонки
по методу Левенберга–Маркуардта (сплошные линии на
рис. 1). При этом оказывается, что намагниченность
насыщения не зависит от температуры и составляет
0 = (0,3 0,01) /Mn,BM ± µ в то время как параметр ( )b T
не является постоянным. Как видно на вставке на рис. 1,
обратный коэффициент 1/ ( )b T линейно зависит от тем-
пературы *1/ ( ) ( ),b T T T− т.е. в случае MnSi следует
положить *( ) = .T T Tθ − Интересно, что найденная тем-
пература * 30 КT ≈ практически совпадает с темпера-
турой Кюри CT моносилицида марганца [3,4]. Если по
наклону линейной зависимости *1/ ( ) = ( )b T f T T− рас-
считать эффективный магнитный момент, то он соста-
вит * = (5,3 0, 2) ,Bµ ± µ и для аппроксимации экспери-
ментальных данных может быть использовано эмпи-
рическое соотношение
* *
0( , ) = th [ / ( )],BM B T M B k T Tµ − (2)
в котором параметры 0M и *µ не зависят от темпера-
туры. Выражение (1) может рассматриваться как ин-
терполяционная формула, передающая тенденцию к
насыщению кривых ( , )M B T в сильном магнитном
поле и описывающая в пределе 0B → закон Кюри–
Вейсса c постоянной Кюри *0= / .BC M kµ
В предельном случае J → ∞ в качестве приближения
для ( )xϕ можно использовать функцию Ланжевена
( )L x . При таком выборе рассчитанные полевые зависи-
мости практически не отличаются от представленных на
рис. 1, однако найденные по вышеуказанной схеме па-
раметры составляют 0 = (0,39 0,02) /MnBM ± µ и
* = (11,6 0,4) .Bµ ± µ Из «общих соображений» можно
было бы предположить, что расчет с различными функ-
циями ( )xϕ должен давать одинаковые значения 0M и,
учитывая различие коэффициента α в асимптотиках
( 0) = ,x xϕ → α эффективный магнитный момент в слу-
чае ( ) = ( )x L xϕ будет в три раза больше, чем в случае
( ) = th .x xϕ Однако, поскольку аппроксимация прово-
дится в ограниченном диапазоне магнитного поля, где
полный выход на насыщение полевой зависимости
( , = const)M B T не достигается, расчет дает значения
0M и *,µ которые нетривиальным образом зависят от
модельного вида функции ( ).xϕ Отметим, что в идеаль-
ном случае различные аппроксимации должны давать
совпадающую константу Кюри и, следовательно, произ-
ведение *0Mα µ не должно зависеть от выбора ( ).xϕ
Легко видеть, что в рассматриваемом примере отноше-
ние расчетных констант Кюри для ( ) = thx xϕ и
( ) = ( )x L xϕ составляет 0,93 0,2.± Если считать этот
результат удовлетворительным, то обе аппроксимации,
( ) = thx xϕ и ( ) = ( ),x L xϕ одинаково хорошо описыва-
ют экспериментальные данные. Таким образом, в зави-
симости от произвольно выбранного алгоритма обработ-
ки, для теоретической интерпретации могут быть
«предложены» эффективные магнитные моменты, ле-
жащие в интервале (5 12) .B− µ При этом основная ано-
малия 0 /MnBM µ и * Bµ µ на качественном уров-
не сохраняется.
Выполненный анализ схемы обработки эксперимен-
тальных данных показывает, что, помимо очевидной
задачи объяснения малых значений 0M и большой
величины *,µ адекватная теоретическая модель долж-
на отвечать на вопрос о том, могут ли полученные из
эксперимента значения *µ соответствовать каким-
либо реальным магнитным моментам в образце. Учи-
тывая неопределенность в нахождении эффективного
магнитного момента, нельзя заранее исключить ситуа-
цию, когда этот параметр имеет иную природу и пред-
ставляет собой лишь некоторую характеристику зави-
Fig. 1. Полевые зависимости намагниченности MnSi при
различных температурах (точки) и модельные аппроксима-
ции для ϕ(x) = th x (линии). Экспериментальные данные взя-
ты из работы [2]. Вставка иллюстрирует анализ температур-
ной зависимости b(T) (см. текст).
40 К
50 К
60 К
0,40
0,35
0,30
0,25
0,20
0,15
0,10
0,05
0
1 2 3 4 5
B, Tл
6
5
4
3
2
1
0
30 40 50 60
T, КM
,
/M
n
µ B
1/
b,
К
µ µ = 5,3 B
T *
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12 1245
С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин
симости ( , = const).M B T Кроме того, едва ли возмож-
но получить точное выражение для ( )xϕ из первых
принципов. Поэтому представляет интерес сформули-
ровать возможные ограничения на выбор модельной
аппроксимации, используемой для обработки экспери-
ментальных данных.
3. Качественное обсуждение теоретических моделей
3.1. Теория зонного магнетизма
В теории зонного магнетизма предполагается, что
спиновая плотность распределена по элементарной
ячейке кристалла и локализованный магнитный момент
отсутствует [3]. Для описания магнитных свойств зонно-
го магнетика основной характеристикой является сред-
ний квадрат амплитуды спиновых флуктуаций 2 ( ).LS T
В рамках этого подхода дается специфическая интерпре-
тация закона Кюри–Вейсса, согласно которой магнитная
восприимчивость ( )Tχ определяется температурной
зависимостью вида 2 ( ) ,LS T T причем в парамагнитной
фазе 2 21/ ( ) ( ) ( )L L CT S T S Tχ − [3]. Однако сама констан-
та Кюри не дает информации об амплитуде магнитного
момента или об усредненной плотности спинов и в этом
смысле не является параметром, допускающим часто
используемую в литературе элементарную интерпрета-
цию. В то же время средний квадрат амплитуды спино-
вых флуктуаций отличается от квадрата намагни-
ченности насыщения на численный коэффициент,
2 2
0( ) = (3/5)L CS T M [3], и, следовательно, именно пара-
метр 0M имеет прямой физический смысл. Интересно,
что вычисления методом DFT для зонной модели дают
для парамагнитной фазы MnSi момент насыщения
0,25 /MnBµ [8], разумно согласующийся с эксперимен-
тальными данными. Таким образом, с точки зрения тео-
рии зонного магнетизма, эмпирическая аппроксимация
**
0( , ) = ( / ( ))BM B T M B k T Tϕ µ − означает, что для кон-
станты Кюри используется выражение вида
*
0 / BC M kµ и магнитный момент *µ представляет
собой эффективный параметр, который задает наклон
кривой /M B∂ ∂ при 0.B → Поэтому найденные боль-
шие значения *µ не связаны с какими-либо реальными
магнитными моментами в образце или с величиной спи-
новой плотности, и наблюдение одновременно малых
0M и больших *µ может быть качественно согласовано
с теоретическими представлениями. Тем не менее в рам-
ках рассматриваемого подхода невозможно ответить,
почему *µ появляется именно в аргументе функции
( )xϕ и почему этот параметр определяет форму всей
кривой намагниченности, а не только область слабого
магнитного поля.
Зонное описание зависимости ( )M B при конечных
температурах является сложной задачей, требующей
корректного учета как температурной и полевой зави-
симостей функции 2 ,LS так и воздействия температуры
на электронный спектр. Отметим, что как в стандарт-
ной теории зонного магнетизма Мории [3], так и в ее
модификации, предложенной позднее Каулем [9,10],
отсутствует расчет полевой зависимости намагничен-
ности и существующие теоретические результаты ог-
раничены пределом 0B → и вычислением восприим-
чивости. По-видимому, это является следствием кон-
цептуальной проблемы, присущей моделям, основан-
ным на доминирующей роли спиновых флуктуаций.
Характерная особенность таких теорий — эффект по-
давления спиновых флуктуаций магнитным полем
[3,9,10], и, поскольку 2 2
0 ,LS M параметр 0M должен
уменьшаться при увеличении магнитного поля, что
противоречит экспериментальным данным, в том чис-
ле полученным в области полей 30 TлB [11]. Таким
образом, зонная теория магнетизма, которая успешно
объясняет первую из аномалий (расхождение между
величиной магнитного момента, определенной из кон-
станты Кюри в парамагнитной фазе, и моментом на-
сыщения в ферромагнитной фазе), встречается с суще-
ственными трудностями при попытке дать последова-
тельное и непротиворечивое объяснение особенностей
полевой зависимости намагниченности.
3.2. Модель спиновых кластеров
Кластерный подход к интерпретации аномальной ве-
личины *µ в силицидах был, по-видимому, первым и
основывался на анализе экспериментальных данных,
аналогичном рассмотренному выше в разд. 2. В этой
модели предполагается, что магнитная подсистема раз-
бивается на магнитные кластеры, состоящие из sN маг-
нитных диполей, сильно связанных между собой таким
образом, что при всех значениях магнитного поля со-
храняется их параллельная ориентация внутри кластера.
Взаимодействие между отдельными кластерами счита-
ется слабым, так что процесс намагничивания образца
рассматривается как стандартная поляризация магнит-
ным полем газа диполей с перенормированной величи-
ной *µ и концентрацией *.n Дальнейший анализ зави-
сит от выбора той или иной модели магнетизма MnSi. В
модели локализованных магнитных моментов кластер
образуется из ЛММ марганца, которые, согласно LDA
расчетам, равны Mn = 1,2 Bµ µ [12]. Можно показать [4],
что в рамках данного подхода магнитный вклад ЛММ
MnSi значительно (на два-три порядка) превышает пау-
лиевский вклад зонных электронов. В такой ситуации
* Mn/ 4 10sN µ µ − и, учитывая, что элементарная
ячейка MnSi содержит 4 иона марганца, размер кластера
должен составлять 0,5–1 нм. Однако в рамках такого
подхода остается неясной причина разбиения ЛММ
марганца на отдельные кластеры, которое должно про-
исходить даже в совершенном монокристалле. Кроме
того, в рассматриваемой модели концентрация пере-
нормированных магнитных диполей *n будет порядка
* Mn / sn n N и, следовательно, момент насыщения в
1246 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
расчете на ион Mn равен * *0 Mn= /M n nµ
Mn Mn Mn Mn( / )( )/ 1, 2 .s s Bn N N nµ ≡ µ µ Этот резуль-
тат, очевидно, не соответствует экспериментальным
значениям 0 = (0,3 0,4) /Mn.BM − µ
Следует отметить еще одну принципиальную труд-
ность кластерного подхода. Чтобы получить высокие
величины *,µ необходимо выстроить элементарные
магнитные диполи внутри кластера в одном и том же
направлении и найти тип магнитного взаимодействия,
заставляющий спины «склеиваться» вместе. Такая си-
туация вряд ли возможна для спиновых кластеров, со-
стоящих из ЛММ марганца, но вполне осуществима для
электронных ферромагнитных капель — ферронов, по-
скольку феррон представляет собой особое квантово-
механическое состояние, отвечающее параллельной ори-
ентации спинов образующих его электронов [13]. Инте-
ресно, что в недавней публикации [14] результаты
µSR-спектроскопии для MnSi объяснялись присутст-
вием в парамагнитной фазе ферронных состояний с
эффективным магнитным моментом * 24 .Bµ µ Такой
подход возвращает нас к парадигме зонного магнетиз-
ма, в которой локализованный магнитный момент на
марганце отсутствует, а зонные электроны образуют
ферроны. Однако если предположить, что все элек-
троны проводимости участвуют в образовании фер-
ронов, а парамагнитная фаза представляет собой газ
перенормированных магнитных диполей (ферронов) с
магнитным моментом *,µ то для намагниченности
насыщения аналогичные рассуждения дают оценку
0 Mn( / ) /Mne eM n n µ (где en и eµ — концентрация и
магнитный момент зонных электронов соответствен-
но). Для MnSi, по литературным данным, отношение
Mn/en n составляет 0.9–2 [15,16] и, так как ,e Bµ µ
объяснение экспериментальных значений 0 ,M кото-
рые оказываются меньше магнетона Бора в расчете на
ион марганца, должно быть нетривиальным.
Для интерпретации наблюдаемых значений 0M в
ферронной версии кластерной модели можно постули-
ровать, что не все зонные электроны участвуют в обра-
зовании ферронов, вклад которых в полную намагни-
ченность образца и в данном случае должен быть
много больше паулиевского вклада оставшихся носи-
телей заряда. Данное объяснение фактически сводится
к утверждению, что в парамагнитной фазе MnSi имеет
место магнитная неоднородность (магнитное фазовое
расслоение) на масштабах, превышающих размер спи-
нового кластера. При этом в намагниченности систе-
мы, состоящей из ферронов и зонных электронов, бу-
дет доминировать магнитный вклад ЛММ ферронов в
силу малости паулиевского вклада [4].
Несмотря на то, что ферронная модель на качест-
венном уровне может объяснить экспериментальные
данные, она имеет два существенных недостатка. Во-
первых, ферронное состояние подавляется магнитным
полем [13] и, следовательно, возникает та же проблема
немонотонной зависимости ( , = const),M B T что и в
теории зонного магнетизма. Во-вторых, в рамках фер-
ронной модели невозможно объяснить недавно откры-
тую ферримагнитную аналогию, которая будет рас-
смотрена в следующем пункте.
3.3. Спин-поляронная модель
Исходно спин-поляронная модель была предложена
для объяснения экспериментальных данных по маг-
нитному резонансу в MnSi [7]. Исследование динами-
ческих магнитных свойств однозначно показывает, что
магнитная подсистема моносилицида марганца состоит
из локализованных магнитных моментов [4,7]. Этот
результат согласуется с результатами LDA расчетов,
согласно которым cпиновая плотность MnSi локализо-
вана на ионах марганца и величина таких ЛММ со-
ставляет Mn 1,2 Bµ ≈ µ [12]. Таким образом, для объяс-
нения малой величины магнитного момента насы-
щения необходимо ввести некоторый механизм экра-
нирования ЛММ марганца. Согласно работам [4,7],
такая экранировка обусловлена формированием в ок-
рестности ионов Mn спиновых поляронов, представ-
ляющие собой квазисвязанные состояния зонных элек-
тронов в окрестности иона Mn, в которых спины
марганца и спины электронов ориентированы антипа-
раллельно. Такая конструкция может рассматриваться
как ферримагнетик наноразмера, причем можно пока-
зать, что ожидаемые в данной модели динамические
магнитные свойства хорошо согласуются с экспери-
ментом [7]. В рамках спин-поляронного подхода спи-
новые флуктуации (определяющие, в частности, ши-
рину линии магнитного резонанса [4,7]) обусловлены
переходами электронов между зонными и квазисвя-
занными состояниями.
Так как магнитный момент MnSi оказывается лока-
лизованным, константа Кюри C перестает быть фик-
тивным параметром и ее величина позволяет оценить
значение ЛММ марганца в парамагнитной фазе. Анализ
температурной зависимости магнитной восприимчиво-
сти, выполненный в [4], дает для экспериментального
значения C величину 1/2
Mn = 1,29 ,Bµ α µ которая может
быть согласована с расчетным значением Mn 1,2 Bµ µ
в случае = 1,α т.е. для ( ) = th .x xϕ В работах [4,7]
предполагается, что спиновые поляроны образуются
при температуре перехода в ферромагнитное состояние
и существуют в области < ,CT T следствием чего явля-
ются редуцированные значения 0 /MnBM µ и первая
аномалия магнитных свойств силицидов получает есте-
ственное объяснение без привлечения представлений
зонной теории магнетизма.
Тем не менее развитый в [4,7] спин-поляронный
подход не является вполне последовательным. Прежде
всего отметим, что из данных по магнитному резонан-
су вытекает, что спиновые флуктуации MnSi как при
< ,CT T так и при > CT T имеют общую природу [7],
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12 1247
С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин
что указывает на наличие спиновых поляронов не
только в ферромагнитной, но и в парамагнитной фазе.
К аналогичному требованию приводят и результаты
исследования магнитосопротивления, свидетельствую-
щие о том, что для MnSi в парамагнитной фазе доми-
нирующим механизмом рассеяния является рассеяние
на локализованных магнитных моментах, которое мо-
жет быть количественно описано в рамках классиче-
ской модели Иосиды [4,17]. Чтобы объяснить возник-
новение иосидовского механизма магнитного рассея-
ния [17] и наблюдаемую величину магнитосопротив-
ления в концентрированном случае, оказывается необ-
ходимым рассматривать квазисвязанные состояния
электронов в окрестности ЛММ марганца, а также
учесть сильные спиновые флуктуации, которые будут
разрушать когерентность магнитного рассеяния на со-
седних магнитных центрах [4].
Гипотеза о существовании спиновых поляронов как
в ферромагнитной, так и в парамагнитной фазе, оче-
видно, требует нового объяснения природы перехода в
ферромагнитное состояние. С этой целью можно обра-
титься к экспериментальным и теоретическим резуль-
татам, полученным при исследовании гексаборида ев-
ропия EuB6, в котором существование спиновых поля-
ронов считается надежно установленным [18–21]. В
этом материале концентрация носителей заряда в рас-
чете на ион европия составляет 210 ,−
поэтому маг-
нитная подсистема ведет себя как совокупность ЛММ
Eu, взаимодействующих с помощью РККИ обмена, а
спин-поляронные эффекты наиболее ярко проявляются
в транспортных свойствах [22]. При этом оказывается,
что температурная зависимость электропроводности
MnSi в окрестности ферромагнитного перехода (вклю-
чая «тонкую структуру» производной удельного со-
противления по температуре и ее эволюцию в услови-
ях высокого двления [4,23]) оказывается аналогичной
экспериментальным данным для EuB6 [18,19]. Инте-
ресно, что пример гексаборида европия стимулировал
появление теоретической модели, в которой различные
магнитные фазы образуются из спиновых поляронов
[21]. Согласно расчетам Ю и Мина [21], образование
спиновых поляронов происходит при температуре
0 CT T в парамагнитной фазе, а переход в магнито-
упорядоченную ферромагнитную фазу соответствует
порогу протекания в системе спиновых поляронов [21].
Таким образом, согласно существующим теоретиче-
ским представлениям, спиновые поляроны могут су-
ществовать в широком диапазоне температур > ,CT T
а переход в ферромагнитное состояние может тракто-
ваться как перколяционный переход в спин-поля-
ронной системе.
Продолжая рассмотрение аналогий, необходимо
специально выделить результаты работы [24], в кото-
рой было установлено поразительное сходство между
MnSi и ферримагнетиком Cu2OSeO3. Оба материала
демонстрируют идентичные температурные зависимо-
сти магнитной восприимчивости и теплоемкости в ок-
рестности температуры Кюри, хотя Cu2OSeO3 является
диэлектриком с ЛММ гейзенберговского типа, в кото-
ром свободные электроны полностью отсутствуют.
Такое совпадение нельзя объяснить в рамках любой
модели зонного магнетизма, в том числе в ферронной
версии кластерной модели. Очевидно, что только спин-
поляронная модель магнитных свойств MnSi, в кото-
рой спиновый полярон может рассматриваться в каче-
стве элементарного ферримагнетика, позволяет интер-
претировать данную ферримагнитную аналогию.
Проведенный анализ показывает, что для модели, в
которой спиновые поляроны существуют как в пара-
магнитной, так и в магнитоупорядоченных фазах MnSi,
ключевой проблемой оказывается описание магнитных
свойств парамагнитной фазы. Необходимо предложить
не только интерпретацию константы Кюри, но и выяс-
нить вопрос о том, может ли спин-поляронный подход
объяснить одновременно малые 0M и большие *.µ
Так как при этом отсутствуют априорные ограничения
на размер спинового полярона, модель должна вклю-
чать случай, когда квазисвязанное состояние электрона
возникает в окрестности одного иона марганца и спи-
новая конфигурация не является слишком сложной.
Далее мы покажем, что указанными аномальными
магнитными свойствами обладает довольно простая
конфигурация спинов, соответствующая спин-поля-
ронному состоянию MnSi.
4. Модель спинового полярона и описание
намагничивания в парамагнитной фазе MnSi
Рассмотрим спиновый кластер, который может быть
описан двумя векторами намагниченности 1M и M2,
образующими углы 1θ и 2θ с внешним магнитным по-
лем B. Предполагается, что все три вектора лежат в од-
ной плоскости xy и вектор B параллелен оси y (см. вс-
тавку на рис. 2). Относительно магнитных взаимодей-
ствий внутри кластера, определяющих ориентацию 1M
и M2, сделаны следующие предположения. 1. Для любо-
го внешнего магнитного поля векторы 1M и M2 парал-
лельны соответствующим локальным полям 1B и B2.
2. Локальные поля 1B и 2B линейно зависят от 1M и
M2. 3. Суммарный вектор 1 2+M M ориентирован вдоль
внешнего магнитного поля B и, следовательно, проекции
удовлетворяют условиям 1 2 = 0x xM M+ и 1 2 0.y yM M+ ≠
4. Ориентация векторов 1M и 2M соответствует случаю
ферримагнетика и полный магнитный момент кластера
оказывается редуцированным (вставка на рис. 2). Как и
в стандартной квазиклассической теории ферримаг-
нетизма [25], примем, что для абсолютных величин
намагниченности справедливо соотношение 1,2 =M
10,20 1,2 1,2( / ),BM B k T= ϕ µ где ( )xϕ — некоторая общая
для двух векторов намагниченности функция, описы-
1248 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
вающая среднюю спиновую поляризацию, 1,2B — ам-
плитуды локальных полей, действующих на 1M и M2.
Как и раньше, функция ( )xϕ удовлетворяет соотноше-
ниям ( 0) = ,x xϕ → α ( ) = 1xϕ → ∞ и d /d > 0.xϕ Намаг-
ниченности 1M и 2M представляют собой магнитные
вклады элементарных магнитных диполей 1µ и 2 ,µ
полное число которых в спиновом кластере составляет
1n и 2n соответственно, таким образом, намагниченно-
сти насыщения равны 10 1 1=M nµ и 10 2 2= .M nµ
В рамках сделанных предположений локальные поля
записываются в виде
1 11 1 12 2 2 21 1 22 2= , = .w w w w+ + + +B B M M B B M M (3)
Формулы (3) аналогичны стандартным выражениям
в теории среднего поля [25], однако в нашем случае ijw
представляют собой параметры, описывающие магнит-
ные взаимодействия внутри кластера, которые обеспе-
чивают заданную спиновую конфигурацию. Действи-
тельно, принимая во внимание, что 1 2 = 0,x xM M+
можно записать условия параллельности векторов на-
магниченности локальным полям
12 1 2 12 21( ) = 0, =y yw M M B w w+ + , (4)
которые, согласно сделанным предположениям, должны
выполняться при любых значениях внешнего магнитно-
го поля B. В слабом магнитном поле полная намагни-
ченность спинового кластера 1 2= = ,y yM M M B+ χ сле-
довательно, параметры 12w и 21w оказываются функ-
циями температуры 12 21= = 1/ ( ).w w T− χ Однако, если
намагниченность близка к насыщению, уравнение (4)
дает полевую зависимость параметров 12 21= =w w
0/ ,B M= − где 0M — полный магнитный момент насы-
щения спинового кластера. Таким образом, требования
параллельности 1 1||M B и 2 2||M B для произвольного
B в рассматриваемом приближении эквивалентны ус-
ловию 12 21= = / ( , ),w w B M B T− и параметры модели
12w и 21w зависят от температуры и магнитного поля.
При этом в стандартной теории среднего поля парамет-
ры ijw сводятся к численным коэффициентам в форму-
лах типа (3) [25]. С помощью (5) несложно получить
выражения для амплитуд локальных полей:
1 1 11 2 2 22= , = .B BB M w B M w
M M
+ +
(5)
Тогда намагниченности 1M и 2M приобретают вид
1 10 1 1 11= ( [ / ]/ ),BM M M w B M k Tϕ µ +
2 20 2 2 22= ( [ / ]/ )BM M M w B M k Tϕ µ + ,
(6)
и полная намагниченность спинового кластера описы-
вается формулой
2 2 2
1 1 2 1 1= cos ,sinM M M Mθ − − θ (7)
где угол 1θ лежит в пределах 1 2 10 arcsin( / ).M M≤ θ ≤
Следующий шаг заключается в учете эксперименталь-
ного факта, что намагниченность MnSi монотонно рас-
тет с магнитным полем и / > 0M B∂ ∂ (рис. 1). Это тре-
бование удовлетворяется в том случае, когда
аргументы функции ϕ в выражениях (6) совпадают.
Равенство аргументов возможно при выполнении ус-
ловий согласования 11 22=w w и 1 1 2 2= .M Mµ µ Далее
обозначим кластеры, для которых выполняются усло-
вия согласования, как «специальные кластеры». Легко
видеть, что для специальных кластеров отношение
1 2/M M для любой температуры и магнитного поля
будет оставаться постоянным: 1 2 10 20/ = / .M M M M
Тогда из формул (6) и (7) может быть найдена полная
намагниченность
10 20 10 1( , ) = ( , , )M B T M f M M θ ×
1
1 11
20 10 1( , , )B
BM w
k T f M M
µ
× ϕ + θ
, (8)
2 2
20 10 1 1 20 10 1( , , ) = cos ( / ) .sinf M M M Mθ θ − − θ (9)
Функция 20 10 1( , , )f M M θ зависит только от отношения
намагниченностей насыщения и угла между вектором
1M и внешним магнитным полем и, при соответствую-
щем выборе параметров, значение f может быть сколь
угодно малым. Если параметр 11w не слишком велик и
в аргументе функции ϕ в формуле (8) доминирует вто-
рой член, то будет выполняться приближенное соотно-
шение *0( , ) ( / )BM B T M B k T≈ ϕ µ с увеличенным эф-
фективным магнитным моментом *µ и редуцированной
величиной намагниченности насыщения 0 ,M которые
определяются одним и тем же множителем:
*
1 1 2 1 0 1 1 1 2 1= ( , , ), = ( , , )f M n fµ µ µ µ θ µ µ µ θ . (10)
Fig. 2. (Онлайн в цвете) Спиновая конфигурация (вставка) и
расчет эффективного магнитного момента и намагниченности
насыщения в модели спинового полярона для случая MnSi.
M
0,
µ
B
/M
n
µ µ* = 5,3 B
14
12
10
8
6
4
2
0
20 40 60
θ1, град
µ
µ
* /
B
1,0
0,9
0,8
0,7
0,6
0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0
B
M1
M2x
M1x
M2
θ1
θ2
y
x
0,27 /MnµB
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12 1249
С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин
При записи (10) учли условие согласования в виде
1 10 2 20=M Mµ µ 20 10 1 2( / = / ).M M µ µ Для специальных
кластеров в слабых магнитных полях формулы (6)–(8)
при постоянном значении параметра 11w приводят для
магнитной восприимчивости = /M Bχ к закону Кюри–
Вейсса:
*
= ,C
T T
χ
−
(11)
в котором константа Кюри C и аналог температуры
Кюри *T определяются выражениями
*
10 1 20 2 11 22= / = / , = =B BC M k M k T Cw Cwα µ α µ (12)
и не зависят от функции 20 10 1( , , ).f M M θ Отметим,
что учет взаимодействия между специальными класте-
рами в приближении среднего поля сводится к пере-
нормировке параметра 11w и не меняет аналитических
выражений для ( , )M B T и *.T Несложно показать, что
в случае 11 = constw формулу (8) нельзя привести к
виду (2) и, следовательно, эмпирическое выражение
для намагниченности может рассматриваться лишь в
качестве интерполяционного. Однако если допустить,
что параметры модели 11w и 12w связаны между собой
так, что * *
11 12= /( )w w T T T− − и 12 = / ( , ),w B M B T− то
намагниченность специального кластера примет вид
* *
0= ( / ( ))BM M B k T Tϕ µ − и формула типа (2) окажет-
ся точной, причем для 0M и *µ будут справедливы
выражения (10).
Прежде чем обсуждать физический смысл введения
специальных кластеров, проанализируем вопрос о том,
могут ли они быть использованы для объяснения экспе-
риментальных данных в моносилициде марганца. Если
отождествить специальный кластер с рассмотренным
ранее спиновым поляроном, то один из векторов 1,2M
должен соответствовать ЛММ марганца, а другой дол-
жен описывать вклад квазисвязанных электронов. Для
оценки примем, что элементарные магнитные моменты
для ЛММ марганца и квазисвязанных электронов равны
Mn 1,2 Bµ µ и e Bµ µ [4,12], а соответствующие на-
магниченности насыщения 0,MnM и 0,eM подчиняются
условию согласования Mn 0,Mn 0,= .e eM Mµ µ В рассмат-
риваемой модели предполагается, что магнитный отклик
спинового кластера парамагнитен и, следовательно,
> 0.f В случае MnSi положительной величине f будет
соответствовать конфигурация спинов в специальном
кластере, для которой вектор 1M описывает квазилока-
лизованные электроны, а вектор 2M — ЛММ марганца.
Это означает, что магнитный вклад электронной компо-
ненты направлен вдоль магнитного поля, а магнитный
момент Mn — в противоположном направлении.
После идентификации магнитных вкладов можно ис-
пользовать формулы (10) для вычисления *µ и 0.M
Следует отметить, что уравнения (10) не зависят от точ-
ного вида функции ϕ и, следовательно, можно исполь-
зовать соответствующие оценки *µ и 0M в качестве
дополнительного критерия правильности выбора анали-
тического представления намагниченности для обработ-
ки эксперимента. На рис. 2 видно, что для эффективного
магнитного момента * = 5,3 Bµ µ ( ( ) = th )x xϕ модель
предсказывает значение 0 = 0,27 /MnBM µ в разумном
согласии с экспериментом, где 0 0,3 /Mn.BM ≈ µ При
этом модельная конфигурация спинов соответствует
углу 1 25θ ≈ (рис. 2). В то же время эффективный маг-
нитный момент для функции Ланжевена ( ) = ( )x L xϕ
равен * 11,6 Bµ µ (см. разд. 1) и это значение несовмес-
тимо с модельным расчетом, согласно которому при
Mn 1,2 Bµ µ и e Bµ µ в MnSi * < 6 Bµ µ (рис. 2). Та-
ким образом, в модели спинового полярона возникают
некоторые дополнительные ограничения на вид функции
( ).xϕ
Отметим, что в рамках предложенного подхода по-
стоянство параметров *µ и 0M означает постоянство
углов между векторами 1M и 2M и внешним магнит-
ным полем. Иными словами, предполагается, что маг-
нитные взаимодействия фиксируют ориентацию спи-
нов внутри кластера. Данная особенность модели
исключает из рассмотрения магнитные переходы с
переворотом спина, которые естественным образом
возникают при квазиклассическом описании антифер-
ромагнетиков и ферримагнетиков [25], и, очевидно,
обусловлена тем, что формулы (3) используются для
описания магнитных взаимодействий на нанометровой
шкале и лишь формально напоминают стандартное
приближение среднего поля.
Из предыдущего рассмотрения следует, что если
для спинового кластера нарушается условие согласо-
вания, то его полевая зависимость намагниченности
будет немонотонной функцией магнитного поля. По-
скольку в эксперименте немонотонные зависимости
( )M B не наблюдаются, должен существовать некото-
рый физический механизм, препятствующий образова-
нию кластеров такого рода. По нашему мнению, тре-
бование / > 0M B∂ ∂ и вытекающие из него условия
согласования можно связать с условиями термодина-
мической стабильности кластера. Согласно [26], поми-
мо очевидного условия на изотермическую восприим-
чивость / > 1/4 ,M B∂ ∂ − π необходимо учитывать усло-
вие на калорическое уравнение состояния. Если
использовать выражение для намагниченности вида
*
0 ( / ( )),BM M B k T≈ ϕ µ θ в котором / = 1,T∂θ ∂ то
/ ( / ( )) / ,M T B T M B∂ ∂ ≈ − θ ∂ ∂ и условие на калорическое
уравнение состояния [26] принимает вид
2
2 > 0,
( ) (1 4 / )
M
TB MC
BT M B
∂
+
∂θ + π∂ ∂
(13)
где MC обозначает теплоемкость при постоянной на-
магниченности. Из неравенства (13) следует, что в
пределе 0B → рассматриваемый парамагнетик стаби-
1250 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
лен, если > 0.MC Однако если актуальные температу-
ры не слишком низкие, а магнитные поля не малы, то
должно также выполняться и ограничение на знак про-
изводной: / > 0.M B∂ ∂ Таким образом, наша гипотеза
заключается в том, что специальные кластеры термо-
динамически стабильны, а кластеры, в которых нару-
шается условие согласования, не стабильны и, следо-
вательно, не образуются. Строгое доказательство этой
гипотезы требует проведения микроскопического рас-
чета энергетических уровней спинового кластера, что
представляет собой отдельную задачу, которая выхо-
дит за рамки настоящей работы.
Если величина элементарных магнитных диполей,
образующих специальный кластер (спиновый поля-
рон), фиксирована, то условия согласования требуют
строго определенного числа электронов eN в расчете
на ион марганца: 2
Mn= ( / ) 1,44.e eN µ µ Для интер-
претации дробной величины eN можно предложить
два подхода. Во-первых, можно считать, что отноше-
ние Mn / eµ µ известно с некоторой погрешностью и, на
самом деле, значение eN должно даваться некоторой
рациональной дробью, представляющей собой отно-
шение числа электронов к числу ионов Mn в кластере.
Например, исходя из вышеприведенной оценки ,eN
естественно ожидать, что спиновый полярон мини-
мального размера порядка постоянной ячейки MnSi
соответствует случаю, когда на два иона марганца
приходятся три электрона. Однако, по-видимому, бо-
лее вероятной является ситуация, когда дробное значе-
ние eN отражает среднее число электронов в кластере,
зависящее от вероятности переходов между квазисвя-
занными и зонными состояниями. Поэтому при анали-
зе стабильности кластеров необходимо дополнительно
учитывать спиновые флуктуации, что еще более ус-
ложняет проверку предложенной интерпретации усло-
вий согласования.
Отметим, что величина 1,44eN попадает в диапа-
зон неопределенности отношения Mn/en n в MnSi (разд.
3.1), поэтому нельзя ответить на вопрос о том, какая
часть ионов марганца участвует в образовании спино-
вых поляронов. При этом в зависимости от соотноше-
ния между eN и Mn/en n возможны принципиально
различные ситуации. Если Mn/ > ,e en n N то все ионы
марганца участвуют в образовании спиновых поляронов
и полная намагниченность образца представляет собой
сумму насыщающегося по магнитному полю основного
спин-поляронного вклада и паулиевского вклада избы-
точных зонных электронов, величина которого будет
много меньше спин-поляронного. При выполнении ус-
ловия Mn/ <e en n N число возможных спиновых поля-
ронов будет меньше числа ионов марганца, в результате
чего возникнет магнитное фазовое расслоение. Если
пренебречь переходами электронов между квазисвязан-
ными и зонными состояниями, то полная намагничен-
ность образца, помимо спин-поляронного вклада, будет
содержать вклад «голых» ионов марганца. В этом слу-
чае при увеличении магнитного поля намагниченность
спиновых поляронов должна насыщаться быстрее, по-
скольку второй вклад будет соответствовать ЛММ с
амплитудой *1,2 .Bµ µ При этом переходы между
зонными и квазилокализованными состояниями приве-
дут к уменьшению концентрации спиновых поляронов,
а также к некоторой экранировке «голых» ЛММ мар-
ганца. Интересно, что константа Кюри, связанная со
спин-поляронным вкладом, будет зависеть от соотно-
шения между Mn/en n и :eN
2
Mn Mn Mn/ = ( / > ),B e eCk n n n Nαµ (14)
2
Mn Mn Mn/ = / ( / < ).B e e e eCk n n n n n Nαµ (15)
В формуле (15) пренебрегаем эффектами электрон-
ных переходов, и приведенная оценка может рассмат-
риваться как максимально возможная константа Кюри,
обусловленная спиновыми поляронами в случае
Mn/ < .e en n N Таким образом, в отличие от теории
зонного магнетизма, в рассматриваемой модели кон-
станта Кюри несет информацию об амплитуде локали-
зованных магнитных моментов, однако для ее интер-
претации требуется привлечение дополнительной
информации о концентрации электронов в образце.
Как уже отмечалось выше, в случае MnSi для экспери-
ментального значения константы Кюри, найденного в
работе [4], и = 1α оценка с помощью формулы (14)
дает величину Mn = 1,29 ,Bµ µ которая несколько пре-
вышает расчетную Mn = 1,2 Bµ µ [12], хотя и довольно
близка к ней. Поскольку обработка эксперимента в [4]
проводилась в приближении одного магнитного вкла-
да, расхождение между расчетным и теоретическим
значениями магнитного момента может указывать на
то, что в действительности намагниченность MnSi мо-
жет иметь более сложную структуру. Однако, пови-
димому, можно ожидать, что в парамагнитной фазе
MnSi значительное число ионов марганца должно уча-
ствовать в образовании спиновых поляронов.
Интересно, что возможное магнитное фазовое рас-
слоение не должно оказать существенного влияния ни
на амплитуду, ни на частоту магнитного резонанса в
MnSi. Выполненный нами расчет динамических маг-
нитных свойств в рамках стандартного квазиклассиче-
ского подхода [27] показывает, что для спинового по-
лярона следует ожидать единственной ЭПР-подобной
моды магнитных колебаний, амплитуда которой зада-
ется полной намагниченностью спинового полярона
1 2 ,y yM M+ а частота соответствует g-фактору 2.
Аналогичными характеристиками будет обладать и
подсистема «голых» ионов марганца, поэтому в соот-
ветствии с экспериментами по магнитному резонансу
[4,7] будет наблюдаться одна линия электронного па-
рамагнитного резонанса, амплитуда которой определя-
ется полной намагниченностью образца. В такой си-
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12 1251
С.В. Демишев, Т.В. Ищенко, А.Н. Самарин
туации наибольший интерес представляет анализ ши-
рины линии ЭПР, поскольку характер спиновой релак-
сации в рассматриваемой системе будет существенно
зависеть от соотношения между Mnn и .en
5. Заключение
Проведенное рассмотрение показывает, что ано-
мальные полевые зависимости намагниченности MnSi
могут быть интерпретированы как в спин-поляронной
модели, так и в ферронной версии кластерной модели.
Однако в случае образования ферронов большие маг-
нитные моменты *
Bµ µ реальны и характеризуют
ЛММ в объеме образца, в то время как в спин-
поляронной модели параметр *
Bµ µ характеризует
взаимодействия внутри спинового кластера. В рамках
выбранного нами подхода, особенности магнитных
взаимодействий описываются формулой (4) и приводят
к сохранению ориентации спинов в магнитном поле, для
которой угол 1θ остается постоянным и фактически
задает наблюдаемые значения эффективного магнитно-
го момента и намагниченности насыщения. При этом
амплитуды всех магнитных диполей в образце оказы-
ваются порядка магнетона Бора, а гигантские локализо-
ванные магнитные моменты отсутствуют. Указанное
расхождение, в принципе, позволяет осуществить экс-
периментальный выбор наиболее адекватной теоретиче-
ской модели, однако такая проверка требует привлече-
ния методов исследования магнитного состояния на
нанометровой шкале. Отметим также, что возникнове-
ние нескольких магнитных вкладов в намагниченность
сравнимой амплитуды невозможно ни в стандартной
зонной теории магнетизма, ни в ферронной модели, и
такого рода эффекты можно объяснить только в рамках
спин-поляронного описания парамагнитной фазы MnSi.
Поэтому экспериментальная проверка возможной слож-
ной структуры намагниченности моносилицида марган-
ца или родственных материалов, например твердых рас-
творов замещения Mn1–xFexSi, могла бы рассматри-
ваться как experimentum crucis для спин-поляронной
модели. С этой целью несомненный интерес представ-
ляет подробное исследование намагниченности в силь-
ных и сверхсильных магнитных полях и в расширенном
диапазоне температур. Кроме того, такие эксперименты
позволили бы установить как область существования
спиновых поляронов на B–T магнитной фазовой диа-
грамме, так и оценить энергетические параметры, ха-
рактеризующие магнитные взаимодействия, которые
приводят к образованию спиновых поляронов. При
этом, как видно из результатов настоящей работы, ин-
терпретация существующих экспериментальных дан-
ных неоднозначна. Например, возникновение линейного
вклада в ( )M B в сильном магнитном поле ∼ 30 Тл [11]
может являться или следствием изменения конфигура-
ции магнитных моментов, образующих спиновый поля-
рон, или результатом магнитного фазового расслоения.
Однако независимо от результатов будущих экспери-
ментальных проверок результаты настоящей работы
показывают, что парамагнитную фазу MnSi следует
рассматривать как фазу, физические свойства которой в
низкотемпературной области определяются магнитны-
ми неоднородностями на нанометровом пространствен-
ном масштабе.
Авторы выражают признательность Д.И. Хомскому
и В.В. Глушкову за полезные обсуждения. Работа под-
держана грантом РФФИ 13-02-00160 и программами
РАН «Электронный спиновый резонанс, спин-зависи-
мые электронные эффекты и спиновые технологии» и
«Электронные корреляции в системах с сильным взаи-
модействием».
1. G.E. Grechnev, A.S. Panfilov, and I.V. Svechkarev, J. Magn.
Magn. Mater. 158, 711 (1996).
2. A.S. Panfilov, Fiz. Nizk. Temp. 25, (1999) [Low Temp.
Phys. 25, 432 (1999)].
3. T. Moriya, Spin Fluctuations in Itinerant Electron Magnetism,
Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg, New York, Tokyo
(1985).
4. S.V. Demishev, V.V. Glushkov, I.I. Lobanova, M.A.
Anisimov, V.Yu. Ivanov, T.V. Ishchenko, M.S. Karasev, N.A.
Samarin, N.E. Sluchanko, V.M. Zimin, and A.V. Semeno,
Phys. Rev. B 85, 045131-1-8 (2012).
5. J. Beille, D. Bloch, F. Towfio, and J. Voiron, J. Magn. Magn.
Mater. 10, 265 (1979).
6. M. Motokawa, S. Kawarzaki, H. Nojiri, and T. Inoue, J. Magn.
Magn. Mater. 70, 245 (1987).
7. С.В. Демишев, А.В. Семено, А.В. Богач, В.В. Глушков,
Н.Е. Случанко, Н.А. Самарин, А.Л. Чернобровкин, Письма
в ЖЭТФ 93, 231 (2011).
8. L. Taillefer, G.G. Lonzarich, and P. Strange, J. Magn. Magn.
Mater. 54–57, 957 (1986).
9. S.N. Kaul, J. Phys.: Condens. Matter 11, 7597 (1999).
10. S.N. Kaul, J. Phys.: Condens. Matter 17, 5595 (2005).
11. T. Sakakibara, H. Mollymoto, and M. Date, J. Phys. Soc. Jpn.
51, 2439 (1982).
12. M. Corti, F. Carbone, M. Filibian, Th. Jarlborg, A.A. Nugroho,
and P. Carretta, Phys. Rev. B 75, 115111 (2007).
13. Э.Л. Нагаев, Физика магнитных полупроводников, Наука,
Москва (1979).
14. V.G. Storchak, J.H. Brewer, R.L. Lichti, T.A. Lograsso, and
D.L. Schlagel, Phys. Rev. B 83, 140404(R) (2011).
15. A. Neubauer, C. Pfleiderer, B. Binz, A. Rosch, R. Ritz, P.G.
Niklowitz, and P. Boni, Phys. Rev. Lett. 102, 186602 (2009).
16. M. Lee, Y. Onose, Y. Tokura, and N.P. Ong, Phys. Rev. B 75,
172403 (2007).
17. K. Yosida, Phys. Rev. 107, 396 (1957).
18. R.R. Urbano, P.G. Pagliuso, C. Rettori, S.B. Oseroff, J.L.
Sarrao, P. Schlottmann, and Z. Fisk, Phys. Rev. B 70,
140401(R) (2004).
1252 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12
Аномальные магнитные свойства парамагнитной фазы и спиновые поляроны в моносилициде марганца
19. J.C. Cooley, M.C. Aronson, L. Sarrao, and Z. Fisk, Phys.
Rev. B 56, 14541 (1997).
20. M.L. Brooks, T. Lancaster, S.J. Blundell, W. Hayes, F.L.
Pratt, and Z. Fisk, Phys. Rev. B 70, 020401(R) (2004).
21. U. Yu and B.I. Min, Phys. Rev. B 74, 094413 (2006).
22. A.V. Semeno, V.V. Glushkov, A.V. Bogach, N.E. Sluchanko,
A.V. Dukhnenko, V.B. Fillippov, N.Yu. Shitsevalova, and
S.V. Demishev, Phys. Rev. B 79, 014423 (2009).
23. S.M. Stishov, A.E. Petrova, S. Khasanov, G.Kh. Panova,
A.A. Shikov, J.C. Lashley, D. Wu, and T.A. Lograsso, Phys.
Rev. B 76, 052405 (2007).
24. V.A. Sidorov, A.E. Petrova, P.S. Berdonosov, V.A. Dolgikh,
and S.M. Stishov, Phys. Rev. B 89, 100403(R) (2014).
25. С.В. Вонсовский, Магнетизм, Наука, Москва (1972).
26. И.А. Квасников, Термодинамика и статистическая
физика. Т. 1: Теория равновесных систем: Термодинамика,
Эдиториал УРСС, Москва (2002).
27. А.Г. Гуревич, Г.А. Мелков, Магнитные колебания и волны,
Физматлит, Москва (1994).
Anomalous magnetic properties of paramagnetic
phase and spin polarons in manganese monosilicide
S.V. Demishev, T.V. Ishchenko, and A.N. Samarin
The field dependence of magnetization of the MnSi has been
considired in the paramagnetic phase, which is characterized both
by large effective magnetic moment * = 5.3 Bµ µ and small
saturated magnetization 0 = 0.3 /Mn.BM µ The present work
shows that the experimental data could be explained neither by
the theory of band magnetism, nor by the theory of spin clusters.
Spin polaron model, in which spin polaron is treated as
quasibonded state of band electron and localized magnetic mo-
ment of Mn, is suggested to describe the data. It is found that
taking into account of specific interactions in the simple
ferrimagnet-like spin configuration allows us to describe the ex-
perimental data. This approach shows that observed values of *µ
are not related to any large localized moments in the sample bulk.
Possible ways for experimental check of the spin polaron model,
which include experimentum crucis, are analyzed. The results
show that the paramagnetic phase of MnSi should be considered
as the phase, the physical properties of which are determined by
magnetic inhomogeneities at the nanometer scale.
PACS: 75.25.+z Spin arrangements in magnetically
ordered materials;
75.30.Cr Saturation moments and magnetic
susceptibilities;
75.50.–y Studies of specific magnetic mate-
rials.
Keywords: spin polaron, manganese monosilicide, paramag-
netic phase, magnetic inhomogeneities.
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 12 1253
1. Введение
2. Анализ полевых зависимостей намагниченности MnSi
3. Качественное обсуждение теоретических моделей
3.1. Теория зонного магнетизма
3.2. Модель спиновых кластеров
3.3. Спин-поляронная модель
4. Модель спинового полярона и описание намагничивания в парамагнитной фазе MnSi
5. Заключение
|