Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации)
Проведен анализ экспериментальных данных теплопроводности орто-пара растворов водорода в рамках времярелаксационной модели с учетом конфигурационной релаксации ортоподсистемы. Влияние конфигурационной релаксации на теплопроводность анализируется с помощью резонансного рассеяния фононов парными класт...
Gespeichert in:
| Datum: | 2003 |
|---|---|
| 1. Verfasser: | |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2003
|
| Schriftenreihe: | Физика низких температур |
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128841 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) / Б.Я. Городилов // Физика низких температур. — 2003. — Т. 29, № 5. — С. 496-500. — Бібліогр.: 22 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
irk-123456789-128841 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
irk-123456789-1288412018-01-15T03:03:22Z Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) Городилов, Б.Я. Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Проведен анализ экспериментальных данных теплопроводности орто-пара растворов водорода в рамках времярелаксационной модели с учетом конфигурационной релаксации ортоподсистемы. Влияние конфигурационной релаксации на теплопроводность анализируется с помощью резонансного рассеяния фононов парными кластерами ортомолекул с учетом их вращательного спектра. The experimental data on the thermal conductivity of ortho-para hydrogen solutions are analyzed on the basis of a relaxation-time model taking account of configurational relaxation of the ortho subsystem. The influence of configurational relaxation on the thermal conductivity is analyzed using resonance scattering of phonons by pair clusters of orthomolecules taking account of their rotational spectrum. Проведено аналіз експериментальних даних теплопровідності орто-пара розчинів водню у рамках часрелаксаційної моделі з урахуванням конфігураційної релаксації ортопідсистеми. Вплив конфігураційної релаксації на теплопровідність аналізується за допомогою резонансного розсіювання фононів парними кластерами ортомолекул з урахуванням їхнього обертального спектра. 2003 Article Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) / Б.Я. Городилов // Физика низких температур. — 2003. — Т. 29, № 5. — С. 496-500. — Бібліогр.: 22 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 66.70.+f, 67.80.Gb, 67.80.Mg http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128841 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| topic |
Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы |
| spellingShingle |
Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Городилов, Б.Я. Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) Физика низких температур |
| description |
Проведен анализ экспериментальных данных теплопроводности орто-пара растворов водорода в рамках времярелаксационной модели с учетом конфигурационной релаксации ортоподсистемы. Влияние конфигурационной релаксации на теплопроводность анализируется с помощью резонансного рассеяния фононов парными кластерами ортомолекул с учетом их вращательного спектра. |
| format |
Article |
| author |
Городилов, Б.Я. |
| author_facet |
Городилов, Б.Я. |
| author_sort |
Городилов, Б.Я. |
| title |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| title_short |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| title_full |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| title_fullStr |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| title_full_unstemmed |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| title_sort |
рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| publishDate |
2003 |
| topic_facet |
Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы |
| url |
http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/128841 |
| citation_txt |
Рассеяние фононов в твердых растворах орто-параводорода (роль конфигурационной релаксации) / Б.Я. Городилов // Физика низких температур. — 2003. — Т. 29, № 5. — С. 496-500. — Бібліогр.: 22 назв. — рос. |
| series |
Физика низких температур |
| work_keys_str_mv |
AT gorodilovbâ rasseâniefononovvtverdyhrastvorahortoparavodorodarolʹkonfiguracionnojrelaksacii |
| first_indexed |
2025-07-09T10:00:54Z |
| last_indexed |
2025-07-09T10:00:54Z |
| _version_ |
1837163093863432192 |
| fulltext |
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2003, ò. 29, ¹ 5, ñ. 496–500
Ðàññåÿíèå ôîíîíîâ â òâåðäûõ ðàñòâîðàõ
îðòî-ïàðàâîäîðîäà (ðîëü êîíôèãóðàöèîííîé
ðåëàêñàöèè)
Á.ß. Ãîðîäèëîâ
Ôèçèêî-òåõíè÷åñêèé èíñòèòóò íèçêèõ òåìïåðàòóð èì. Á.È. Âåðêèíà ÍÀÍ Óêðàèíû
ïð. Ëåíèíà, 47, Õàðüêîâ, 61103, Óêðàèíà
E-mail: gorodilov@ilt.kharkov.ua
Ñòàòüÿ ïîñòóïèëà â ðåäàêöèþ 11 äåêàáðÿ 2002 ã., ïîñëå ïåðåðàáîòêè 20 ÿíâàðÿ 2003 ã.
Ïðîâåäåí àíàëèç ýêñïåðèìåíòàëüíûõ äàííûõ òåïëîïðîâîäíîñòè îðòî-ïàðà ðàñòâîðîâ âî-
äîðîäà â ðàìêàõ âðåìÿðåëàêñàöèîííîé ìîäåëè ñ ó÷åòîì êîíôèãóðàöèîííîé ðåëàêñàöèè îðòî-
ïîäñèñòåìû. Âëèÿíèå êîíôèãóðàöèîííîé ðåëàêñàöèè íà òåïëîïðîâîäíîñòü àíàëèçèðóåòñÿ ñ
ïîìîùüþ ðåçîíàíñíîãî ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ ïàðíûìè êëàñòåðàìè îðòîìîëåêóë ñ ó÷åòîì èõ
âðàùàòåëüíîãî ñïåêòðà.
Ïðîâåäåíî àíàë³ç åêñïåðèìåíòàëüíèõ äàíèõ òåïëîïðîâ³äíîñò³ îðòî-ïàðà ðîç÷èí³â âîäíþ ó
ðàìêàõ ÷àñðåëàêñàö³éíî¿ ìîäåë³ ç óðàõóâàííÿì êîíô³ãóðàö³éíî¿ ðåëàêñàö³¿ îðòîï³äñèñòåìè.
Âïëèâ êîíô³ãóðàö³éíî¿ ðåëàêñàö³¿ íà òåïëîïðîâ³äí³ñòü àíàë³çóºòüñÿ çà äîïîìîãîþ ðåçîíàíñíî-
ãî ðîçñ³þâàííÿ ôîíîí³â ïàðíèìè êëàñòåðàìè îðòîìîëåêóë ç óðàõóâàííÿì ¿õíüîãî îáåðòàëüíîãî
ñïåêòðà.
PACS : 66.70.+f, 67.80.Gb, 67.80.Mg
Ââåäåíèå
Òâåðäûé ïàðàâîäîðîä — óäîáíûé îáúåêò äëÿ èñ-
ñëåäîâàíèÿ ïðîöåññîâ ïåðåíîñà òåïëà, ïîñêîëüêó
äîñòàòî÷íî ëåãêî ïîëó÷èòü êðèñòàëë ñ ìèíèìàëü-
íûì êîëè÷åñòâîì äåôåêòîâ, ïðè êîòîðîì äëèíà ñâî-
áîäíîãî ïðîáåãà ôîíîíà ïîðÿäêà ðàçìåðîâ êðèñòàë-
ëà [1]. Â òî æå âðåìÿ ðàñòâîðû îðòî-ïàðàâîäîðîäà
ïîçâîëÿþò èññëåäîâàòü ðàññåÿíèå ôîíîíîâ âðàùà-
òåëüíûì äâèæåíèåì ìîëåêóë áåç äîïîëíèòåëüíûõ
ýôôåêòîâ ðàññåÿíèÿ, îáóñëîâëåííûõ ðàçëè÷èåì â
ìàññàõ è ïîòåíöèàëàõ âçàèìîäåéñòâèÿ. Îðòîìîëåêó-
ëû â ïàðàâîäîðîäå ÿâëÿþòñÿ ïðèìåñÿìè, îòëè÷àþ-
ùèìèñÿ îò ìàòðèöû òîëüêî íàëè÷èåì íåíóëåâîãî
âðàùàòåëüíîãî ìîìåíòà.
Ïðè èññëåäîâàíèè òåïëîïðîâîäíîñòè ïàðàâîäî-
ðîäà îáíàðóæåí ðÿä îñîáåííîñòåé â ïðîöåññàõ ïåðå-
íîñà òåïëà â ýòîì êðèñòàëëå:
— èíòåíñèâíîñòü íîðìàëüíûõ ïðîöåññîâ ðàññåÿ-
íèÿ â êðèñòàëëàõ âûñîêîãî êà÷åñòâà ñîèçìåðèìà ñ
èíòåíñèâíîñòüþ äðóãèõ ïðîöåññîâ ðàññåÿíèÿ, ÷òî íå
ïîçâîëÿåò ïðåíåáðåãàòü èìè ïðè àíàëèçå ðåçóëüòà-
òîâ ýêñïåðèìåíòà [2];
— ñóùåñòâóåò àíèçîòðîïèÿ òåïëîïðîâîäíîñòè,
ñâÿçàííàÿ ñ îðèåíòàöèåé ÃÏÓ êðèñòàëëà [3];
— ïðè òåðìè÷åñêèõ äåôîðìàöèÿõ ÷èñòûé ïàðà-
âîäîðîä è êðèñòàëë ñ ïðèìåñüþ âåäóò ñåáÿ ïî-ðàç-
íîìó: äåôîðìàöèÿ ÷èñòîãî êðèñòàëëà ïðèâîäèò ê
äîïîëíèòåëüíîìó òåïëîñîïðîòèâëåíèþ ñ îáðàòíîé
êâàäðàòè÷íîé çàâèñèìîñòüþ îò òåìïåðàòóðû Ò, â
ïðèìåñíîì êðèñòàëëå äîïîëíèòåëüíîå òåïëîñîïðî-
òèâëåíèå ïðîïîðöèîíàëüíî T �3 [4].
Ïðè ïåðâûõ èçìåðåíèÿõ òåïëîïðîâîäíîñòè òâåð-
äîãî âîäîðîäà â [5] îáíàðóæåíà ñèëüíàÿ çàâèñè-
ìîñòü òåïëîïðîâîäíîñòè òâåðäûõ îðòî-ïàðà ðàñòâî-
ðîâ âîäîðîäà îò ñîäåðæàíèÿ îðòîìîäèôèêàöèè â
îáðàçöå. Áîëåå ïîçäíèå èçìåðåíèÿ [6] ïîêàçàëè, ÷òî
äîïîëíèòåëüíîå òåïëîñîïðîòèâëåíèå, îáóñëîâëåí-
íîå îðòîìîëåêóëàìè èìååò òåìïåðàòóðíóþ çàâèñè-
ìîñòü, áëèçêóþ ê Ò–3, è êâàäðàòè÷íóþ çàâèñèìîñòü
îò êîíöåíòðàöèè.  òî æå âðåìÿ ðàñ÷åò âëèÿíèÿ îð-
òîïðèìåñè íà òåïëîïðîâîäíîñòü, ïðîâåäåííûé â [7],
äàë òåìïåðàòóðíóþ çàâèñèìîñòü ýôôåêòà, ïðîïîð-
öèîíàëüíóþ Ò2. Ó÷åò ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ ïàðîé îð-
òîìîëåêóë [8] ïîçâîëèë îïèñàòü ýêñïåðèìåíò [6],
îäíàêî äëÿ ýòîãî ïîòðåáîâàëîñü çíà÷èòåëüíîå ìàñ-
© Á.ß. Ãîðîäèëîâ, 2003
øòàáèðîâàíèå âû÷èñëåííîãî ýôôåêòà. Ðàçâèòèå òåî-
ðåòè÷åñêèõ ïîñûëîê ðàáîòû [7] ïîêàçàëî, ÷òî ïðè
òåìïåðàòóðàõ íèæå 1 Ê òåïëîñîïðîòèâëåíèå, îáó-
ñëîâëåííîå îðòîìîëåêóëàìè, ïðîïîðöèîíàëüíî Ò–7
[9,10]. Ïðè äàëüíåéøèõ ýêñïåðèìåíòàëüíûõ èññëå-
äîâàíèÿõ ðàñòâîðîâ îðòî-ïàðàâîäîðîäà ïðè òåìïå-
ðàòóðàõ íèæå 4 Ê îáíàðóæåíà ðåëàêñàöèÿ òåï-
ëîïðîâîäíîñòè, êîòîðàÿ îáúÿñíÿëàñü èçìåíåíèåì
ïðîñòðàíñòâåííîãî ðàñïîëîæåíèÿ îðòîìîëåêóë â
êðèñòàëëå (êîíôèãóðàöèîííàÿ ðåëàêñàöèÿ) [11,12].
Êîíôèãóðàöèîííàÿ ðåëàêñàöèÿ â ðàñòâîðàõ îðòî-
ïàðàâîäîðîäà ñâÿçàíà ñ òåì, ÷òî ýíåðãåòè÷åñêè áî-
ëåå âûãîäíî ðàñïîëîæåíèå îðòîìîëåêóë â ñîñåäíèõ
óçëàõ ðåøåòêè, âûèãðûø â ýíåðãèè ïðè ýòîì ñîñòàâ-
ëÿåò îêîëî 4 Ê (ðèñ. 1, [13]). Íàáëþäàåìûé ýôôåêò
áûë äîâîëüíî âåëèê è ïðè êîíöåíòðàöèè îðòîìîëå-
êóë îêîëî 2% ïðè 1,5 Ê ïðåâûøàë 40% îò âåëè÷èíû
òåïëîïðîâîäíîñòè. Ýòî äàëî òîë÷îê äëÿ ðåâèçèè ðå-
çóëüòàòîâ, ïîëó÷åííûõ â [8]. Àâòîðû ðàáîòû [14]
ïðîâåëè ïîñëåäîâàòåëüíûé ìèêðîñêîïè÷åñêèé àíà-
ëèç ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ ïðèìåñíûì öåíòðîì èç ïàðû
îðòîìîëåêóë, îäíàêî âû÷èñëåííûé ýôôåêò îêàçàë-
ñÿ íåçíà÷èòåëüíûì, íàìíîãî ìåíüøå ðàññåÿíèÿ îäè-
íî÷íûìè îðòîìîëåêóëàìè (ñèíãëè).
Êàçàëîñü áû, íåîáõîäèìî èñêàòü äðóãîå îáúÿñíå-
íèå ìåõàíèçìó ðåëàêñàöèè òåïëîïðîâîäíîñòè, åñëè
áû íå ñëåäóþùåå îáñòîÿòåëüñòâî. Îáíàðóæåííàÿ â
ðàáîòàõ [11,12] ðåëàêñàöèÿ òåïëîïðîâîäíîñòè ðàç-
ëè÷àëàñü ïî çíàêó. Åñëè â ðàáîòå [11] ïðè òåìïåðà-
òóðå 0,2 Ê íàáëþäàëñÿ ðîñò òåïëîïðîâîäíîñòè ñî
âðåìåíåì, òî â [12] ïðè òåìïåðàòóðàõ âûøå 1,5 Ê
îáíàðóæåíî óìåíüøåíèå òåïëîïðîâîäíîñòè ñî âðå-
ìåíåì. Áîëåå ïîçäíèå èññëåäîâàíèÿ [15] ïîêàçàëè,
÷òî ðåëàêñàöèÿ òåïëîïðîâîäíîñòè èçìåíÿåò çíàê
ïðè òåìïåðàòóðå, áëèçêîé ê 0,3 Ê (ðèñ. 2, [16]), à
âðåìåíà ðåëàêñàöèè òåïëîïðîâîäíîñòè ñîâïàäàþò ñ
âðåìåíàìè ðåëàêñàöèè îðòîïîäñèñòåìû, ïîëó÷åí-
íûìè èç ßÌÐ èçìåðåíèé, ïðîâåäåííûõ â òîì æå
ýêñïåðèìåíòå. Ýòè èññëåäîâàíèÿ îäíîçíà÷íî óêàçû-
âàëè íà çàâèñèìîñòü íàáëþäàåìîãî ýôôåêòà îò ÷àñ-
òîò ôîíîíîâ, ñîîòâåòñòâóþùèõ òåìïåðàòóðå ýêñïå-
ðèìåíòà. Ýíåðãèè ôîíîíîâ, êîòîðûå îïðåäåëÿþò
ïîâåäåíèå òåïëîïðîâîäíîñòè ïðè êàæäîé òåìïåðà-
òóðå, êîððåëèðóþò ñ âðàùàòåëüíûì ñïåêòðîì îðòî-
ìîëåêóë. Ðàñùåïëåíèå âðàùàòåëüíûõ óðîâíåé ñèíã-
ëåé (J = 1) êðèñòàëëè÷åñêèì ïîëåì áëèçêî ê 0,2 Ê
[17], à íàèìåíüøàÿ ýíåðãåòè÷åñêàÿ ùåëü â ñïåêòðå
èçîëèðîâàííîé ïàðû îðòîìîëåêóë ñîñòàâëÿåò îêîëî
1 Ê [13]. Ñ ïîíèæåíèåì òåìïåðàòóðû ïðîèñõîäèò
ñìåíà öåíòðîâ, ýôôåêòèâíî ðàññåèâàþùèõ ôîíîíû.
Ðàññåÿíèå íà ïàðíûõ êëàñòåðàõ, îïðåäåëÿþùåå ïî-
âåäåíèå êðèñòàëëà ïðè òåìïåðàòóðàõ âáëèçè è âûøå
1 Ê, îñëàáåâàåò è ïðè òåìïåðàòóðå 0,3 Ê ïðàêòè÷å-
ñêè èñ÷åçàåò.
Òàêèì îáðàçîì, â íàñòîÿùåå âðåìÿ íå ñóùåñòâóåò
òåîðèè, êîòîðàÿ îïèñûâàëà áû ïîâåäåíèå òåïëîïðî-
âîäíîñòè îðòî-ïàðà ðàñòâîðîâ âîäîðîäà.
 ïðåäñòàâëåííîé ðàáîòå ïðåäëîæåíà ýìïèðè-
÷åñêàÿ ìîäåëü òåïëîïðîâîäíîñòè è ïîêàçàíî, ÷òî
ðåëàêñàöèîííûé ýôôåêò âîçìîæíî îïèñàòü, èñïîëü-
çîâàâ ðàññåÿíèå ôîíîíîâ ðåçîíàíñíîãî õàðàêòåðà
ïàðàìè îðòîìîëåêóë è èçìåíåíèå èõ ÷èñëà â ðåçóëü-
òàòå êîíôèãóðàöèîííîé ðåëàêñàöèè.
Ìîäåëü òåïëîïðîâîäíîñòè
Ïîñêîëüêó íîðìàëüíûå ïðîöåññû ðàññåÿíèÿ â ïà-
ðàâîäîðîäå (N-ïðîöåññû) ñðàâíèìû ñ ðåçèñòèâíû-
ìè, ïðè îïèñàíèè òåïëîïðîâîäíîñòè íåëüçÿ èñïîëü-
Ðàññåÿíèå ôîíîíîâ â òâåðäûõ ðàñòâîðàõ îðòî-ïàðàâîäîðîäà
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2003, ò. 29, ¹ 5 497
Ðèñ. 2. Îòíîñèòåëüíîå èçìåíåíèå �K /K
J H
�
�
�1
1
1
2( )
â çà-
âèñèìîñòè îò T ïðè ðàçëè÷íûõ x. K
J H( )�
�
1
1
2
— ñðåäíåå
òåïëîñîïðîòèâëåíèå (J = 1)H2. (�) 1,5% < õ < 3,4%,
(�) 0,9% < õ < 1,1% [15]; (�) è (�) äëÿ õ = 1 è 2%
[12]; (�) 1,0% < õ < 2,5% [11]. Ñïëîøíàÿ ëèíèÿ —
ïðåäñêàçàííàÿ òåîðèåé Êîêøåíåâà [8] äëÿ õ = 1% [16].
(9)
6 (1)�
� (2)
0 (4)
– 4 (2)�
Ðèñ. 1. Ñòðóêòóðà âðàùàòåëüíûõ óðîâíåé ïàðû îðòîìî-
ëåêóë [13] (� = 0,83 Ê [17]).
çîâàòü íè çàéìàíîâñêèé ïðåäåë, êîãäà íîðìàëüíûå
ïðîöåññû çíà÷èòåëüíî èíòåíñèâíåå ðåçèñòèâíûõ, íè
êëàññè÷åñêèé, êîãäà N-ïðîöåññû ìîæíî íå ó÷è-
òûâàòü. Òåïëîïðîâîäíîñòü êðèñòàëëîâ ñ êâàçèðàâ-
íîâåñíûì [12] è ñëó÷àéíûì ðàñïðåäåëåíèåì îð-
òîìîëåêóë ïðîàíàëèçèðîâàíà â ðàìêàõ ïîëíîãî
èíòåãðàëà Êàëëàóýÿ [18]. Íà ðèñ. 3 ïðåäñòàâëåíû
ýêñïåðèìåíòàëüíûå äàííûå [12] ïî òåìïåðàòóðíîé
çàâèñèìîñòè òåïëîïðîâîäíîñòè K îðòî-ïàðà ðàñ-
òâîðîâ âîäîðîäà ïðè ðàçëè÷íûõ êîíöåíòðàöèÿõ õ
(çàêðûòûå ñèìâîëû); îòêðûòûå ñèìâîëû ñîîòâåòñò-
âóþò òåïëîïðîâîäíîñòè íåðåëàêñèðîâàííîãî êðè-
ñòàëëà ñî ñëó÷àéíûì ðàñïðåäåëåíèåì îðòîìîëåêóë,
âû÷èñëåííîé â ðàáîòå [19].
Ïîëíóþ òåïëîïðîâîäíîñòü êðèñòàëëà ìîæíî ïðåä-
ñòàâèòü â âèäå ñóììû äâóõ èíòåãðàëîâ:
K T GT f x dx
/ f x dx
C
/T C N
/T
( ) ( )
( ) ( )
� �
�
�
�
��
�
��
�
�
3
0
0
�
� 2
0
C N R
/T
/ f x dx( ) ( )
,
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
ãäå
G = k4/(2� 2s�3); f(x) = x4 ex/(ex – 1)2;
� — òåìïåðàòóðà Äåáàÿ; k — ïîñòîÿííàÿ Áîëüöìà-
íà; s — ñêîðîñòü çâóêà; èíòåãðèðîâàíèå ïî ÷àñòîòå
ôîíîíîâ � çàìåíåíî èíòåãðèðîâàíèåì ïî
áåçðàçìåðíîìó ïàðàìåòðó x = ��/kT;
R — âðåìÿ
ðåëàêñàöèè ðåçèñòèâíûõ ïðîöåññîâ ðàññåÿíèÿ;
N
— âðåìÿ ðåëàêñàöèè N-ïðîöåññîâ è
C R N
� � �� �1 1 1
– êîìáèíèðîâàííîå âðåìÿ ðåëàêñàöèè.
Èíòåíñèâíîñòü íîðìàëüíûõ ôîíîí-ôîíîííûõ
ïðîöåññîâ ðàññåÿíèÿ îïðåäåëåíà â ðàáîòå [20]:
N
�1 = 6,7·103 x2T5 c–1.
Ðåçèñòèâíîå ðàññåÿíèå âêëþ÷àåò ñëåäóþùèå ìå-
õàíèçìû:
ôîíîí-ôîíîííîå ðàññåÿíèå (U-ïðîöåññû)
U
�1(x,T) = A
U
x2T 3 e–E/T ,
ãäå Å — ïîðîãîâàÿ ýíåðãèÿ ôîíîíîâ, íà÷èíàÿ ñ êî-
òîðîé âîçìîæíî ïðîÿâëåíèå ïðîöåññîâ ïåðåáðîñà;
ãðàíè÷íîå ðàññåÿíèå
b
�1= s/L,
ãäå L — õàðàêòåðíàÿ äëèíà ñâîáîäíîãî ïðîáåãà ïðè
ãðàíè÷íîì ðàññåÿíèè;
ðàññåÿíèå èçîëèðîâàííûìè îðòîìîëåêóëàìè [9]
s
�1= C n
s
(xT/� + 3x2T2/�2),
êîýôôèöèåíò Ñ â íàñòîÿùåé ìîäåëè ÿâëÿåòñÿ ïîä-
ãîíî÷íûì ïàðàìåòðîì.
Äëÿ îïèñàíèÿ ðàññåÿíèÿ ïàðíûì êëàñòåðîì ñ ÷å-
òûðüìÿ äåâÿòèêðàòíî âûðîæäåííûìè óðîâíÿìè
(ñì. ðèñ. 1) èñïîëüçîâàíî âûðàæåíèå Êëåéíà äëÿ
ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ äâóõóðîâíåâîé ñèñòåìîé [21],
ïðîñóììèðîâàííîå ïî êàæäîé ïàðå óðîâíåé âðàùà-
òåëüíîãî ñïåêòðà:
�
�
� � �
p
p
i
i i
ri
ri
s Nn
k V
d S T T xT/
� � �
��
1
2 3
2
2
4
2
9
0
�
( ) ( ) ( )( )
[ ( ) ] ( ) ( )
,
1 2 2 2 6� �xT/ T xT/ri ri� � �
ãäå N — ÷èñëî Àâîãàäðî; V — ìîëÿðíûé îáúåì; ns,
np — êîíöåíòðàöèÿ ñèíãëåé è ïàð ñîîòâåòñòâåííî;
di, Si(T) — âûðîæäåíèå è ðàçëè÷èå â çàñåëåííîñòè
êàæäîãî èç äâóõ óðîâíåé, âêëþ÷åííûõ â äàííûé
ïåðåõîä; �ri — ÷àñòîòà ïåðåõîäà; �(0) — ïîäãîíî÷-
íûé ïàðàìåòð; �(Ò) — ñóììàðíàÿ øèðèíà äâóõ
óðîâíåé, êîòîðàÿ ìîæåò çíà÷èòåëüíî èçìåíÿòüñÿ îò
óðîâíÿ ê óðîâíþ â ðåçóëüòàòå èçìåíåíèÿ ïðàâèë îò-
áîðà ïðè âçàèìîäåéñòâèè ôîíîíîâ ðàçëè÷íîé ñèì-
ìåòðèè [21]. Â íàñòîÿùåì àíàëèçå òåìïåðàòóðíàÿ
çàâèñèìîñòü �(Ò) ýìïèðè÷åñêè ïîäîáðàíà îäèíàêî-
âîé äëÿ âñåõ óðîâíåé è ïðåäñòàâëåíà â âèäå:
� (Ò) = �(0) cth2 (�
ri
/8T).
498 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2003, ò. 29, ¹ 5
Á.ß. Ãîðîäèëîâ
111 2 3 4 5 6 7 8 9101010
1
10
100
T, K
K
,
Â
ò/
(ì
· K
)
Ðèñ. 3. Òåìïåðàòóðíûå çàâèñèìîñòè òåïëîïðîâîäíîñòè
îðòî-ïàðà ðàñòâîðîâ âîäîðîäà [12] (�) x = 0,21%, (�)
x = 0,56%, (�) x = 0,96%, (�) x = 2,4%, (�) x = 4,4%.
Îòêðûòûå ñèìâîëû ñîîòâåòñòâóþò ñëó÷àéíîìó ðàñïðåäå-
ëåíèþ îðòîïîäñèñòåìû [18]. Ñïëîøíûå è øòðèõîâûå
ëèíèè – ðàñ÷åòíûå çàâèñèìîñòè K äëÿ ðàâíîâåñíîãî è
ñëó÷àéíîãî ðàñïðåäåëåíèé.
Ïàðàìåòðû U-ïðîöåññîâ äëÿ êàæäîãî êðèñòàëëà
ïðåäâàðèòåëüíî ïîäáèðàëè ïî âûñîêîòåìïåðàòóð-
íîé âåòâè êðèâîé òåïëîïðîâîäíîñòè è ñîõðàíÿëè ïî-
ñòîÿííûìè ïðè äàëüíåéøåì àíàëèçå. Ðåçóëüòàòû
ïîäãîíêè ïîêàçàíû íà ðèñ. 3 ñïëîøíûìè ëèíèÿìè
äëÿ ýêñïåðèìåíòàëüíûõ êâàçèðàâíîâåñíûõ êðèâûõ
è ïóíêòèðíûìè ëèíèÿìè äëÿ òåïëîïðîâîäíîñòè
ñ âûñîêîòåìïåðàòóðíûì ðàñïðåäåëåíèåì îðòîïîä-
ñèñòåìû. Ïðè ïîäãîíêå çàâèñèìîñòåé òåïëîïðîâîä-
íîñòè êðèñòàëëà ñ âûñîêîòåìïåðàòóðíûì ðàñïðåäå-
ëåíèåì îðòîïîäñèñòåìû â âûðàæåíèÿõ (1) è (2)
êîíöåíòðàöèè ñèíãëåé ns è ïàð np ñîîòâåòñòâîâàëè
ñëó÷àéíîìó ðàñïðåäåëåíèþ. Äëÿ âû÷èñëåíèÿ ns è np
ïðè ïîäãîíêå èñïîëüçîâàíû âûðàæåíèÿ èç ðàáîòû
[22]. Òàêèì îáðàçîì, ïðè àíàëèçå ýêñïåðèìåíòàëü-
íûõ çàâèñèìîñòåé òåïëîïðîâîäíîñòè èñïîëüçîâàíû
òðè ïîäãîíî÷íûõ ïàðàìåòðà: s/L, C è �(0). Çíà÷å-
íèÿ ïîëó÷åííûõ ïîäãîíî÷íûõ ïàðàìåòðîâ ïðèâåäå-
íû â òàáëèöå.
Òàáëèöà
Ïàðàìåòðû ìåõàíèçìîâ ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ,
ïîëó÷åííûå ïðè ïîäãîíêå ýêñïåðèìåíòàëüíûõ äàííûõ
x s/L, c–1 C, c–1 �( )0 AU, c–1·K–3 E, Ê
0,0021 1,175·106 4,225·109 3,820·10–5 7,663·107 41,81
0,0050 1,987·106 3,676·109 3,820·10–5 6,890·107 41,05
0,0050* 5,004·105 7,8·109 3,820·10–5 6,890·107 41,05
0,0096 4,076·106 1,002·107 3,820·10–5 3,871·107 36,7
0,0096* 3,0068·106 3,1429·109 3,820·10–5 3,871·107 36,7
0,0210 1,594·107 1,030·106 3,820·10–5 4,666·107 37,24
0,0210* 8,101·106 3,385·109 3,820·10–5 4,666·107 37,24
0,0440 7,763·107 1,0019·107 3,820·10–5 5,261·107 38,26
0,0440* 5,535·107 3,1965·109 3,820·10–5 5,261·107 38,26
Ï ð è ì å ÷ à í è å: (*) ñîîòâåòñòâóåò ñëó÷àéíîìó ðàñ-
ïðåäåëåíèþ îðòîïîäñèñòåìû.
Çàêëþ÷åíèå
Ìû íå áóäåì îáñóæäàòü ìåõàíèçìû ðåëàêñàöèè
ôîíîíîâ, êîòîðûå ïðèâîäÿò ê òåïëîïðîâîäíîñòè,
ïðîïîðöèîíàëüíîé Ò3 è Ò2. Ýòè ìåõàíèçìû ìîãóò
îïðåäåëÿòüñÿ äèñëîêàöèîííîé ñòðóêòóðîé èññëåäóå-
ìûõ êðèñòàëëîâ, è èõ èíòåíñèâíîñòü, âîçìîæíî,
òàêæå çàâèñèò îò ñîäåðæàíèÿ îðòîìîäèôèêàöèè.
×àñòîòíàÿ çàâèñèìîñòü ýòèõ ìåõàíèçìîâ áëèçêà ê
÷àñòîòíîé çàâèñèìîñòè ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ äèñëîêà-
öèÿìè. Ìåõàíèçìû, îáóñëîâëåííûå ñòðóêòóðíûìè
äåôåêòàìè, îáñóæäàëèñü ïðè èññëåäîâàíèè èçîòî-
ïè÷åñêèõ ðàñòâîðîâ ïàðàâîäîðîä–îðòîäåéòåðèé [4].
Íàëè÷èå îðòîìîëåêóë äåëàåò âîäîðîä áîëåå æåñòêèì
êðèñòàëëîì ïî ñðàâíåíèþ ñ ÷èñòûì ïàðàâîäîðîäîì
[13], ÷òî ìîæåò ïðèâîäèòü ê çíà÷èòåëüíîìó ðîñòó
ïëîòíîñòè äèñëîêàöèé ïðè òåìïåðàòóðíîì öèêëèðî-
âàíèè, ïðîâåäåííîì â ýêñïåðèìåíòå äëÿ ïîëó÷åíèÿ
ðåëàêñàöèîííîãî ýôôåêòà [8].
Íà ðèñ. 4 ïîêàçàíû ñðàâíèòåëüíûå âêëàäû ìåõà-
íèçìîâ ðàññåÿíèÿ äëÿ îáðàçöà ñ êîíöåíòðàöèåé îð-
òîìîëåêóë õ = 0,98%. Âêëàä ðàññåÿíèÿ ïàðàìè îðòî-
ìîëåêóë â òåïëîïðîâîäíîñòü ïðè èçìåíåíèè ÷èñëà
ïàð îò ñëó÷àéíîãî ê ðàâíîâåñíîìó ïîêàçàí íà ðèñ. 3
ñïëîøíîé è ïóíêòèðíîé ëèíèÿìè. Çíà÷èòåëüíûé
âêëàä â ðàññåÿíèå ôîíîíîâ âíîñèò ðåçîíàíñíîå ðàñ-
ñåÿíèå íà ïàðàõ. Îñíîâíîé âêëàä, êîòîðûé îïðåäå-
ëÿåò ïîâåäåíèå òåïëîïðîâîäíîñòè â èññëåäîâàííîì
èíòåðâàëå òåìïåðàòóð, äàåò ðåçîíàíñíîå ðàññåÿíèå
ìåæäó âòîðûì è òðåòüèì óðîâíÿìè âðàùàòåëüíîãî
ñïåêòðà, ðàçëè÷èå â ýíåðãèè êîòîðûõ ñîñòàâëÿåò
0,83 Ê. Íåîáõîäèìî îòìåòèòü, ÷òî ïðîâåäåííûé àíà-
ëèç íå ñòàâèë öåëüþ òî÷íî îïèñàòü ýêñïåðèìåíò ñ
ó÷åòîì âñåõ äåòàëåé, íàïðèìåð êîíâåðñèè, âêëàäà â
ðàññåÿíèå òðîåê îðòîìîëåêóë è ò.ï.
Òàêèì îáðàçîì, â ðàáîòå ïîêàçàíî, ÷òî íàáëþäàå-
ìîå èçìåíåíèå òåïëîïðîâîäíîñòè, îáóñëîâëåííîå
îðòîìîëåêóëàìè, îïèñûâàåòñÿ â ðàìêàõ ðåçîíàíñíî-
ãî ðàññåÿíèÿ ôîíîíîâ ïàðàìè îðòîìîëåêóë. Áåçóñ-
ëîâíî, ïðîâåäåííûé àíàëèç èìååò ýìïèðè÷åñêèé,
êà÷åñòâåííûé õàðàêòåð, îäíàêî ðàçâèòèå òåîðèè,
Ðàññåÿíèå ôîíîíîâ â òâåðäûõ ðàñòâîðàõ îðòî-ïàðàâîäîðîäà
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2003, ò. 29, ¹ 5 499
0,1 1 10 100
10
2
10
4
10
6
10
8
10
10
T = 3 K
E phon , K
–
1
,
c
–
1
1
2
3 4
5
Ðèñ. 4. Ñðàâíèòåëüíûå âêëàäû ìåõàíèçìîâ ðàññåÿíèÿ
ôîíîíîâ â çàâèñèìîñòè îò èõ ýíåðãèè äëÿ îáðàçöà ñ x =
= 0,98% ñ ðàâíîâåñíûì ðàñïðåäåëåíèåì. (1) — ãðàíè÷-
íîå ðàññåÿíèå; (2) — ðàññåÿíèå ïàðíûìè êëàñòåðàìè
(ðàâíîâåñíîå ðàñïðåäåëåíèå); (3) — ðàññåÿíèå ïàðíûìè
êëàñòåðàìè (ñëó÷àéíîå ðàñïðåäåëåíèå); (4) — ðàññåÿ-
íèå ñèíãëÿìè; (5) — ôîíîí-ôîíîííîå ðàññåÿíèå.
èçëîæåííîé â ðàáîòå [14], âîçìîæíî, ðåøèò ïðîáëå-
ìó âëèÿíèÿ îðòîïðèìåñè íà òåïëîïðîâîäíîñòü ïàðà-
âîäîðîäà.
1. Í.Í. Æîëîíêî, Á.ß. Ãîðîäèëîâ, À.È. Êðèâ÷èêîâ,
Ïèñüìà â ÆÝÒÔ 55, 174 (1992).
2. Ò.Í. Àíöûãèíà, Á.ß. Ãîðîäèëîâ, Í.Í. Æîëîíêî,
À.È. Êðèâ÷èêîâ, Â.Ã. Ìàíæåëèé, Â.À. Ñëþñàðåâ,
ÔHÒ 18, 417 (1992).
3. O.A. Korolyuk, B.Ya. Gorodilov, A.I. Krivchikov,
A.S. Pirogov, and V.V. Dudkin, J. Low Temp. Phys.
111, 515 (1998).
4. Î.À. Êîðîëþê, Á.ß. Ãîðîäèëîâ, À.È. Êðèâ÷èêîâ,
À.Â. Ðàåíêî, À. Åæîâñêè, ÔÍÒ 27, 683 (2001).
5. R.W. Hill and B. Schneidmesser, Z. Phys. Chem. 16,
257 (1958).
6. R.G. Bohn and C.F. Mate, Phys. Rev. B2, 2121
(1970).
7. C. Ebner and C.C. Sung, Phys. Rev. B2, 2110 (1970).
8. V.B. Kokshenev, J. Low Temp. Phys. 20, 373 (1975).
9. J.W. Constable and J.R. Gaines, Phys. Rev. B8, 3966
(1973).
10. J.H. Constable and J.R. Gaines, Phys. Rev. B9, 802
(1974).
11. M. Calkins and H. Meyer, J. Low Temp. Phys. 57,
265 (1984).
12. Á.ß. Ãîðîäèëîâ, È.Í. Êðóïñêèé, Â.Ã. Ìàíæåëèé,
Î.À. Êîðîëþê, ÔHÒ 12, 326 (1986).
13. V.G. Manzhelii, Yu.A. Freiman, M.L. Klein, and A.A.
Maradudin, Physics of Cryocrystals, AIP-Press,
Woodbury, New York (1996).
14. T.N. Antsygina, V.A. Slusarev, and K.A. Chishko, J.
Exper. Theor. Phys. 87, 303 (1998).
15. X.Li, D. Clarkson, and H. Meyer, J. Low Temp.
Phys. 78, 335 (1990).
16. Horst Meyer, Fiz. Nizk. Temp. 24, 507 (1998).
17. I.F. Silvera, Rev. Mod. Phys. 55, 393 (1980).
18. J. Callaway, Phys. Rev. 113, 1046 (1959).
19. B.Ya. Gorodilov and V.B. Kokshenev, J. Low Temp.
Phys. 81, 45 (1990).
20. Î.À. Êîðîëþê, Á.ß. Ãîðîäèëîâ, À.È. Êðèâ÷èêîâ,
Â.Â. Äóäêèí, ÔHÒ 26, 323 (2000).
21. R.L. Rosenbaum, C.K. Chau, and M.V. Klein, Phys.
Rev. 186, 852 (1969).
22. H. Meyer, Phys. Rev. 187, 1173 (1969).
Phonon scattering in ortho-para solid solutions of
hydrogen (the role of configurational relaxation)
B.Ya. Gorodilov
The experimental results on thermal conduc-
tivity of ortho-para solutions of hydrogen are an-
alyzed within the time-relaxation model. The
analysis takes into account the configurational
relaxation of the ortho-subsystem. The effect of
the configurational relaxation on the thermal
conductivity is considered from the standpoint of
phonon scattering by clusters of ortho-molecule
pairs with taking into account their rotational
spectrum.
500 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2003, ò. 29, ¹ 5
Á.ß. Ãîðîäèëîâ
|