Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»

В монокристалле KDy(MоO₄)₂ изучено влияние внешнего магнитного поля на ян-теллеровский фазовый переход при Тc ≈ 14 К. При температурах ниже Тc обнаружено существенное изменение скорости и поглощения акустических мод кристалла в магнитном поле, ориентированном вдоль направления [110]. Такое поведение...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2017
Автори:	Колодяжная, М.П., Жеков, К.Р., Билыч, И.В., Звягина, Г.А., Звягин, А.А.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2017
Назва видання:	Физика низких температур
Теми:	Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/175317
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» / М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин // Физика низких температур. — 2017. — Т. 43, № 11. — С. 1600-1608. — Бібліогр.: 14 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-175317
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1753172021-02-01T01:26:58Z Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» Колодяжная, М.П. Жеков, К.Р. Билыч, И.В. Звягина, Г.А. Звягин, А.А. Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина В монокристалле KDy(MоO₄)₂ изучено влияние внешнего магнитного поля на ян-теллеровский фазовый переход при Тc ≈ 14 К. При температурах ниже Тc обнаружено существенное изменение скорости и поглощения акустических мод кристалла в магнитном поле, ориентированном вдоль направления [110]. Такое поведение упругих характеристик обусловлено разрушением антиферродисторсионного упорядочения, связанного, в свою очередь, с упорядочением квадрупольных орбитальных моментов, характерным для «орбитального нематика». Восстановлен низкотемпературный участок фазовой Н–Т-диаграммы для этого направления поля. Обнаружено, что зависимость критической температуры от поля немонотонна, т.е. фазовый переход носит возвратный характер. Дано теоретическое описание наблюдаемых аномалий температурного и магнитополевого поведения акустических характеристик. В монокристалі KDy(MоO₄)₂ вивчено вплив зовнішнього магнітного поля на ян-теллерівський фазовий перехід при Тc ≈ 14 К. При температурах нижчих за Тc виявлено суттєве змінення швидкості та поглинання акустичних мод кристала в магнітному полі, яке орієнтовано вздовж напрямку [110]. Така поведінка пружних характеристик обумовлена руйнуванням антиферодисторсійного впорядкування, яке пов’язано, в свою чергу, з впорядкуванням квадрупольних орбітальних моментів, яке характерно для «орбітального нематика». Відновлено низькотемпературну ділянку фазової Н–Т-діаграми для цього напрямку поля. Виявлено, що залежність критичної температури від поля немонотонна, тобто фазовий перехід носить зворотний характер. Дано теоретичний опис аномалій температурної та магнітопольової поведінки досліджених акустичних характеристик. The influence of an external magnetic field on the Jahn–Teller phase transition at Tc ≈ 14 K was studied in a KDy(MоO₄)₂ single crystal. At temperatures below Tc a significant change in the velocity and attenuation of the acoustic modes of the crystal was observed for the magnetic field oriented along the [110] direction. This behavior of the elastic characteristics occurs due to the destruction of the antiferrodistortive ordering, which is, in turn, coupled with the ordering of the quadrupole orbital moments, characteristic for an “orbital nematic.” The low-temperature region of the H–T phase diagram for this direction of the field was reconstructed. It was found that the magnetic field dependence of the critical temperature is nonmonotonic, i.e., the phase transition has the reentrant character. Theoretical description of the observed anomalies of the temperature and magnetic field behavior of the acoustic characteristics was given. 2017 Article Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» / М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин // Физика низких температур. — 2017. — Т. 43, № 11. — С. 1600-1608. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 62.65.+k, 63.20.–e, 71.70.Ej http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/175317 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина
spellingShingle	Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Колодяжная, М.П. Жеков, К.Р. Билыч, И.В. Звягина, Г.А. Звягин, А.А. Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» Физика низких температур
description	В монокристалле KDy(MоO₄)₂ изучено влияние внешнего магнитного поля на ян-теллеровский фазовый переход при Тc ≈ 14 К. При температурах ниже Тc обнаружено существенное изменение скорости и поглощения акустических мод кристалла в магнитном поле, ориентированном вдоль направления [110]. Такое поведение упругих характеристик обусловлено разрушением антиферродисторсионного упорядочения, связанного, в свою очередь, с упорядочением квадрупольных орбитальных моментов, характерным для «орбитального нематика». Восстановлен низкотемпературный участок фазовой Н–Т-диаграммы для этого направления поля. Обнаружено, что зависимость критической температуры от поля немонотонна, т.е. фазовый переход носит возвратный характер. Дано теоретическое описание наблюдаемых аномалий температурного и магнитополевого поведения акустических характеристик.
format	Article
author	Колодяжная, М.П. Жеков, К.Р. Билыч, И.В. Звягина, Г.А. Звягин, А.А.
author_facet	Колодяжная, М.П. Жеков, К.Р. Билыч, И.В. Звягина, Г.А. Звягин, А.А.
author_sort	Колодяжная, М.П.
title	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
title_short	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
title_full	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
title_fullStr	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
title_full_unstemmed	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
title_sort	возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2017
topic_facet	Специальный выпуск. К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/175317
citation_txt	Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» / М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин // Физика низких температур. — 2017. — Т. 43, № 11. — С. 1600-1608. — Бібліогр.: 14 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT kolodâžnaâmp vozvratnyjnizkotemperaturnyjfazovyjperehodvorbitalʹnomnematike AT žekovkr vozvratnyjnizkotemperaturnyjfazovyjperehodvorbitalʹnomnematike AT bilyčiv vozvratnyjnizkotemperaturnyjfazovyjperehodvorbitalʹnomnematike AT zvâginaga vozvratnyjnizkotemperaturnyjfazovyjperehodvorbitalʹnomnematike AT zvâginaa vozvratnyjnizkotemperaturnyjfazovyjperehodvorbitalʹnomnematike
first_indexed	2025-07-15T12:34:01Z
last_indexed	2025-07-15T12:34:01Z
_version_	1837716306439176192
fulltext	Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11, c. 1600–1608 Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины пр. Науки, 47, г. Харьков, 61103, Украина E-mail: zvyagina@ilt.kharkov.ua Статья поступила в редакцию 10 мая 2017 г., опубликована онлайн 25 сентября 2017 г. В монокристалле KDy(MоO4)2 изучено влияние внешнего магнитного поля на ян-теллеровский фазо- вый переход при Тc ≈ 14 К. При температурах ниже Тc обнаружено существенное изменение скорости и поглощения акустических мод кристалла в магнитном поле, ориентированном вдоль направления [110]. Такое поведение упругих характеристик обусловлено разрушением антиферродисторсионного упорядо- чения, связанного, в свою очередь, с упорядочением квадрупольных орбитальных моментов, характер- ным для «орбитального нематика». Восстановлен низкотемпературный участок фазовой Н–Т-диаграммы для этого направления поля. Обнаружено, что зависимость критической температуры от поля немоно- тонна, т.е. фазовый переход носит возвратный характер. Дано теоретическое описание наблюдаемых аномалий температурного и магнитополевого поведения акустических характеристик. В монокристалі KDy(MоO4)2 вивчено вплив зовнішнього магнітного поля на ян-теллерівський фазо- вий перехід при Тc ≈ 14 К. При температурах нижчих за Тc виявлено суттєве змінення швидкості та пог- линання акустичних мод кристала в магнітному полі, яке орієнтовано вздовж напрямку [110]. Така пове- дінка пружних характеристик обумовлена руйнуванням антиферодисторсійного впорядкування, яке пов’язано, в свою чергу, з впорядкуванням квадрупольних орбітальних моментів, яке характерно для «орбітального нематика». Відновлено низькотемпературну ділянку фазової Н–Т-діаграми для цього на- прямку поля. Виявлено, що залежність критичної температури від поля немонотонна, тобто фазовий пе- рехід носить зворотний характер. Дано теоретичний опис аномалій температурної та магнітопольової по- ведінки досліджених акустичних характеристик. PACS: 62.65.+k Акустические свойства твердых тел; 63.20.–e Фононы в кристаллических решетках; 71.70.Ej Спин-орбитальная связь, зеемановское и штарковское расщепление, эффект Яна–Теллера. Ключевые слова: магнитоакустические явления, кооперативный эффект Яна–Теллера, «орбитальный не- матик», возвратный фазовый переход. Изучение структурных фазовых переходов (ФП), вызванных кооперативным эффектом Яна–Теллера (КЭЯТ), — актуальная задача физики твердого тела во- обще и физики магнитных явлений в частности. Струк- турные фазовые переходы, обусловленные КЭЯТ, обыч- но происходят в кристаллах, имеющих подрешетку ионов, основное электронное состояние которых вырож- дено или «квазивырождено» [1]. Взаимодействие таких состояний с низкочастотными колебаниями решетки мо- жет привести к снятию «квазивырождения» электронных уровней и одновременному понижению симметрии ок- ружения ян-теллеровского иона с последующим коопе- ративным упорядочением кристалла в целом. Сильная электрон-фононная связь, существующая в ян-теллеров- ских кристаллах, обусловливает возможность эффектив- ного управления их физическими свойствами с помощью внешнего магнитного поля, температуры и разнообраз- ных замещений в подсистеме, что особенно важно для решения проблемы создания магнитных материалов с заданными свойствами. Двойные молибдаты редкоземельных (РЗ) элементов характеризуются наличием низкотемпературных ФП, многообразие которых определяется, в первую очередь, сильной анизотропией химических связей, обусловлен- ной слоисто-цепочечной структурой кристаллов. Соеди- нения таких РЗ ионов, основной терм которых представ- © М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин, 2017 Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» ляет собой систему близко расположенных энергетичес- ких уровней, например ионов Dy3+, демонстрируют и структурные ФП типа КЭЯТ [2,3]. В кристалле KDy(MоO4)2, согласно данным оптиче- ских и магнитных измерений [2,4], при Тc ≈ 14 К реа- лизуется структурный ФП, обусловленный КЭЯТ, про- текающий как ФП второго рода и сопровождающийся антиферродисторсионным упорядочением ян-теллеров- ских смещений [4]. Антиферродисторсионное упорядочение характери- зуется, кроме спонтанных искажений кристаллической решетки, также и появлением спонтанного антиферро- квадрупольного момента ионов Dy3+. Спиновые систе- мы со спонтанным антиферроквадрупольным упорядо- чением принято называть спиновыми нематиками. В KDy(MоO4)2 упорядочиваются квадрупольные моменты ионов диспрозия, связанные с орбитальной частью пол- ного момента. Поэтому систему с упорядочением такого сорта, по аналогии, называем «орбитальным нематиком». При комнатной температуре соединение имеет ор- торомбическую симметрию кристаллической решетки (пространственная группа 14 2hD , Z = 4) с параметрами a = 5,084 Å, b = 18,18 Å, c = 7,97 Å [5]. Рентгеновские данные о симметрии низкотемпературной фазы в KDy(MоO4)2 в настоящее время отсутствуют. Исследования двулучепреломления и магнитных свойств KDy(MоO4)2 показали, что ян-теллеровское упо- рядочение в нем носит более сложный характер [6], чем считалось ранее. В соответствии с [6], оно происходит путем последовательности двух ФП при Тc1 ≈ 14,5 К и Тc2 ≈ 11,5 К через промежуточную фазу (ПФ), в которой, по мнению авторов, реализуется несоразмерная кристал- лическая структура. Фазовые переходы при Тc1 и Тc2 классифицированы как переходы 2-го и 1-го рода соот- ветственно. ФП при 14 К характеризуется сильной анизотропией зависимости критической температуры Тc от магнитно- го поля [4]. Оказалось, что при 4,2 К магнитное поле Hc ≈ 40 кЭ, ориентированное вдоль направления [110], близкого к направлению одной из локальных осей g-тен- зора ионов Dy3+ (с максимальным значением g-фактора), приводит к структурной перестройке кристалла, анало- гичной метамагнитному ФП в сильно анизотропных антиферромагнетиках. В результате этого ФП антифер- родисторсионное состояние кристалла разрушается. Согласно данным [7], трансформация кристаллической структуры при такой ориентации магнитного поля про- исходит в результате не одного [4], а двух ФП с образо- ванием ПФ. Упругие свойства кристалла изучались в [8]. На осно- вании особенностей поведения продольных и попереч- ных скоростей акустических мод при низких темпера- турах ФП при Тc ≈ 14 К был классифицирован как не- собственный ферроэластический, происходящий с мультипликацией элементарной ячейки. На основании симметрийного анализа [9] сделан вывод о том, что пространственной группой диссимметричной фазы является 5 2hC . Предсказано, что под действием электри- ческого поля в окрестности Тc должна индуцироваться длиннопериодическая несоразмерная структура, а внеш- нее магнитное поле может привести к расщеплению кри- тической точки ФП. Экспериментально изучено влияние внешнего магнитного поля различных ориентаций на ФП [9]. Отмечался сдвиг акустических аномалий, свя- занных с ФП, в поле, приложенном вдоль основных кри- сталлографических направлений (a, b и c). Для случая H \|\| [101] (поле направлено в плоскости ac) обнаруже- но уширение особенности в поперечном звуке с одно- временным смещением вниз по температуре в полях до 15 кЭ и вверх по температуре в более сильных полях (до 35 кЭ). По мнению авторов, такое поведение могло быть связано с расщеплением критической точки пере- хода во внешнем магнитном поле этой ориентации. Цель настоящей работы — исследование поведения упругих характеристик кристалла во внешнем магни- том поле, ориентированном вдоль направления [110], ранее не проводившееся. При температурах ниже Tc ≈ 14 К поле такой ориентации, согласно [4], разру- шает антиферродисторсионное упорядочение кристалла, что должно ярко проявляться в поведении скорости и поглощения акустических мод кристалла. Такие исследо- вания важны для выяснения механизмов ян-теллеровских ФП в кристаллах с низкой симметрией решетки, дают возможность построения фазовых диаграмм и получения информации о магнитной анизотропии. Техника эксперимента и образцы Монокристалл KDy(MоO4)2 выращен методом спон- танной кристаллизации из раствора в расплаве. Он пред- ставлял собой прозрачную пластину неправильной фор- мы толщиной ~ 1 мм в направлении оси b кристалла. Грани образца, содержащие плоскости совершенной спайности (ac), представляли собой естественные сколы и специальной обработке не подвергались. Направления осей a и c определялись с помощью рентгеновского ме- тода обратной съемки (метод Лауэ). Измерения относительных изменений скорости и поглощения звука проведены в импульсном режиме фазовым методом на частоте 54,3 МГц [10]. Использо- вание автоматизированной системы сбора и обработки информации позволило получать непрерывные записи изменения исследуемых акустических характеристик от Оси декартовой системы координат ориентированы вдоль основных кристаллографических направлений а, в, с таким образом, что x\|\|a, y\|\|b, z\|\|c. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1601 https://ru.wikipedia.org/wiki/%C3%85_%28%D0%BB%D0%B0%D1%82%D0%B8%D0%BD%D0%B8%D1%86%D0%B0%29 https://ru.wikipedia.org/wiki/%C3%85_%28%D0%BB%D0%B0%D1%82%D0%B8%D0%BD%D0%B8%D1%86%D0%B0%29 https://ru.wikipedia.org/wiki/%C3%85_%28%D0%BB%D0%B0%D1%82%D0%B8%D0%BD%D0%B8%D1%86%D0%B0%29 М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин внешних параметров в режиме реального времени, что особенно важно в окрестности фазовых переходов, где скорость и поглощение звука могут значительно изме- няться в малой области температур или внешних магнит- ных полей. Точность этих измерений при толщине образ- цов ~ 0,5 мм составляла величину ~ 10–4 по скорости и ~ 0,05 дБ по затуханию. Изучалось поведение скорости и поглощения акустических мод в зависимости от тем- пературы в диапазоне 1,7–120 К и магнитного поля до 55 кЭ. Держатель образца предусматривал возможность поворота образца относительно направления поля, соз- даваемого соленоидом, в одной плоскости. Результаты и обсуждение Поведение относительных изменений скорости и по- глощения трех акустических мод — продольной q \|\| u \|\| b и двух поперечных q \|\| b, u \|\| а и q \|\| b, u \|\| с (q — волновой вектор, u — поляризация) — изучалось в двух режимах: при изменении температуры в отсутствие магнитного поля и в магнитном поле определенной ориентации; при изменении магнитного поля до 55 кЭ и фиксированном значении температуры в диапазоне 1,7–21 К. Поведение акустических характеристик кристалла при изменении температуры в отсутствие магнитного поля иллюстрирует рис. 1. Видно, что в температурных зависимостях скорости и поглощения каждой из иссле- дованных акустических мод наблюдается только одна аномалия в окрестности 14 К. Температура наблюдения аномалии не зависит от направления температурной развертки. Наши измерения подтверждают результаты, полученные в работе [8]. Значение критической темпе- ратуры наблюдения аномалий в упругих характеристи- ках Тc ≈ 14 К, отсутствие какого-либо гистерезиса при понижении и повышении температуры в окрестности Тc, а также определенный характер поведения модулей (аргументация приведена в [8]) свидетельствуют о том, что в кристалле реализуется несобственный ферроэла- стический ФП второго рода, обусловленный КЭЯТ. Никаких дополнительных особенностей или гистере- зисных явлений ниже Тc ≈ 14 К, которые могли бы отве- чать обнаруженному в [6] ФП первого рода при Тc2 ≈ 11,5 К, ни в поведении скоростей звука, ни в погло- щении зарегистрировать не удалось. На зависимостях скоростей других акустических мод, не исследованных в настоящей работе, но изученных в [8], такая критическая температура также не проявлялась. Это означает, что ФП при Тc2 ≈ 11,5 К [8] обусловлен взаимодействием элек- тронных степеней свободы не с акустическими, а, скорее всего, с оптическими фононами. Магнитное поле, направленное в плоскости кри- сталла (аb) под углом 45° к оси b (направление [110]), смещает особенности в поведении акустических харак- теристик, отвечающие ФП при Тc ≈ 14 К, в сторону низких температур, изменяя при этом масштаб анома- лий (рис. 2). Кроме того, в полях, значения которых на- ходятся в интервале 20–43 кЭ, возникают дополнитель- ные особенности в скорости и поглощении звука (на рис. 2 они обозначены Тc2). Заметим, что никаких гис- терезисных явлений в окрестности Тc2 не наблюдается. При дальнейшем увеличении поля до 50 кЭ остается только одна особенность, признаки которой практически исчезают при максимально достижимом в нашем экспе- рименте значении поля 55 кЭ. Такие существенные изменения температурных зави- симостей скорости и поглощения акустических мод при воздействии внешнего магнитного поля, по-видимому, являются следствием изменения фазовых состояний кри- сталла. Чтобы выяснить, связаны ли особенности, наблю- даемые при Тc2, с еще одним ФП (возможно, с тем, о ко- тором сообщалось в [7]), обратимся к полевым зависи- мостям упругих характеристик. Магнитополевое поведение скоростей и поглоще- ния поперечной q \|\| b, u \|\| а и продольной q \|\| u \|\| b аку- стических мод в поле H \|\| [110] и различных температу- рах представлено на рис. 3, 4. Как видно, в диапазоне температур 1,7–14 К продольная и поперечная скорости, Рис. 1. (Онлайн в цвете) Температурные зависимости относи- тельных изменений скорости и поглощения продольной q \|\| u \|\| b (а) и поперечных q \|\| b, u \|\| а и q \|\| b, u \|\| с (б) мод кри- сталла KDy (MoO4)2 (зависимость поглощения представлена на вставке). 1602 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» начиная с Н ≈ 15 кЭ, испытывают заметное смягчение. Они монотонно, без каких-либо изломов и скачков дости- гают минимума при характерном значении поля Нc. При дальнейшем увеличении поля поперечный модуль прак- тически восстанавливается до своего значения при Н = 0, а продольный ужесточается, достигая при этом значения, которое он имел в симметричной фазе, т.е. при темпера- туре выше Тc. Характер особенностей в поглощении несколько различается для поперечной и продольной мод. В слу- чае поперечной моды в магнитополевой зависимости поглощения наблюдаются два максимума — широкий и узкий, но более интенсивный, в полях Нc′ и Нc соот- ветственно (рис. 3(б)). Узкий максимум отвечает ми- нимуму магнитополевой зависимости скорости, а ши- рокий — участку с максимальной крутизной ее левого «смягчающегося» крыла (рис. 3(а)). Отметим, что рост поглощения наблюдается с тех же значений поля Н ≈ 15 кЭ, где скорости начинают испытывать смягче- ние. При повышении температуры максимумы сближа- ются, а при Т = 13,7 К их уже невозможно разрешить — остается только одна особенность (вставка на рис. 3(б)). В магнитополевых зависимостях поглощения продольной моды наблюдается лишь один ярко выраженный макси- мум в поле Нc. Следует отметить, что в окрестности Нc′ на кривых при 1,7 и 4 К наблюдается немонотонное поведение поглощения. Но и здесь, как в случае попе- речной моды, область вблизи Нc′ отвечает участку с максимальной крутизной на «смягчающемся» левом крыле зависимости скорости звука. Подобное усиление поглощения вблизи точки перехода характерно для фазового превращения второго рода и связано с увели- чением времени релаксации или (и) уровня тепловых флуктуаций параметра перехода. С повышением температуры аномалии в скорости и поглощении становятся более размытыми, а их масштаб уменьшается. Однако характер особенностей не меняет- ся во всем диапазоне температур ниже Тc ≈ 14 К. Как правило, поведение скорости и поглощения вбли- зи Нc и Нc′ не зависит от направления развертки магнит- ного поля. Но на некоторых кривых, в частности на зависимостях скорости и поглощения моды q \|\| b, u \|\| а при 5 и 7 К, зарегистрирован небольшой (≤ 1 кЭ) гис- терезис (рис. 3). Для продольной моды такое гистере- зисное поведение отмечается при 1,7; 4 и 8 К только в окрестности Нc′ (рис. 4). Наблюдаемые аномалии в поведении акустических характеристик мы связываем с реализацией в кристал- ле индуцированного магнитным полем фазового пере- хода. Практически отсутствующий гистерезис указы- вает на то, что он протекает как ФП 2-го рода. По данным измерений построена фазовая Н–Т-диаг- рамма для H \|\| [110] (рис. 5). Точки, отвечающие поло- жению особенностей на температурных и магнитопо- Рис. 2. (Онлайн в цвете) Температурные зависимости отно- сительных изменений скорости продольной q \|\| u \|\| b моды кристалла KDy(MoO4)2 при H \|\| [110]. Значение Тc указано для H = 0. На вставке — зависимости поглощения в полях 40 и 43 кЭ. Рис. 3. (Онлайн в цвете) Магнитополевые зависимости отно- сительных изменений скорости (а) и поглощения (б) попе- речной q \|\| b, u \|\| а моды кристалла KDy(MoO4)2. Значения Hc и Hc′ указаны для температуры 1,7 К. На вставке — зависимости поглощения при температурах 10, 11, 13, 13,7 К. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1603 М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин левых зависимостях скорости и поглощения акустиче- ских мод, образуют на диаграмме только одну линию ФП, по-видимому, разделяющую неискаженную сим- метричную и диссимметричную (антиферродисторси- онную [4]) фазы. Спонтанный (при Н = 0 и Тc ≈ 14 К) и индуцированные магнитным полем фазовые переходы протекают как ФП второго рода. Отметим, что наши данные находятся в хорошем соответствии с результа- тами работы [7], в которой эта линия построена в ин- тервале 6,7–14,3 К. Наиболее интересным нам представляется немоно- тонный вид зависимости Тc(Нc) — с уменьшением температуры значение критического поля Нc сначала возрастает, достигая максимума вблизи Т ≈ 8 К, а затем падает, что может свидетельствовать о возвратном ха- рактере фазового превращения. Особенности, наблю- даемые в температурном поведении акустических харак- теристик при Тc2 (рис. 2, Н = 40 и 43 кЭ), соответствуют именно этому ФП — скорость и поглощение ниже Тc2 практически возвращаются к значениям, которые они имели в симметричной фазе. Возвратный ян-теллеровский переход эксперимен- тально наблюдался в соединении Tb0,365Gd0,635VO4 при Н = 0 — с понижением температуры кристалл сна- чала (при Тc1 = 8,2 К) переходил из тетрагональной в орторомбическую фазу, а затем (при Тc2 = 3,3 К) воз- вращался в тетрагональную [11]. Возможность возвратного ФП в магнитном поле на примере этих разбавленных систем TbxGd1–xVO4 тео- ретически рассмотрена в работе [12]. Было показано, что при некотором соотношении между энергией взаимодействия ян-теллеровских ионов (A) и величи- ной расщепления электронных уровней РЗ ионов (∆) магнитное поле определенной ориентации и величины может так переопределить электронную структуру вибронных уровней кристаллов, что в нем может реа- лизоваться не один (A/∆ > 1), а два (0,83 < A/∆ < 1) ФП (случай с так называемой «внутренней фазой»). «Внут- ренняя фаза» существует в температурном интервале между двумя ФП, и симметрия кристалла в ней ниже (орторомбическая), чем вне этого интервала. Подчеркнем, что в указанных кристаллах реализуется ферродисторсионное упорядочение ян-теллеровских смещений, в то время как в KDy(MoO4)2 тип упорядоче- ния — антиферродисторсинный. Линия фазовой диаграммы, соответствующая разру- шению антиферродисторсионной структуры магнитным полем, получена на основании численных расчетов ре- шений уравнений типа среднего поля в работе [13]. Со- гласно [13], почти во всей исследованной области зна- Рис. 5. Фазовая диаграмма Hc (Tc) кристалла KDy(MoO4)2 в температурном диапазоне 1,7–15 К. Квадраты — значения Hc и Tc, определенные из температурных и магнитополевых зависимостей изменений скорости и поглощения продольной q \|\| u \|\| b и поперечной q \|\| b, u \|\| а мод. Закрытые и открытые кружки — значения Hc и Hc′, определенные из магнитополе- вых зависимостей поглощения поперечной q \|\| b, u \|\| а моды (рис. 3). Закрытые и открытые звездочки — данные о крити- ческих значениях Hc1, Tc1, а также Hc2, Tc2 соответственно, взятые из работ [6,7]. Рис. 4. (Онлайн в цвете) Магнитополевые зависимости отно- сительных изменений скорости (а) и поглощения (б) про- дольной q \|\| u \|\| b моды кристалла KDy(MoO4)2. Значения Hc и Hc′ указаны для температуры 1,7 К. 1604 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» чений магнитного поля критическая температура из- меняется слабо и только по мере приближения к Нc(0) начинается существенное ее изменение с последующим резким срывом Тc в нуль при Н ≈ Нc(0). Как видно на рис. 5, полученная в наших эксперимен- тах для KDy(MoO4)2 зависимость Hc(Tc) имеет иное по- ведение. Такая необычная зависимость критической тем- пературы ФП от магнитного поля впервые экспери- ментально наблюдается для ян-теллеровских ферроэла- стиков с антиферродисторионным типом упорядочения. Изменяя температуру кристалла, помещенного в маг- нитное поле соответствующей ориентации и величины, можно последовательно переводить его из симметричной в диссимметричную и снова в симметричную, неиска- женную фазу. Это означает, что в исследуемом кристалле существует возможность управления ян-теллеровским фазовым переходом с помощью магнитного поля. Теоретическое рассмотрение Для описания температурного и магнитополевого поведения упругих модулей в KDy(MoO4)2 использо- вана модель, предложенная в [4], модифицированная с учетом данных эксперимента. В электрическом кристаллическом поле лигандов терм иона 3+Dy 6 15/2( )H расщепляется на несколько крамерсовых дублетов. Первый возбужденный дублет лежит выше дублета основного состояния на 18 см–1, но при охлаждении системы ниже критической температуры Тc энергетическое расстояние между этими дублетами увеличивается до 28 см–1. Остальные дублеты лежат зна- чительно выше по энергии. Поэтому при описании низ- котемпературного поведения KDy(MoO4)2 можно огра- ничиться этими двумя дублетами. Поскольку при низких температурах < cT T магнитополевое поведение системы выявляет два сорта магнитных ионов диспро- зия с эффективными g-факторами изинговского типа (при > cT T неоднородность g-факторов исчезает), мож- но разделить систему на две подрешетки. Заметим, что вследствие удвоенной элементарной ячейки наблюда- лось и увеличение вдвое магнитных центров и в высо- котемпературной фазе [14], но высокотемпературное удвоение рассматривать не будем. Низкотемператур- ный гамильтониан системы в приближении среднего по- ля можно записать в виде [4] = , = [ ( / 2) ( / 2) ( / 2) ] const ,yz x x j j j j j j A B H h hΛ τ + ε τ + σ + ω σ +∑ (1) где ,x zτ описывает низкотемпературное поведение квадруполя, ,x yσ описывает низкотемпературное пове- дение магнитного момента, ε — электрическое кри- сталлическое поле лигандов, = ( / 2) \| cos( ) \|,Bh g Hµ α−θ = \| cos( ) \| / \| cos( ) \|ω α + θ α −θ , H — внешнее магнитное поле, g — эффективный g-фактор изинговского иона, Bµ — магнетон Бора, ±α — углы между осью а и на- правлениями с максимальными эффективными g- факторами двух подрешеток ионов диспрозия при низ- ких температурах, θ — угол между осью a и направле- нием внешнего магнитного поля (лежащего в плоско- сти ab), 1 2= z z A,B B,A A,BΛ λ 〈τ 〉 + λ 〈τ 〉 — эффективное поле взаимодействия между квадруполями, принадлежащими двум подрешеткам. Это эффективное поле описывает взаимодействие изинговского типа между квадруполя- ми ионов диспрозия в приближении среднего поля. Эффективное взаимодействие возникает вследствие электрон-фононной связи [1]. Данные экспериментов позволяют использовать модель с параметрами 1 2= = ( / 2)λ −λ − λ . Ненулевое среднее значение z j〈τ 〉 при < cT T свидетельствует о кооперативном эффекте типа Яна–Теллера [1]. Удобно перейти к новым переменным: = , = . 2 2 z z z z A B A BM L〈τ 〉 + 〈τ 〉 〈τ 〉 − 〈τ 〉 (2) В этих переменных условиe самосогласования мож- но записать в следующем виде: _____________________________________________________ 2 21 1 2 2 2 21 1 2 2 /[( ) / ] sh ( / ) [( ) / ] sh ( / )e1= /2 ch( / ) ch( / )e /[( ) / ] sh ( / )e [( ) / ] sh ( / ) ,/ch ( / )e ch ( / ) h h h h TL h A A T L h A A TL TA T A T TL h A A T L h A A T TA T A T − + + − − − + − − + + − − − + −  λ + + λ − +  + λ + + λ − +  +  (3) ________________________________________________ где T — температура (константа Больцмана положена равной единице), а 2 2 1= ( ) ,A L h± λ ± + ε (4) и 1,2 (1 )= . 2 hh ω (5) Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1605 М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин Выражение для M имеет вид 2 21 1 2 2 2 21 1 2 2 /[( ) / ] sh ( / ) [( ) / ] sh ( / )e1= /2 ch( / ) ch ( / ) e /[( ) / ] sh ( / )e [( ) / ] sh ( / ) ./ch ( / )e ch ( / ) h h h h TL h A A T L h A A TM TA T A T TL h A A T L h A A T TA T A T − + + − − − + − − + + − − − + −  λ + + λ − −  + λ + + λ − −  +  (6) ________________________________________________ Если электронная подсистема связана с дисторсией u линейно, тогда к гамильтониану системы можно до- бавить член типа BuL− , где B — константа связи [1]. В этом случае перенормировку упругого модуля (напом- ним, что в простейшем случае упругий модуль про- порционален квадрату скорости звука) можно записать в виде 0 1 ( ) = , 1 m m gC C g − λ +µ −λ (7) где 0C — величина упругого модуля без учета взаимо- действия с электронной подсистемой, 2 0= 4 /B Cµ , а молекулярная восприимчивость квадруполя равна = ,m m Lg H ∂ ∂ (8) где =mH Lλ — молекулярное поле, действующее на квадруполь. Ясно, что при = 0B имеем 0=C C . В отсутствие внешнего магнитного поля очевидно = 0M и = th ,L AL A T λ       (9) где 2 2= ( ) .A Lλ + ε (10) Параметр порядка L (который характеризует коо- перативное упорядочение типа Яна–Теллера) описы- вает ненулевую антиферродисторсию, с другой сто- роны, он является средним значением разности квадрупольных моментов ионов диспрозия, принадле- жащих разным подрешеткам. Аналогичный тип упоря- дочения иногда называют спиновым нематиком, по- этому упорядоченный KDy(MoO4)2 можно назвать «орбитальным нематиком». Параметр L отличен от нуля при < =cT T λ. Он принимает максимальное зна- чение 2 max = 1 ( / )L − ε λ при = 0T и монотонно убы- вает до нуля при = cT T . Отметим, что в рамках модели межионное взаимодействие λ должно превышать ве- личину кристаллического поля лигандов ε. Молекулярная восприимчивость равна 2 3 2 2 ( )= th( / ) . ( / )ch m L Ag A A T T A T −  λ ε +     (11) В основном состоянии 2 3( = 0) = /mg T ε λ . При > cT T она равна 1( ) = th( / )m cg T T T−≥ ε ε . Соответст- венно, перенормировка упругого модуля при = 0T равна 2 2 2 0( / ) = 1 / [ ( )]C C −µε λ λ − ε , а при cT T≥ упругий мо- дуль 0( / ) = [ ( )th( / )] / [ th( / )],C C T Tε − λ +µ ε ε − λ ε т.е. возрастает к своему неперенормированному значению при T →∞ . При = cT T упругий модуль минимален, 0( / )( = ) = [ ( )th( / )] / [ th( / )]cC C T T ε − λ +µ ε λ ε − λ ε λ и увеличивается с понижением температуры. Рассмотрим случай ненулевого внешнего магнитно- го поля. Заметим, что, если магнитное поле направлено по оси b или a (при этом = 0,θ π), условие самосогла- сования, а следовательно, и параметр порядка L и пе- ренормировка упругого модуля не зависят от внешнего магнитного поля. В случае, когда поле направлено не вдоль осей кристалла, условие самосогласования, а следовательно, и параметр порядка L и перенормиров- ка упругого модуля зависят от величины и направле- ния внешнего магнитного поля. В основном состоянии имеем 1 1 1 1 1= , 2 1= . 2 L h L hL A A L h L hM A A + − + −  λ + λ − +     λ + λ − −    (12) При этом молекулярная восприимчивость равна ( ) 2 3 3= . 2mg A A− − + − ε + (13) Параметр порядка L в основном состоянии отличен от нуля при 0< cH H , где 0 0 1,= 4 / [\| cos( ) \| \| cos( ) \|],c c BH h gµ α −θ − α + θ 0 2 2/3 2 1, = ( ) .ch λε − ε (14) Отметим, что минимальное значение критического поля имеет место при = / 4θ α ≈ π . При = 0H в основ- ном состоянии параметр порядка равен max=L L . Мо- лекулярная восприимчивость в основном состоянии при 0> cH H равна нулю, а при = 0H она равна 2 3( = 0) = /mg T ε λ . При 0= cH H молекулярная воспри- имчивость в основном состоянии равна 1606 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике» 0( = 0, = ) =1/m cg T H H λ . Соответственно магнитополе- вое поведение упругого модуля в основном состоянии следующее. При 0> cH H имеем 0=C C . При = 0H упру- гий модуль равен 2 2 2 0( / ) =1 /[ ( )]C C −µε λ λ −ε и убы- вает с ростом поля к критическому значению (фор- мально до −∞ ). При высоких температурах имеем 2 2= ( / )M O H T . В общем случае ненулевых температур и полей реше- ние уравнения самосогласования в явном виде точно най- ти не удается. Заметим, что изучение уравнения самосо- гласования показывает, что при малых значениях крити- ческой температуры критическое поле, как функция кри- тической температуры, возрастает. Чтобы найти при- ближенное решение уравнения самосогласования при 0L → , продифференцируем уравнение (3) по L и уст- ремим L к нулю. Решение уравнения самосогласования, представленное на рис. 6, дает приближенную зависи- мость критической температуры от критического поля (кривая пересечения поверхности с плоскостью). Фазовая диаграмма, рассчитанная в рамках исследуемой модели, напоминает фазовую диаграмму, полученную в настоя- щей работе в результате изучения поведения магнитоаку- стических характеристик KDy(MoO4)2. Заметим, что уве- личение критического поля при малых значениях крити- ческой температуры свидетельствует о том, что учет не- линейности в уравнении самосогласования приводит к возможности возвратных фазовых переходов, которые мы и наблюдали в KDy(MoO4)2. Таким образом, в работе изучено влияние внешнего магнитного поля на ян-теллеровский фазовый переход, который реализуется в KDy(MoO4)2 при 14cT ≈ К. Пока- зано, что при температурах ниже cT магнитное поле, ори- ентированное вдоль одной из главных осей g-тензора ионов Dy3+ (с максимальным значением g-фактора), при- водит к существенным изменениям скорости и поглоще- ния акустических мод кристалла. Такое поведение упру- гих характеристик, по-видимому, связано с разрушением антиферродисторсионного упорядочения (и антиферро- квадрупольного упорядочения «орбитального немати- ка»), возникающего в кристалле в результате КЭЯТ. Нами воcстановлен низкотемпературный участок фа- зовой H–T-диаграммы для этого направления поля. Об- наружено, что зависимость ( )c cT H немонотонна: с уменьшением температуры значение критического поля cH сначала возрастает, достигая максимума при T ≈ 8 К, затем падает, что может говорить о возвратном характере фазового превращения. Это обстоятельство указывает на возможность управления ян-теллеровским фазовым пе- реходом с помощью магнитного поля. Дано теоретиче- ское описание наблюдаемых аномалий температурного и магнитополевого поведения акустических характеристик. 1. G.A. Gehring and K.A. Gehring, Rep. Prog. Phys. 38, 112 (1975). 2. А.И. Звягин, Т.С. Стеценко, В.Г. Юрко, Р.А. Вайшнорас, Письма в ЖЭТФ 17, 190 (1973) [JETP Lett. 17, 135 (1973)]. 3. С.Д. Ельчанинова, А.И. Звягин, Т.С. Стеценко, Л.Н. Пелих, Е.Н. Хацько, ФНТ 1, 79 (1975) [Sov. J. Low Temp. Phys. 1, 39 (1975)]. 4. M.J.M. Leask, O.C. Tropper, and M.L. Wells, J. Phys. C: Solid State Phys. 14, 3481 (1981). 5. В.И. Спицын, В.К. Трунов, ДАН СССР 185, 854 (1969). 6. Н.Ф. Харченко, Ю.Н. Харченко, Р. Шимчак, М. Баран, ФНТ 24, 915 (1998) [Low Temp. Phys. 24, 689 (1998)]. 7. Ю.Н. Харченко, ФНТ 22, 394 (1996) [Low Temp. Phys. 22, 306 (1996)]. 8. И.М. Витебский, С.В. Жерлицын, А.И. Звягин, А.А. Степанов, В.Д. Филь, ФНТ 12, 1108 (1986) [Sov. J. Low Temp. Phys. 12, 626 (1986)]. 9. И.М. Витебский, С.В. Жерлицын, А.А. Степанов, В.Д. Филь, ФНТ 16, 1064 (1990) [Low Temp. Phys. 16, 619 (1990)]. 10. Е.А. Масалитин, В.Д. Филь, К.Р. Жеков, А.Н. Жолобенко, Т.В. Игнатова, S.I. Lee, ФНТ 29, 93 (2003) [Low Temp. Phys. 29, 72 (2003)]. 11. R.Т. Harley, W. Hayes, А.М. Perry, S.R.P. Smith, R.J. Elliott and I.D. Saville J. Phys. С: Solid State Phys. 7, 3145 (1974). 12. Б.Г. Вехтер, В.Н. Голубев, М.Д. Каплан, Письма в ЖЭТФ 45, 136 (1987) [JETP Lett. 45, 168 (1987)]. 13. М.Д. Каплан, ФТТ 26, 89 (1984). 14. В.А. Багуля, А.И. Звягин, М.И. Кобец, А.А. Степанов, А.С. Заика, ФНТ 14, 493 (1988) [Sov. J. Low Temp. Phys. 14, 270 (1988)]. Рис. 6. Приближенная фазовая диаграмма модели, рас- cчитанной в рамках развитой теории типа среднего поля для KDy(MoO4)2. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1607 http://dx.doi.org/10.1088/0034-4885/38/1/001 http://dx.doi.org/10.1088/0022-3719/14/24/006 http://dx.doi.org/10.1088/0022-3719/14/24/006 http://dx.doi.org/10.1063/1.593660 http://dx.doi.org/10.1063/1.593138 http://dx.doi.org/10.1063/1.1542380 http://dx.doi.org/10.1088/0022-3719/7/17/022 М.П. Колодяжная, К.Р. Жеков, И.В. Билыч, Г.А. Звягина, А.А. Звягин Return low-temperature phase transition in the “orbital nematic” M.P. Kolodyazhnaya, K.R. Zhekov, I.V. Bilych, G.A. Zvyagina, and A.A. Zvyagin The influence of the external magnetic field on the Jahn–Teller phase transition at Тc ≈ 14 К is studied in the single crystal KDy (MoO4)2. At temperatures below Тc the essential change of the velocity and attenuation of acoustic modes of the crystal is discovered in the magnetic field, oriented along the [110] direction. Such a behavior of elastic characteristics is determined by the destruction of the antiferrodistorsive ordering, connected, in turn, with the ordering of the quadrupole orbital moments, charecteristic for the “orbital nematic”. The low temperature part of the H–T phase diagram for this direction of the field is restored. It is disco- vered that the critical temperature dependence on the field is nonmonotonic, i.e., the phase transition has the re-entrant character. Theoretical description of the observed anomalies of the temperature and magnetic field behavior of the acoustic characteristics is given. PACS: 62.65.+k Acoustical properties of solids; 63.20.–e Phonons in crystal lattices; 71.70.Ej Spin-orbit coupling, Zeeman and Stark splitting, Jahn–Teller effect. Keywords: magneto-acoustic phenomena, cooperative Jahn–Teller effect, “orbital nematic”, reversible phase transition. 1608 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 Техника эксперимента и образцы Результаты и обсуждение Теоретическое рассмотрение

Возвратный низкотемпературный фазовый переход в «орбитальном нематике»

Репозитарії

Схожі ресурси