(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄

Исследована дифференциальная магнитная восприимчивость и электрическая поляризация антифер-ромагнитного кристалла LiСоPO₄ в импульсном магнитном поле напряженностью до 290 кЭ, направленном вдоль вектора антиферромагнетизма основной моды спинового упорядочения (H||b), в диапазоне начальных температур...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2018
Автори:	Хрусталёв, В.М., Савицкий, В.Н., Харченко, Н.Ф.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2018
Назва видання:	Физика низких температур
Теми:	Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф.
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/176235
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄ / В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко // Физика низких температур. — 2018. — Т. 44, № 11. — С. 1669-1675. — Бібліогр.: 24 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-176235
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-1762352021-02-05T01:26:57Z (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄ Хрусталёв, В.М. Савицкий, В.Н. Харченко, Н.Ф. Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф. Исследована дифференциальная магнитная восприимчивость и электрическая поляризация антифер-ромагнитного кристалла LiСоPO₄ в импульсном магнитном поле напряженностью до 290 кЭ, направленном вдоль вектора антиферромагнетизма основной моды спинового упорядочения (H\|\|b), в диапазоне начальных температур образца от 1,6 до 20,8 K. Построена адиабатическая (H,Ti)-диаграмма магнитных фазовых переходов. Кроме трех переходов, обнаруженных ранее при гелиевых температурах, при более высоких температурах выявлены особенности, указывающие на существование в высокополевой фазе II линии фазовых переходов 1-го рода, которая заканчивается критической точкой. Определены также ко-ординаты критической точки, в которой сходятся линии фазовых переходов, ограничивающие область существования высокополевой фазы III, с линией фазовых переходов из фазы II в насыщенную парамагнитную фазу. Досліджено диференційну магнітну сприйнятливість та електричну поляризацію антиферомагнітного кристала LiСоPO₄ в імпульсному магнітному полі напруженістю до 290 кЕ, що спрямовано вздовж вектора антиферомагнетизму основної моди спінового впорядкування (H\|\|b), в діапазоні початкових температур зразка від 1,6 до 20,8 К. Побудовано адіабатичну (H,Ti)-діаграму магнітних фазових переходів. Крім трьох переходів, що виявлені раніше при гелієвих температурах, при більш високих температурах виявлено особливості, що вказують на існування у високопольовій фазі II лінії фазових переходів 1-го роду, яка закінчується критичною точкою. Визначено також координати критичної точки, в якій сходяться лінії фазових переходів, що обмежують область існування високопольової фази III, з лінією фазових переходів із фази II в насичену парамагнітну фазу. The differential magnetic susceptibility and electric polarization of an antiferromagnetic LiCoPO₄ crystal in a pulsed magnetic field up to 290 kOe applied along the antiferromagnetism vector of the spin-ordering main mode (H\|\|b) are studied in the range of initial sample temperatures from 1.6 to 20.8 K. An adiabatic (H,Ti) diagram of magnetic phase transitions is constructed. In addition to the three transitions found earlier at helium temperatures, at higher temperatures, features were revealed that indicate the existence of a first-order phase transition line in the high-field phase II, which ends with the critical point. The coordinates of the critical point are also determined, in which the lines of phase transitions bordering the region of existence of the high-field phase III converge with the line of phase transitions from phase II to the saturated paramagnetic phase. 2018 Article (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄ / В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко // Физика низких температур. — 2018. — Т. 44, № 11. — С. 1669-1675. — Бібліогр.: 24 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 75.50.Ee, 75.30.Kz, 75.60.Ej http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/176235 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф. Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф.
spellingShingle	Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф. Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф. Хрусталёв, В.М. Савицкий, В.Н. Харченко, Н.Ф. (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄ Физика низких температур
description	Исследована дифференциальная магнитная восприимчивость и электрическая поляризация антифер-ромагнитного кристалла LiСоPO₄ в импульсном магнитном поле напряженностью до 290 кЭ, направленном вдоль вектора антиферромагнетизма основной моды спинового упорядочения (H\|\|b), в диапазоне начальных температур образца от 1,6 до 20,8 K. Построена адиабатическая (H,Ti)-диаграмма магнитных фазовых переходов. Кроме трех переходов, обнаруженных ранее при гелиевых температурах, при более высоких температурах выявлены особенности, указывающие на существование в высокополевой фазе II линии фазовых переходов 1-го рода, которая заканчивается критической точкой. Определены также ко-ординаты критической точки, в которой сходятся линии фазовых переходов, ограничивающие область существования высокополевой фазы III, с линией фазовых переходов из фазы II в насыщенную парамагнитную фазу.
format	Article
author	Хрусталёв, В.М. Савицкий, В.Н. Харченко, Н.Ф.
author_facet	Хрусталёв, В.М. Савицкий, В.Н. Харченко, Н.Ф.
author_sort	Хрусталёв, В.М.
title	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄
title_short	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄
title_full	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄
title_fullStr	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄
title_full_unstemmed	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄
title_sort	(h,ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном licopo₄
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2018
topic_facet	Специальный выпуск К 80-летию со дня рождения А.И. Звягина Н.Ф.
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/176235
citation_txt	(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄ / В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко // Физика низких температур. — 2018. — Т. 44, № 11. — С. 1669-1675. — Бібліогр.: 24 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT hrustalëvvm htidiagrammainducirovannyhimpulʹsnymmagnitnympolemmagnitnyhprevraŝenijvantiferromagnitnomlicopo4 AT savickijvn htidiagrammainducirovannyhimpulʹsnymmagnitnympolemmagnitnyhprevraŝenijvantiferromagnitnomlicopo4 AT harčenkonf htidiagrammainducirovannyhimpulʹsnymmagnitnympolemmagnitnyhprevraŝenijvantiferromagnitnomlicopo4
first_indexed	2025-07-15T13:55:27Z
last_indexed	2025-07-15T13:55:27Z
_version_	1837721429151318016
fulltext	Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11, c. 1669–1675 (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO4 В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины пр. Науки, 47, г. Харьков, 61103, Украина E-mail: kharchenko@ilt.kharkov.ua, khrustalyov@ilt.kharkov.ua Статья поступила в редакцию 19 июля 2017 г., опубликована онлайн 25 сентября 2017 г. Исследована дифференциальная магнитная восприимчивость и электрическая поляризация антифер- ромагнитного кристалла LiСоPO4 в импульсном магнитном поле напряженностью до 290 кЭ, направлен- ном вдоль вектора антиферромагнетизма основной моды спинового упорядочения (H\|\|b), в диапазоне на- чальных температур образца от 1,6 до 20,8 K. Построена адиабатическая (H,Ti)-диаграмма магнитных фазовых переходов. Кроме трех переходов, обнаруженных ранее при гелиевых температурах, при более высоких температурах выявлены особенности, указывающие на существование в высокополевой фазе II линии фазовых переходов 1-го рода, которая заканчивается критической точкой. Определены также ко- ординаты критической точки, в которой сходятся линии фазовых переходов, ограничивающие область существования высокополевой фазы III, с линией фазовых переходов из фазы II в насыщенную парамаг- нитную фазу. Досліджено диференційну магнітну сприйнятливість та електричну поляризацію антиферомагнітного кристала LiСоPO4 в імпульсному магнітному полі напруженістю до 290 кЕ, що спрямовано вздовж век- тора антиферомагнетизму основної моди спінового впорядкування (H\|\|b), в діапазоні початкових темпе- ратур зразка від 1,6 до 20,8 К. Побудовано адіабатичну (H,Ti)-діаграму магнітних фазових переходів. Крім трьох переходів, що виявлені раніше при гелієвих температурах, при більш високих температурах виявлено особливості, що вказують на існування у високопольовій фазі II лінії фазових переходів 1-го роду, яка закінчується критичною точкою. Визначено також координати критичної точки, в якій сходять- ся лінії фазових переходів, що обмежують область існування високопольової фази III, з лінією фазових переходів із фази II в насичену парамагнітну фазу. PACS: 75.50.Ee Антиферромагнитные материалы; 75.30.Kz Магнитные фазовые переходы; 75.60.Ej Намагниченность магнитных материалов. Ключевые слова: LiCoPO4, антиферромагнетик, магнитные фазовые переходы, импульсное магнитное поле, магнитная фазовая диаграмма, магнитоэлектрический эффект. Исследованный в работе литиевый ортофосфат ко- бальта принадлежит к семейству антиферромагнитных кристаллов LiMPO4 (M = Ni, Mn, Co, Fe) [1,2], которые обладают магнитоэлектрическими свойствами [1,3,4]. Экспериментально определенные константы линейного магнитоэлектрического эффекта в кристалле LiCoPO4 достигают больших величин, близких к рекордному зна- чению для соединений 3d-элементов [5]. Хотя ионная и магнитная структуры LiCoPO4 неоднократно исследова- лись, некоторые его свойства до настоящего времени не нашли своего объяснения. Так, обнаруженное при ней- тронографических исследованиях небольшое (менее пяти градусов) когерентное отклонение подрешеточных маг- нитных моментов от кристаллографической оси b [6] не согласуется с орторомбической группой кристалла 16 2hPnma D= , которая была установлена в результате рентгеновских [2] и нейтронодифракционных исследова- ний [7–9]. Кроме того, найденный в антиферромагнит- ном LiCoPO4 очень слабый ферромагнетизм (величина СФМ момента составляет менее 0,1 Гс) [10,11] может © В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко, 2017 mailto:kharchenko@ilt.kharkov.ua mailto:khrustalyov@ilt.kharkov.ua В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко быть описан однородными или неоднородными инва- риантами не ниже 4-го порядка и требует существова- ния неколлинеарной спиновой структуры. Магнитооп- тические исследования выявили глобальный гистерезис индуцированного магнитным полем двупреломления линейно поляризованного света, указывающий на воз- можность существования в кристалле слабомодулиро- ванной магнитной структуры [12]. Такая структура не была выявлена при нейтронодифракционных исследо- ваниях. При исследовании теплоемкости антиферромаг- нитного LiCoPO4 в магнитном поле H\|\|b [13] был выяв- лен новый магнитный фазовый переход, который пока не обнаружен при измерениях намагниченности и элек- трической поляризации. Исследования поведения намагниченности LiCoPO4 в магнитном поле были проведены в сильных постоян- ных (до 180 кЭ) [14] и импульсных (до 290 кЭ) полях [15,16]. Было выявлено, что разрушение антиферро- магнитного упорядочения происходит путем не менее трех последовательных фазовых переходов с образова- нием второй высокополевой фазы, намагниченность которой изменяется почти линейно с полем [15] и ко- торая обладает электрической поляризацией [16]. В настоящей работе ставилась задача построить магнитную фазовую (H\|\|b, Ti)-диаграмму LiCoPO4 пу- тем исследований его дифференциальной магнитной восприимчивости и магнитоэлектрической поляриза- ции в импульсном магнитном поле в диапазоне исход- ных температур образца Ti от 1,6 до 20,8 К. Во время работы над рукописью в ArXiv появилась работа [17], в которой представлены результаты нейтро- нодифракционных исследований магнитной структуры LiCoPO4, проведенных в постоянных магнитных полях. В ней приводится информация о спиновой структуре высо- кополевых фаз. Топология полученной нами адиабатиче- ской фазовой (H,Ti)-диаграммы, кроме линии фазовых переходов с концевой точкой, согласуется с видом изо- термической (H,T)-диаграммы, приведенной в [17]. Образцы и методика экспериментов В работе исследовались образцы LiCoPO4, приго- товленные из монокристаллов, предоставленных проф. Г. Шмидом из Женевского университета. Методика получения кристаллов изложена в работах [13,18,19]. Большинство измерений были выполнены на двух об- разцах. Одним из них был монокристалл, который имел хорошо выраженные ростовые грани, соответст- вующие кристаллографическим плоскостям (100), (210), (011) и (101) [4]. Это позволяло нам ориентиро- вать его относительно направления внешнего магнит- ного поля [010]\|\|b\|\|H с погрешностью не более ±2°. Второй образец был вырезан из другого монокри- сталла и имел форму параллелепипеда с размерами ребер 1,3×2,4×2,25 мм, которые были параллельны кристаллографическим осям a, b и c соответственно. Эксперименты проводились в импульсном магнитном поле амплитудой до 290 кЭ. Поле создавалось разрядом батареи конденсаторов через соленоид, охлаждаемый жидким азотом. Длительность импульса составляла 36⋅10–3 с. Напряженность магнитного поля в импульсе определялась по величине тока, измеряемого с помощью малоиндуктивного резистора [20] с сопротивлением 0,001 Ом и индуктивностью около 100 нГн. Градуировка соленоида проводилась по известным значениям полей магнитных фазовых переходов в кристаллах MnF2 [21] и FeCO3 [22]. Все измерения были проведены в температурном интервале 1,6–20,8 К. Образец находился в криогенной жидкости или в ее парах. Изменение температуры дос- тигалось откачкой паров над жидким гелием (диапазон 1,6–4,2 К) или водородом (диапазон 14–20,4 К), а для работы в диапазоне температур 20,4–20,8 К создава- лось повышенное давление паров над жидким водоро- дом. В интервале 4,2–14 К образец охлаждался парами гелия. В зависимости от температурного диапазона температура образца определялась по давлению насы- щенных паров или медь-константановой термопарой. Изменение магнитного момента образца регистри- ровалось индукционным методом. Величины полей магнитных переходов определялись по положению максимумов всплесков магнитной восприимчивости на зависимости dM(H)/dH (фазовые переходы 1-го рода) и по положению точек перегиба при ступенчато- подобном изменении восприимчивости (фазовые переходы 2-го рода). Индуцированная магнитным полем электрическая поляризации вдоль оси a\|\|x определялась методом, ко- торый использовался в работе [16]. В основе этого ме- тода лежит измерение электрического потенциала, возникающего на поверхности образца при его поляри- зации. В качестве проводящего покрытия использова- лась серебряная паста, которая наносилась на естест- венную грань (100) образца или на полированную плоскость (100) второго образца. Сигнал с проводяще- го покрытия, пропорциональный поляризации образца, поступал на электрометрический усилитель. Исследо- вания магнитоэлектрического эффекта проводились в двух температурных диапазонах: 1,6–4,2 и 14–20,4 К. Экспериментальные результаты и их обсуждение Магнитные измерения Проведенные ранее измерения намагниченности LiCoPO4 в сильных магнитных полях при гелиевых температурах выявили трехступенчатый характер раз- рушения антиферромагнитного упорядочения [15]. При повышении температуры образца изменяется не только форма всплесков восприимчивости и величин полей переходов, но и их число. На рис. 1 показана полевая зависимость дифференциальной магнитной 1670 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в LiCoPO4 восприимчивости dM/dH, полученная при исходной температуре Тi = 4,2 К. На кривой отчетливо видны всплески в окрестностях полей H1 = 121 кЭ и Н2 = 226 кЭ и ступенчатое изменение в поле Н3 = 276 кЭ. Зависимости М(Н), полученные в возрас- тающем и убывающем полях при гелиевых температу- рах, мало отличаются между собой, но при повышении температуры вследствие диссипативных процессов и необратимого нагрева образца различия бывают более существенными. В дальнейшем представлены только зависимости dM(H)/dH, полученные на переднем фронте импульса, в возрастающем поле. Изменения полевых зависимостей магнитной вос- приимчивости в окрестности переходов в полях H1 и H2 во всем диапазоне температур Ti от 1,6 до 20,8 К иллюстрируются на рис. 2 и 3. В интервале 1,6–4,2 К температура заметно не влияет на величину поля пере- хода H1 и двойную структуру всплеска восприимчиво- сти, но при повышении температуры структура вспле- ска изменяется: обе его компоненты расширяются и становятся неразрешимыми. Всплеск становится отчет- ливо асимметричным, а затем сильно расширяется и приобретает слабо выраженную структуру (Тi = 10–13 К). Вблизи температуры Тi = 8,5 К в области существова- ния фазы II в поле H* ≈ 140 кЭ появляется новая осо- бенность — ступенчато-подобное изменение воспри- имчивости (рис. 2(а)), которое с ростом температуры принимает форму всплеска. При дальнейшем увеличе- нии температуры (Тi > 12 К) всплески H1 и H* сбли- жаются. При этом интенсивность всплеска в H1 замет- но уменьшается, а второго (H) возрастает. Вблизи 17 К первый всплеск становится неразрешимым, и да- лее регистрируется только один всплеск. Такая сложная картина поведения магнитной воспри- имчивости говорит о появлении в высокополевой фазе II при температурах выше 8,5 К еще одной линии фазовых переходов. Эта линия заканчивается концевой критиче- ской точкой, координаты которой соответствуют началь- ной температуре образца Tcr1,i ≈ 8,5 К и напряженности магнитного поля Hcr1 ≈ 140 кЭ. Линия переходов H(T) сходится с линией переходов H1(T) в критической точке при Tcr2,i ≈ 16,5 К (см. рис. 2(а) и рис. 7). Заметим, что линия H(T), как линия переходов первого рода, имеющая концевую точку, должна разделять магнитные фазы, имеющие одинаковую симметрию. Фазы не должны от- личаться симметрией параметра дальнего порядка, но отличаются значениями его величины и степенью ближ- него спинового упорядочения. В окрестности температу- ры Нееля положение особенностей на зависимостях dM(H)/dH можно проследить (как это видно на рис. 2(б) и (в)) до температур около 20,8 К. Стрелками отмечены положения перегибов на зависимостях. Рис. 1. (Онлайн в цвете) Зависимость дифференциальной магнитной восприимчивости LiCoPO4 от напряженности импульсного магнитного поля, исходная температура образ- ца T = 4,2 К. Рис. 2. (Онлайн в цвете) Температурная эволюция диффе- ренциальной магнитной восприимчивости в окрестности поля первого фазового перехода (H1) (возрастающее поле): в диапазоне начальных температур образца 1,6–20,8 К (a), в отдельных температурных диапазонах при увеличенном масштабе (б), (в). Кривые разнесены по вертикали. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1671 В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко Температурная зависимость дифференциальной магнитной восприимчивости в окрестности фазового перехода в магнитное состояние III со значением на- магниченности, близким к 2/3 MS, и последующим ли- нейным ее увеличением представлена на рис. 3(а)–(в). Обращает на себя внимание область перед всплеском в поле H2 (см. также рис. 1), где наблюдается плавное увеличение восприимчивости, близкое на начальном участке к экспоненциальному [15]. Такое поведение восприимчивости может быть обусловлено тепловыми флуктуациями — индуцированными температурой случайными переориентациями магнитных моментов удаленных друг от друга ионов Co2+. Благодаря этим процессам образуются кластеры, структура которых близка к структуре фазы III в поле 2H + , при которой намагниченность кристалла близка к 2/3MS. Энергия активации такого процесса линейно уменьшается с увеличением напряженности магнитного поля. При достижении критического значения числа таких кла- стеров происходит самоорганизация спиновой струк- туры всего образца, скачок намагниченности и всплеск восприимчивости. Заметим, что величина намагничен- ности образца непосредственно перед скачком в поле H2, равная 0,55 MS, близка к величине I per(1 )M −ρ + II per 0,53 SM M+ ρ = , где I 1/3 SM M= , II 2/3 SM M= , а per 0,59ρ = — порог перколяции для задачи узлов на квадратной решетке. Полуширина всплеска в поле H2 составляет около 2 кЭ и существенно превышает интервал существова- ния (около 200 Э) термодинамически равновесной двухфазной доменной структуры, которая может обра- зоваться при фазовом переходе первого рода со скачком намагниченности ΔM = 55 Гс. Существование заметной структуры всплеска может говорить об образовании промежуточных магнитных структур в узком интервале полей при переходе из фазы II в фазу III. С ростом температуры амплитуда всплеска в поле H2 уменьшается, и при температуре около 12,4 К на кривой dM(H)/dH уже наблюдается ступенчатое изме- нение восприимчивости, что свидетельствует об изме- нении рода фазового перехода (рис. 3(а)). Темпера- турные изменения формы кривой и значения полей переходов можно проследить на рис. 3(б) и (в), где кривые представлены в увеличенном масштабе. Нами была предпринята попытка определить координаты точки изменения рода фазового перехода. Экспери- ментальным критерием идентификации фазового пе- рехода 1-го рода является наличие всплеска на зави- симостях dM(H)/dH. Температурная зависимость площади под всплеском восприимчивости (или вели- чины скачка магнитного момента) ( )S T приведена на рис. 4. Экстраполяция S(T) к нулевому значению дает температурное положение точки смены рода фазового перехода на диаграмме. Естественно предположить, что линия переходов III → IV заканчивается в этой точке (Ti,cr3 = 12,6 К, Hcr3 = 225 кЭ). В ней при движе- нии со стороны высоких температур по линии фазовых переходов, разграничивающей упорядоченное состоя- ние и парамагнитную фазу IV, происходит расщепление этой линии на линию переходов первого рода (H2(T)) и линию переходов второго рода (H3(T)), которые ограни- чивают область существования фазы III. Таким обра- зом, при температурах Ti выше 12,6 К может сущест- Рис. 3. (Онлайн в цвете) Температурная эволюция диффе- ренциальной магнитной восприимчивости LiСоPO4 в окре- стности поля второго фазового перехода (H2) (возрастающее поле): (a) уменьшение амплитуды всплеска восприимчивости вплоть до его исчезновения, пунктирная линия (кривая при 12,0 К ограничивает область интегрирования под всплеском); (б) и (в) ступенчато-подобные изменения восприимчивости при Ti ≥ 14 К, стрелками указаны поля, интерпретируемые нами как поля фазовых переходов 2-го рода. 1672 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в LiCoPO4 вовать только один переход второго рода, разделяю- щий высокополевую фазу II и парамагнитную фазу. Отметим, что отсутствие при Ti > 12,4 К высокополе- вой фазы III подтверждается также тем, что электриче- ская поляризация в полях H > H1 при Ti > 14 К в экспе- риментах не наблюдается (см. рис. 6(б)). Переход LiCoPO4 в насыщенное парамагнитное со- стояние происходит в поле H3 ~ 282 кЭ (при T = 1,7 К ) и характеризуется типичной ступенчато-подобной осо- бенностью на зависимости dM(H)/dH (рис. 5). С ростом температуры поле перехода уменьшается и при 4,2 К составляет 276 кЭ. Наблюдаемое ступенчатое измене- ние восприимчивости свидетельствует, что переход из фазы III в насыщенное парамагнитное состояние пред- ставляет собой переход второго рода. С дальнейшим увеличением температуры особенность размывается, и определить поля переходов H3 при более высоких тем- пературах не удается. Магнитоэлектрические измерения Результаты измерений индуцированной полем H\|\|b электрической поляризации кристалла LiCoPO4 в на- правлении оси a приведены на рис. 6. При температу- рах 1,6–4,2 К хорошо видны три фазовых перехода в полях Н1, Н2 и Н3 (рис. 6(a)). Кроме линейного по по- лю изменения поляризации в полях H < H1 (антифер- ромагнитная фаза I) и ее исчезновения при переходе в H2 наблюдается повторное появление электрической поляризации при переходе в фазу III. Скачкообразное изменение поляризации в полях H1, H2 и плавное ее уменьшение до нуля в поле H3 хорошо согласуется с поведением дифференциальной магнитной восприим- чивости и с интерпретацией переходов в полях H1, H2 и H3 как двух переходов 1-го и одного перехода 2-го рода, соответственно. При Ti > 14 К электрическая по- ляризация в полях больших H1 не наблюдалась вплоть до максимального 240 кЭ. С ростом температуры на- блюдается уширение области изменений поляризации и уменьшение ее величины при первом фазовом пере- ходе (H1) (рис. 6(б)). Уширение области перехода не дает возможности определить пороговые поля при ис- ходных водородных температурах. Отметим, что полу- ченные из магнитоэлектрических измерений значения Рис. 5. (Онлайн в цвете) Излом на зависимости dM(H)/dH при переходе кристалла в состояние близкое к насыщенному пара- магнитному. Рис. 6. (Онлайн в цвете) Электрическая поляризация LiСоPO4: при Ti = 4,2 К (а) и в интервале температур 14–20,4 К (б). Рис. 4. Зависимость площади под всплеском дифференци- альной восприимчивости dM(H)/dH, наблюдающимся при втором фазовом переходе, от температуры. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1673 В.М. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко полей переходов при гелиевых температурах немного отличаются от значений, полученных из измерений магнитной восприимчивости. Нельзя исключить, что это различие связано с погрешностью ориентации маг- нитного поля вдоль оси b, так как магнитные и магни- тоэлектрические измерения проводились при различ- ных установках образцов. Наблюдавшиеся особенности магнитной восприим- чивости дали возможность построить адиабатическую диаграмму магнитных превращений LiCoPO4 в коорди- натах магнитное поле–исходная температура образца. Она представлена на рис. 7. Все поля переходов опреде- лялись на переднем фронте импульса, в возрастающем поле. Поэтому из-за наличия гистерезисов намагничи- вания приведенные на диаграмме значения пороговых полей для фазовых переходов 1-го рода H1 и H2 не точ- но соответствуют полям термодинамического равнове- сия фаз и немного завышены (не более чем на 4 кЭ). Для восстановления изотермической фазовой диа- граммы в координатах магнитное поле – температура образца необходимо учесть изменения температуры, обусловленные магнитокалорическим эффектом и дис- сипативными процессами. Влияние магнитокалориче- ского эффекта можно оценить до полей первого пере- хода, воспользовавшись результатами измерений намагниченности, сделанными в стационарных полях при изотермических условиях и приведенными в рабо- тах [13,14]. Сопоставляя температуры полей фазовых переходов H1, полученных нами в импульсных полях, с полями переходов, полученных в [13,14,] и показан- ных на рис. 7 пунктирной линией, можно видеть, что охлаждение антиферромагнитного образца в импульс- ных полях до Н1(Т) может составлять 5–6 К при его исходной температуре около 20 К. Отсюда следует, что критической точке Tcr4 на изотермической диаграмме может соответствовать температура 13 K, а точке Tcr2 — около 11 К. Учитывая то, что кристалл в фазе II также должен охлаждаться при адиабатическом намаг- ничивании, температура критической точки Tcr3 на изотермической диаграмме может быть меньше 6–7 К. Отметим, что эти оценки не противоречат результатам работы [17]. Что касается структуры высокополевых фаз, то сложная картина диаграммы последовательных пере- ходов, ведущих к полному разрушению антиферро- магнитной структуры в LiCoPO4, указывает на сущест- венную роль конкуренции обменных взаимодействий и на влияние различия ориентаций осей локальной маг- нитной анизотропии. В LiCoPO4 оси локальной анизо- тропии в узлах Co2+ не совпадают с осью b, оставаясь попарно коллинеарными [24]. Модель изинговского антиферромагнетика с одинаково направленными вдоль b локальными осями анизотропии удовлетвори- тельно объясняет переход в H1, плато и величину на- магниченности в фазе II, равную 1/3 MS, а также пере- ход в состояние с намагниченностью 2/3 MS в поле H2. Фаза II с намагниченностью, равной 1/3 MS, имеет ут- роенную магнитную ячейку, как и в коллинеарной мо- дели Изинга, но, как выявлено в [17], является слабо неколлинеарной и модулированной вдоль другой оси. На наш взгляд, обнаруженная в этой фазе линия фазо- вых переходов 1-го рода с концевой критической точ- кой может быть связана с изменениями меры ближней упорядоченности поперечных спиновых компонент. Что касается фазы III, то ее структура не соответствует сменяющим друг друга многоподрешеточным колли- неарным состояниям модели Изинга [15], а подобна, согласно [17], близкой к насыщению спин-флоп фазе обычного одноосного антиферромагнетика. Заключение Исследования дифференциальной магнитной вос- приимчивости и электрической поляризации LiСоPO4 в сильных магнитных полях выявили, что в низкотем- пературной области, при T < 8 К, разрушение спонтан- ного антиферромагнитного упорядочения в магнитном поле H\|\|b происходит путем трех магнитных фазовых превращений. Первые два из них являются фазовыми переходами 1-го рода, которые, возможно, являются усложненными и двойными, а третий является фазо- вым переходом 2-го рода. При более высоких темпера- турах в области существования второй высокополевой магнитной фазы II выявлены особенности, которые свидетельствуют о существовании линии фазовых пе- реходов, при которых магнитная симметрия кристалла не изменяться. Они указывают на то, что в этой фазе может отсутствовать дальний порядок для поперечных спиновых компонент. Рис. 7. (Онлайн в цвете) (H,Ti)-диаграмма магнитных фазо- вых переходов в кристалле LiСоPO4, индуцируемых им- пульсным магнитным полем. Тi — исходная температура образца перед включением импульса поля. Кружками обо- значены области существования критических точек. Пунк- тирной линией показана зависимость H1(T), полученная в стационарном магнитном поле [12,13]. 1674 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 (H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в LiCoPO4 Построена адиабатическая магнитная (H,Ti) фазовая диаграмма в координатах магнитное поле H\|\|b — исходная температура образца Ti. Диаграмма содер- жит линию фазовых переходов Н(Т), которая имеет концевую критическую точку с координатами Hcr1 = 131 кЭ, adiabat cr1,iT = 8,5 К, и точку слияния трех линий фазовых переходов при Hcr2 = 141 кЭ, adiabat cr2,iT = = 17,4 К ( isoterm cr2T ~ 11 К). Сделан вывод о существовании критической точ- ки, в которой сходятся линия переходов H2(T) между высокополевыми фазами с линией переходов H3(T) из фазы II в насыщенное парамагнитное состояние, и в которой сосуществуют парамагнитная и обе высоко- полевые магнитные фазы II и III. Определены ее ко- ординаты на адиабатической фазовой диаграмме Hcr3 = 225 кЭ adiabat cr3,iT = 12,6 К. 1. M. Mercier, J. Gareyte, and E.F. Bertaut, C.R. Acad. Sci. Paris B 264, 979 (1967). 2. F. Kubel, Zeitschrift für Kristallographie – Crystalline Materials 209, 755 (1994). 3. M. Mercier, Rev. Gen. Electr. 80, 143 (1971). 4. J.-P. Rivera, Ferroelectrics 161, 147 (1994). 5. Hans Schmid, J. Phys.: Condens. Matter 20, 434201 (2008). 6. D. Vaknin, J.L. Zarestky, L.L Miller, J.-P. Rivera, and H. Schmid, Phys. Rev. B 65, 224414 (2002). 7. R.P. Santoro, R.E. Newnham, and S. Nomura, J. Phys. Chem. Solids 27, 655 (1966). 8. P. Santoro, D.J. Segal, and R.E. Newnham, J. Phys. Chem. Solids 27, 1192 (1966). 9. R.P. Santoro and R.E. Newnham, Acta Crystallogr. 22, 344 (1967). 10. Н.Ф. Харченко, Ю.Н. Харченко, Р. Шимчак, М. Баран, Г. Шмид, ФНТ 27, 1208 (2001) [Low Temp. Phys. 27, 895 (2001)]. 11. Н.Ф. Харченко, В.А. Десненко, Ю.Н. Харченко, Р. Шимчак, М. Баран, ФНТ 28, 896 (2002) [Low Temp. Phys. 28, 646 (2002)]. 12. M. Кharchenko, O.V. Miloslavska, Yu.M. Кharchenko, H. Schmid, and J.-P. Rivera, Ukr. J. Phys. Opt. 1, 16 (2000). 13. A. Szewczyk, M.U. Gutowska, J. Wieckowski, A. Wisniewski, R. Puzniak, R. Diduszko, Yu. Kharchenko, and M.F. Kharchenko, and H. Schmid, Phys. Rev. B 84, 104419 (2011). 14. H. Wiegelman, PhD Thesis, University of Konstanz, Konstanz (1995). 15. Н.Ф. Харченко, В.M. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, ФНТ 36, 605 (2010) [Low Temp. Phys. 36, 558 (2010)]. 16. В.M. Хрусталёв, В.Н. Савицкий, Н.Ф. Харченко, ФНТ 42, 362 (2016) [Low Temp. Phys. 42, 280 (2016)]. 17. Ellen Fogh et al., eprint arXiv:1706.05203 (2017). 18. M. Mercier, Ph.D. Thesis, Université de Grenoble (1969). 19. V.I. Fomin, V.P. Gnezdilov, V.S. Kurnosov, A.V. Peschanskii, A.V. Yeremenko, H. Schmid, J.-P. Rivera, and S. Gentil, Fiz. Nizk. Temp. 28, 288 (2002) [Low Temp. Phys. 28, 203 (2002)]. 20. Ф. Фрюнгель, Импульсная техника. Генерирование и применение разрядов конденсаторов, Энергия, Москва (1965). 21. A.R. King and D. Paquette, Phys. Rev. Lett. 30, 662 (1973). 22. K.L. Dudko, V.V. Eremenko, and V.M. Fridman, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 68, 2315 (1975). 23. В.В. Еременко, Н.Ф. Харченко, Л.И. Белый, М. Гийо, А. Маршан, П. Фельдман, ЖЭТФ 89, 1712 (1985). 24. Kunihiko Yamauchi and Silvia Picozzi, Phys. Rev. B 81, 024110 (2010). (H,Ti) diagram of magnetic transformations induced by pulse magnetic field in antiferromagnetic LiCoPO4 V.M. Khrustalyov, V.M. Savytsky, and M.F. Kharchenko The differential magnetic susceptibility and electric polarization of an antiferromagnetic LiCoPO4 crystal in a pulsed magnetic field up to 290 kOe applied along the antiferromagnetism vector of the spin-ordering main mode (H\|\|b) are studied in the range of initial sample temperatures from 1.6 to 20.8 K. An adiabatic (H,Ti) diagram of magnetic phase transitions is con- structed. In addition to the three transitions found ear- lier at helium temperatures, at higher temperatures, features were revealed that indicate the existence of a first-order phase transition line in the high-field phase II, which ends with the critical point. The coordinates of the critical point are also determined, in which the lines of phase transitions bordering the region of exis- tence of the high-field phase III converge with the line of phase transitions from phase II to the saturated paramagnetic phase. PACS: 75.50.Ee Antiferromagnetic materials; 75.30.Kz Magnetic phase transitions; 75.60.Ej Magnetization of magnetic materials. Keywords: LiCoPO4, antiferromagnet, magnetic phase transitions, pulse magnetic field, magnetic phase dia- gram, magnetoelectric effect. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2017, т. 43, № 11 1675 http://dx.doi.org/10.1524/zkri.1994.209.9.755 http://dx.doi.org/10.1524/zkri.1994.209.9.755 http://dx.doi.org/10.1080/00150199408213364 http://dx.doi.org/10.1088/0953-8984/20/43/434201 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.65.224414 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.84.104419 http://dx.doi.org/10.1063/1.3457377 http://dx.doi.org/10.1063/1.4947487 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.30.662 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.81.024110 Образцы и методика экспериментов Экспериментальные результаты и их обсуждение Магнитные измерения Магнитоэлектрические измерения Заключение

(H,Ti)-диаграмма индуцированных импульсным магнитным полем магнитных превращений в антиферромагнитном LiCoPO₄

Репозитарії

Схожі ресурси