Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок
Методом молекулярної динамiки дослiджено процеси атомного упорядкування при низькотемпературному осадженнi металiв з ГЦК структурою на щiльноупаковану площину (111). Показано, що змiна структури поверхневого шару структури має недифузiйний характер i зумовлена колективним рухом атомiв в кластерах. М...
Збережено в:
| Дата: | 2009 |
|---|---|
| Автори: | , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Russian |
| Опубліковано: |
Видавничий дім "Академперіодика" НАН України
2009
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/18855 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок / И. Г. Марченко, И.М. Неклюдов, И.И. Марченко // Доп. НАН України. — 2009. — № 10. — С. 97-103. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
irk-123456789-18855 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
irk-123456789-188552011-04-12T12:04:07Z Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок Марченко, И.Г. Неклюдов, И.М. Марченко, И.И. Матеріалознавство Методом молекулярної динамiки дослiджено процеси атомного упорядкування при низькотемпературному осадженнi металiв з ГЦК структурою на щiльноупаковану площину (111). Показано, що змiна структури поверхневого шару структури має недифузiйний характер i зумовлена колективним рухом атомiв в кластерах. Методом комп’ютерного моделювання виявлено нове явище явище дислокацiйно iндукованої коалесценцiї, що полягає у зростаннi середнього розмiру ГЦК кластерiв за рахунок зменшення кiлькостi гексагональних щiльноупакованих (ГЩУ) кластерiв внаслiдок руху поверхневих дислокацiй Шоклi. Очевидно, виявлене явище є загальним як для ГЦК, так i для ГЩУ металiв при низькотемпературному осадженнi та допускає експериментальну перевiрку. The method of molecular dynamics is used to investigate the atomic ordering processes taking place during the low-temperature fcc metal deposition onto the close-packed plane (111). It is evidenced that the change in the surface layer structure is nondiffusive in character and is due to the collective atomic motion in the clusters. By the simulation method, a new phenomenon has been found, namely, the phenomenon of dislocation-induced coalescence, consisting in the growth of mean-size fcc clusters due to a decrease of the number of hcp clusters caused by the motion of Shockley surface dislocations. Most likely, the phenomenon observed is the general process for both fcc metals and hcp metals during the low-temperature deposition and supposes an experimental checking. 2009 Article Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок / И. Г. Марченко, И.М. Неклюдов, И.И. Марченко // Доп. НАН України. — 2009. — № 10. — С. 97-103. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. 1025-6415 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/18855 539.216:519.876.5 ru Видавничий дім "Академперіодика" НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| topic |
Матеріалознавство Матеріалознавство |
| spellingShingle |
Матеріалознавство Матеріалознавство Марченко, И.Г. Неклюдов, И.М. Марченко, И.И. Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| description |
Методом молекулярної динамiки дослiджено процеси атомного упорядкування при низькотемпературному осадженнi металiв з ГЦК структурою на щiльноупаковану площину (111). Показано, що змiна структури поверхневого шару структури має недифузiйний характер i зумовлена колективним рухом атомiв в кластерах. Методом комп’ютерного моделювання виявлено нове явище явище дислокацiйно iндукованої коалесценцiї, що полягає у зростаннi середнього розмiру ГЦК кластерiв за рахунок зменшення кiлькостi гексагональних щiльноупакованих (ГЩУ) кластерiв внаслiдок руху поверхневих дислокацiй Шоклi. Очевидно, виявлене явище є загальним як для ГЦК, так i для ГЩУ металiв при низькотемпературному осадженнi та допускає експериментальну перевiрку. |
| format |
Article |
| author |
Марченко, И.Г. Неклюдов, И.М. Марченко, И.И. |
| author_facet |
Марченко, И.Г. Неклюдов, И.М. Марченко, И.И. |
| author_sort |
Марченко, И.Г. |
| title |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| title_short |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| title_full |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| title_fullStr |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| title_full_unstemmed |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| title_sort |
коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок |
| publisher |
Видавничий дім "Академперіодика" НАН України |
| publishDate |
2009 |
| topic_facet |
Матеріалознавство |
| url |
http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/18855 |
| citation_txt |
Коллективные процессы атомного упорядочения при низкотемпературном осаждении пленок / И. Г. Марченко, И.М. Неклюдов, И.И. Марченко // Доп. НАН України. — 2009. — № 10. — С. 97-103. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. |
| work_keys_str_mv |
AT marčenkoig kollektivnyeprocessyatomnogouporâdočeniâprinizkotemperaturnomosaždeniiplenok AT neklûdovim kollektivnyeprocessyatomnogouporâdočeniâprinizkotemperaturnomosaždeniiplenok AT marčenkoii kollektivnyeprocessyatomnogouporâdočeniâprinizkotemperaturnomosaždeniiplenok |
| first_indexed |
2025-07-02T19:47:45Z |
| last_indexed |
2025-07-02T19:47:45Z |
| _version_ |
1836565834061840384 |
| fulltext |
оповiдi
НАЦIОНАЛЬНОЇ
АКАДЕМIЇ НАУК
УКРАЇНИ
10 • 2009
МАТЕРIАЛОЗНАВСТВО
УДК 539.216:519.876.5
© 2009
И.Г. Марченко, академик НАН Украины И.М. Неклюдов,
И.И. Марченко
Коллективные процессы атомного упорядочения
при низкотемпературном осаждении пленок
Методом молекулярної динамiки дослiджено процеси атомного упорядкування при низь-
котемпературному осадженнi металiв з ГЦК структурою на щiльноупаковану площи-
ну (111). Показано, що змiна структури поверхневого шару структури має недифузiй-
ний характер i зумовлена колективним рухом атомiв в кластерах. Методом комп’ю-
терного моделювання виявлено нове явище — явище дислокацiйно iндукованої коалесцен-
цiї, що полягає у зростаннi середнього розмiру ГЦК кластерiв за рахунок зменшення
кiлькостi гексагональних щiльноупакованих (ГЩУ) кластерiв внаслiдок руху поверхне-
вих дислокацiй Шоклi. Очевидно, виявлене явище є загальним як для ГЦК, так i для
ГЩУ металiв при низькотемпературному осадженнi та допускає експериментальну
перевiрку.
Широкое использование металлических пленок в различных областях науки и техники
вызывает интерес к фундаментальным вопросам связи условий роста пленок с их струк-
турой и физическими свойствами.
В то время как для высокотемпературного осаждения существуют хорошо разработан-
ные теоретические представления о механизмах формирования пленок [1], в области низких
температур процессы структурообразования изучены недостаточно.
Обычно образование структуры пленок при высоких температурах принято рассматри-
вать как процесс диффузии отдельных адатомов по плоскости и вдоль выступов террас.
Соединяясь вместе, адатомы образуют зародыши новых плоскостей. Оседающие атомы
могут двигаться вдоль них или, преодолев барьер Эрлиха–Швобеля, перейти на другую
террасу. Однако экспериментальные данные свидетельствуют об интенсивных процессах
изменения структуры пленок, протекающих даже при очень низких температурах, когда
процессы диффузии существенно подавлены [2]. В работе [3] наблюдался эффект “залечи-
вания” структуры пленки Ir при гомоэпитаксиальном осаждении на плоскость (111) при
температуре T = 100 K. Несмотря на выдвинутые гипотезы, физические механизмы данно-
го явления остается малопонятным. Вместе с тем, в последнее время пристальное внимание
уделяется коллективным механизмам атомного упорядочения [4]. Так, было показано [5],
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2009, №10 97
что даже для такой простой системы, как Al/Al (100), диффузия адатомов по поверхности
представляет собой не скачки отдельных адатомов по энергетическим лункам, а является
сложным процессом, в который последовательно вовлекаются от двух до четырех атомов.
Использование методов компьютерного моделирования позволяет эффективно исследовать
подобного рода процессы.
Целью работы является исследование коллективных процессов атомного упорядочения
при низкотемпературном осаждении металлов методом молекулярной динамики.
В качестве объекта исследования была выбрана медь, поскольку этот материал хорошо
изучен и существует большой объем экспериментальных и теоретических результатов по
данному материаллу [2, 6–9]. Медь имеет гранецентрированную (ГЦК) решетку. Ее струк-
тура в кристаллографическом направлении 〈111〉 представляет собой чередование трех оди-
наковых плотноупакованных плоскостей A, B и C с гексагональной симметрией. Они на-
ходятся на расстоянии
√
3/3a одна от другой и сдвинуты в плоскости на вектор (1/6)[12̄1].
Гексагональная плотноупакованная (ГПУ) структура получается повторным чередованием
плоскостей только типа А и В [3]. Поэтому при атомном осаждении на плотноупакованную
плоскость (111) адатомы могут занимать позиции как соответствующие ГЦК, так и ГПУ
решеткам.
Компьютерное моделирование осаждения производилось методом молекулярной дина-
мики. Взаимодействие атомов меди описывалось моделью погруженного атома [10]. При мо-
делировании использовались функции, описывающие парное межатомное взаимодействие,
атомную электронную плотность и функцию внедрения в электронный газ для атомов ме-
ди, разработанные в [11].
Атомный поток осаждался на подложку из девяти плотно упакованных плоскостей (111).
Падающие атомы случайным образом равномерно распределялись по площадке, парал-
лельной плоскости осаждения, и имели энергию 0,15 эВ и импульс, направленный пер-
пендикулярно подложке. Размеры площадки для осаждения составляли 10,37 · 10,62 нм2
и 21,48 ·21,22 нм2; время осаждения одного полностью заполненного атомного слоя tmono —
1,78 нс. Температура подложки поддерживалась постоянной при помощи алгоритма корре-
кции атомных скоростей и составляла 50 K. Более подробное изложение методики модели-
рования можно найти в работах [12, 13].
В процессе моделирования проводилась серия расчетов с использованием различных на-
чальных данных для генерации последовательностей псевдослучайных чисел, определяю-
щих координаты осаждаемых атомов на плоскости. Несмотря на количественные различия,
во всех расчетах наблюдалась сходная качественная картина: с течением времени происхо-
дила самоорганизация структуры кластеров. На рис. 1 показан один из примеров измене-
ния структуры осажденного слоя с течением времени. Адатомы в ГЦК позициях окрашены
в темный цвет, а в ГПУ позициях — в светлый. На рисунке отображены только атомы пер-
вого осевшего слоя. Однако при росте пленки атомы оседают не только на подложку, но
и сверху на террасы уже образовавшихся кластеров. Поэтому в подписях к рисунку указано
как время осаждения t, так и величина степени заполненности слоя θ(t) = N1s(t)/N , где
N1s(t) — количество атомов, находящихся в первом осажденном слое, а N — количество
атомов в полностью заполненном слое.
На рис. 2 приведен график изменения поверхностной плотности ГЦК и ГПУ кластеров
с изменением величины θ(t). При θ ≈ 0,18 плотность как ГЦК, так и ГПУ кластеров до-
стигает своего максимума. Кластерная структура, соответствующая этому значению, при-
ведена на рис. 1, а, откуда видно, что мелкие ГЦК и ГПУ кластеры случайным образом
98 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2009, №10
Рис. 1. Кластерная структура первого осажденного слоя меди в различные моменты времени: a — t =
= 0,18tmono (θ = 0,18); б — t = 1,2tmono (θ = 0,79); в — t = 2,0tmono (θ = 0,94); г — t = 2,8tmono (θ = 0,98).
Размеры подложки 21,48 · 21,22 нм2.
Адатомы в ГЦК позициях окрашены в темный цвет, а в ГПУ позициях — в светлый
распределены по поверхности. С течением времени образуются более крупные кластеры,
и такое увеличение их размеров связано не только со слиянием однотипных кластеров, но и
с поглощением кластеров одного типа кластерами другого типа. В ходе компьютерного эк-
сперимента наблюдалось как поглощение ГЦК кластеров ГПУ кластерами, так и обратный
процесс.
Как следует из рис. 3, до времени t ≈ 1,2tmono средние размеры кластеров обоих типов
линейно растут со временем. Структура поверхностного слоя, соответствующая окончанию
стадии линейного роста, приведена на рис. 1, б. Как видно из рисунка, процесс роста кла-
стеров сопровождается их самоорганизацией с пространственным разделением ГЦК и ГПУ
кластеров, а структура поверхностного слоя состоит из больших соприкасающихся класте-
ров противоположных типов.
В дальнейшем (см. рис. 4) средний размер ГЦК кластеров увеличивается, а ГПУ —
уменьшается. То есть наблюдается явление коалесценции, когда увеличение размера одних
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2009, №10 99
Рис. 2. Изменение во времени поверхностной плотности кластеров: 1 — ГЦК; 2 — ГПУ кластеры. Размеры
подложки 21,48 · 21,22 нм2
Рис. 3. Изменение среднего размера кластеров: сплошная линия — ГЦК, штриховая — ГПУ кластеры.
Размеры подложки 21,48 · 21,22 нм2
кластеров происходит за счет уменьшения других. Хорошо известно явление диффузионной
коалесценции, когда более крупные зерна или островки растут за счет ”испарения” более
мелких и притока к ним диффундирующих атомов [14]. В то же время в процессе модели-
рования не наблюдалось ни отрыва адатомов от кластеров, ни их последующей диффузии.
Поглощение более мелких кластеров происходит как сложный коллективный процесс дви-
жения групп атомов, связанный с движением частичных дислокаций Шокли. Возможность
такого процесса связана с особенностями образования дефектов упаковки в ГЦК материа-
лах. Кластер ГПУ типа можно образовать на сплошной ГЦК плоскости сдвигом выбранных
атомов вдоль плоскости скольжения на вектор a = (1/6)[12̄1]. При этом в плоскости (111)
возникнет дефект упаковки, отделенный от остальной части слоя дислокационной петлей,
а атомы на линии сопряжения будут выдавлены наверх. Наблюдаемое при компьютерном
моделировании явление коалесценции в отсутствии процессов диффузии адатомов, свя-
занное с динамикой перестройки дислокационной структуры, мы назвали дислокационно
индуцированной коалесценцией (ДИК). Оно заключается в том, что кластер большего ра-
змера поглощает меньший кластер противоположного типа путем прохождения частичных
дислокаций Шокли. На рис. 1, в и 1, г можно увидеть последствия ДИК: увеличение об-
100 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2009, №10
Рис. 4. Изменение относительного количества ГЦК атомов NHCP /N в первом осажденном слое в зависи-
мости от времени осаждения. Штриховая линия — термический отжиг без осаждения. Размеры подложки
0,37 · 10,62 нм2
щей площади, занятой ГЦК кластерами, за счет уменьшения области, занимаемой ГПУ
кластерами.
В работе [13] показано, что важную роль в инициации движения дислокаций могут
играть атомы, осажденные на террасы нижних кластеров. Такие адатомы могут суще-
ственно увеличить вероятность процесса коалесценции. Внедряясь в нижний слой, атомы
вызывают сдвиг атомных рядов, в результате чего происходит уменьшение размеров дисло-
кационной петли. Это приводит к увеличению общего числа ГЦК ориентированных атомов.
На рис. 4 приведена зависимость (сплошная линия) изменения относительного коли-
чества ГЦК атомов NHCP /N в первом осажденном слое с течением времени. Штриховой
линией на этом же рисунке показана динамика NHCP /N в том случае, когда дальнейшее
осаждение атомов было прекращено. Как видно, явление коалесценции существенно заме-
дляется при отсутствии потока осажденных атомов.
Для выяснения роли адатомов в процессе ДИК были проведены расчеты энергии акти-
вации миграции адатома Em
ad вдоль треугольной области, ограниченной дислокационной
петлей. Получены следующие значения Em
ad: 0,49 эВ при миграции адатома вдоль линии дис-
локации и 0,42 эВ — в перпендикулярном направлении. Эти значения существенно выше,
чем энергия миграции адатома по идеальной плоскости (0,041 эВ) [6], поэтому должно
происходить закрепление адатомов вдоль линий частичных дислокаций. Эксперименталь-
ные результаты, полученные С. Бусе и Т. Мишели [3], подтверждают этот вывод. При
низкотемпературном осаждении они наблюдали возникновение скоплений адатомов вдоль
линии сопряжения ГЦК и ГПУ кластеров [3].
Расчеты показали, что величина энергетического барьера при диффузионном скачке
вдоль линии дислокации в предпоследний узел от вершины треугольника понижалась и име-
ла значение 0,06 эВ. После преодоления этого барьера адатом внедрялся в нижний слой
и происходило коллективное перемещение атомов с уменьшением размера дислокационной
петли. При попадании адатома непосредственно в окрестность вершины треугольника дис-
локационной петли указанный процесс происходил безактивационно, т. е. дислокационная
петля спонтанно перестраивалась с уменьшением размеров.
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2009, №10 101
В экспериментах по молекулярно-лучевой эпитаксии Ir (ГЦК структура) на пло-
скость (111) наблюдался процесс, который был назван авторами [3] “самозалечиванием”
(self healing). Он заключался в поглощение ГПУ кластеров ГЦК кластерами. Была выдви-
нута качественная модель для объяснения данного процесса. Основная роль в перестройке
структуры отводилась диффузионным скачкам адатомов вдоль A и B ступенек на плос-
кости (111). Проведенная С. Буссе и Т. Мишели оценка энергии активации этого процесса
составила величину около 0,4 эВ [3]. Результаты моделирования, приведенные в данной ра-
боте, свидетельствуют о том, что процесс самозалечивания может объясняться коллектив-
ными процессами самоорганизации, связанными с прохождением частичных дислокаций c
существенно меньшими энергиями или вовсе безактивационно.
Таким образом, в работе показано, что при низкотемпературном осаждении меди с тече-
нием времени происходит рост ГЦК кластеров за счет уменьшения количества ГПУ класте-
ров. Этот процесс имеет недиффузионный характер и обусловлен коллективным движени-
ем кластеров вдоль дислокационных линий частичных поверхностных дислокаций Шокли.
Методом компьютерного моделирования обнаружено новое явление — явление дислокаци-
онно индуцированной коалесценции. По всей видимости, обнаруженное явление является
общим как для ГЦК, так и для ГПУ металлов при низкотемпературном осаждении. Пред-
сказанное явление в принципе может быть подтверждено экспериментально в том случае,
если материал в ГЦК и ГПУ фазах обладает существенно различными электрическими,
магнитными или другими физическими свойствами.
1. Krug J. Four Lectures on the Physics of Crystal Growth // Physica. – 2002. – A313. – P. 47–82.
2. Evans J.W., Thiel P. A., Bartelt M.C. Morphological evolution during epitaxial thin film growth: Forma-
tion of 2D islands and 3D mounds // Surface Sci. Reports. – 2006. – 61. – P. 1–128.
3. Busse C., Michely T. Self-healing of stacking faults in homoepitaxial growth on Ir(111) // Surface Sci. –
2004. – 552. – P. 281–293.
4. Henkelman G., Jonsson H. Multiple Time Scale Simulations of Metal Crystal Growth Reveal the Importance
of Multiatom Surface Processes // Phys. Rev. Lett. – 2003. – 90. – P. 116101.
5. Henkelman G., Jonsson H. A dimer method for finding saddle points on high dimensional potential surfaces
using only first derivatives // J. Chem. Phys. – 1999. – 111. – P. 7010–7022.
6. Marinica M.C., Barreteau C., Desjonquères M.C. Influence of short-range adatom-adatom interactions on
the surface diffusion of Cu on Cu(111) // Phys. Rev. – 2004. – B70. – P. 075415.
7. Repp J., Moresco F., Meyer G., Rieder K.H. Substrate Mediated Long-Range Oscillatory Interaction
between Adatoms: Cu Cu(111) // Phys. Rev. Lett. – 2000. – 85. – P. 2981.
8. Furman I., Biham O., Zuo J.K. et al. Epitaxial growth of Cu on Cu(001): Experiments and simulations //
Phys. Rev. – 2000. – B62. – P. R10649-R10652.
9. Marinica M.C., Barreteau C., Spanjaard D., Desjonquères M.C. Diffusion rates of Cu adatoms on Cu(111)
in the presence of an adisland nucleated at fcc or hcp sites // Ibid. – 2005. – B72. – P. 115402.
10. Daw M.S., Baskes M. J. Embedded-atom method: derivation and application to impurities, surfaces and
other defects in metals // Ibid. – 1984. – B29. – P. 6443.
11. Mishin Yu., Mehl M. J., Papaconstantinopolous D.A. et al. Structural stability and lattice defects in copper:
Ab initio, tight-binding and embedded-atom calculations // Ibid. – 2001. – B63. – P. 224106.
12. Marchenko I.G. Computer simulation of the formation of niobium film nanostructure by low-temperature
deposition // Vacuum. – 2007. – 81. – P. 700–707.
13. Марченко И. Г. Образование наноструктуры тонких пленок меди при низкотемпературном осажде-
нии // Вестн. Харьк. нац. ун-та. – 2006. – Вып. 1 (29), № 710. – Сер. Ядра, частицы, поля. – С. 73–78.
14. Лифшиц И.М., Слезов В.В. К теории коалесценции твердых растворов // Физика твердого тела. –
1959. – 9. – С. 1401.
Поступило в редакцию 10.03.2009ННЦ “Харьковский физико-технический институт”
102 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2009, №10
I.G. Marchenko, Academician of the NAS of Ukraine I.M. Neklyudov,
I. I. Marchenko
Collective atomic ordering processes during the low-temperature film
deposition
The method of molecular dynamics is used to investigate the atomic ordering processes taking place
during the low-temperature fcc metal deposition onto the close-packed plane (111). It is evidenced
that the change in the surface layer structure is nondiffusive in character and is due to the collective
atomic motion in the clusters. By the simulation method, a new phenomenon has been found,
namely, the phenomenon of dislocation-induced coalescence, consisting in the growth of mean-size
fcc clusters due to a decrease of the number of hcp clusters caused by the motion of Shockley surface
dislocations. Most likely, the phenomenon observed is the general process for both fcc metals and
hcp metals during the low-temperature deposition and supposes an experimental checking.
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2009, №10 103
|