Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів

Представлено результати математичного моделювання процесу заповнення поверхні металічного каталізатора адсорбованими частинками реагентів у ході реакцій окислювального типу. В основу моделі закладено механізм Лангмюра-Гіншелвуда. Моделювання здійснено з допомогою методу Монте-Карло. В алгоритмі моде...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2006
Автори:	Костробій, П., Токарчук, М., Алексєєв, В.
Формат:	Стаття
Мова:	Ukrainian
Опубліковано:	Центр математичного моделювання Інституту прикладних проблем механіки і математики ім. Я.С. Підстригача НАН України 2006
Назва видання:	Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/21139
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів / П. Костробій, М. Токарчук, В. Алексєєв // Фіз.-мат. моделювання та інформ. технології. — 2006. — Вип. 4. — С. 123-131. — Бібліогр.: 14 назв. — укр.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-21139
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-211392011-06-16T12:05:18Z Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів Костробій, П. Токарчук, М. Алексєєв, В. Представлено результати математичного моделювання процесу заповнення поверхні металічного каталізатора адсорбованими частинками реагентів у ході реакцій окислювального типу. В основу моделі закладено механізм Лангмюра-Гіншелвуда. Моделювання здійснено з допомогою методу Монте-Карло. В алгоритмі моделювання враховано вплив реконструкції поверхні каталізатора на адсорбцію частинок реакційної суміші. Це дає змогу врахувати явище утворення «островів» в областях навколо груп метастабільних атомів поверхні та позбутися частини зайвих невдалих спроб у процесі моделювання, що пришвидшує роботу алгоритму. Отримані результати повністю узгоджуються із відомими. Here we present the results of modeling of the process of filling of catalyst surface with adsorbed particles in oxidation reactions. Model is based on Langmuir-Hinshelwood mechanism. Modeling is carried out using Monte Carlo method. We offer to take into consideration the influence of surface restructuring onto adsorption near the areas of metastable atoms of catalyst surface. Latter allows reaching islanding effect and making algorithm work faster by skipping unnecessary fail trials. The results are in agree with the known. Представлены результаты математического моделирования процесса заполнения поверхности металлического катализатора адсорбированными частицами реагентов в ходе реакций окислительного типа. В основу метода положен механизм Лангмюра-Гиншелвуда. Моделирование проведено с использованием метода Монте-Карло. В алгоритме моделирования предложено учитывать влияние реконструкции поверхности катализатора на адсорбцию частиц реакционной смеси. Это дает возможность учесть явление образования «островов» в областях вокруг групп метастабильных атомов поверхности и избавиться от части лишних неудачных попыток в процессе моделирования, что ускоряет работу алгоритма. Полученные результаты полностью согласуются с известными. 2006 Article Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів / П. Костробій, М. Токарчук, В. Алексєєв // Фіз.-мат. моделювання та інформ. технології. — 2006. — Вип. 4. — С. 123-131. — Бібліогр.: 14 назв. — укр. 1816-1545 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/21139 530.1; 535.37 uk Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології Центр математичного моделювання Інституту прикладних проблем механіки і математики ім. Я.С. Підстригача НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Ukrainian
description	Представлено результати математичного моделювання процесу заповнення поверхні металічного каталізатора адсорбованими частинками реагентів у ході реакцій окислювального типу. В основу моделі закладено механізм Лангмюра-Гіншелвуда. Моделювання здійснено з допомогою методу Монте-Карло. В алгоритмі моделювання враховано вплив реконструкції поверхні каталізатора на адсорбцію частинок реакційної суміші. Це дає змогу врахувати явище утворення «островів» в областях навколо груп метастабільних атомів поверхні та позбутися частини зайвих невдалих спроб у процесі моделювання, що пришвидшує роботу алгоритму. Отримані результати повністю узгоджуються із відомими.
format	Article
author	Костробій, П. Токарчук, М. Алексєєв, В.
spellingShingle	Костробій, П. Токарчук, М. Алексєєв, В. Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології
author_facet	Костробій, П. Токарчук, М. Алексєєв, В.
author_sort	Костробій, П.
title	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів
title_short	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів
title_full	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів
title_fullStr	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів
title_full_unstemmed	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів
title_sort	моделювання методом монте-карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення co на поверхнях металів
publisher	Центр математичного моделювання Інституту прикладних проблем механіки і математики ім. Я.С. Підстригача НАН України
publishDate	2006
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/21139
citation_txt	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів / П. Костробій, М. Токарчук, В. Алексєєв // Фіз.-мат. моделювання та інформ. технології. — 2006. — Вип. 4. — С. 123-131. — Бібліогр.: 14 назв. — укр.
series	Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології
work_keys_str_mv	AT kostrobíjp modelûvannâmetodommontekarloadsorbcíjnogopokrittâvkatalítičnihreakcíâhtipuokislennâconapoverhnâhmetalív AT tokarčukm modelûvannâmetodommontekarloadsorbcíjnogopokrittâvkatalítičnihreakcíâhtipuokislennâconapoverhnâhmetalív AT aleksêêvv modelûvannâmetodommontekarloadsorbcíjnogopokrittâvkatalítičnihreakcíâhtipuokislennâconapoverhnâhmetalív
first_indexed	2025-07-02T21:41:13Z
last_indexed	2025-07-02T21:41:13Z
_version_	1836572972126568448
fulltext	Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів Петро Костробій1, Михайло Токарчук2, Владислав Алексєєв3 1 к. ф.-м. н., професор, Національний університет «Львівська політехніка», вул. С. Бандери, 12, Львів 2 д. ф.-м. н., професор, Інститут фізики конденсованих систем НАН України, вул. Свенцицького, 1, Львів 3 Національний університет «Львівська політехніка», вул. С. Бандери, 12, Львів, e-mail: viaash@ukr.net Представлено результати математичного моделювання процесу заповнення поверхні ме- талічного каталізатора адсорбованими частинками реагентів у ході реакцій окислюваль- ного типу. В основу моделі закладено механізм Лангмюра-Гіншелвуда. Моделювання здійснено з допомогою методу Монте-Карло. В алгоритмі моделювання враховано вплив реконструк- ції поверхні каталізатора на адсорбцію частинок реакційної суміші. Це дає змогу врахувати явище утворення «островів» в областях навколо груп метастабільних атомів поверхні та позбутися частини зайвих невдалих спроб у процесі моделювання, що пришвидшує роботу алгоритму. Отримані результати повністю узгоджуються із відомими. Ключові слова: адсорбція, каталітичне окислення, метод Монте-Карло. Вступ. Нами розглянуто модель реакцій виду 2A + B2 → 2AB, в основу якої за- кладено так званий LH-механізм (механізм Лангмюра-Гіншелвуда) adsgas AA ↔ , ( ) adsgas BB 22 → , ( )gasadsads ABBA →+ . Така схема є характерною [1, 2], наприклад, для окислення CO на поверх- нях металічних каталізаторів із благородних металів, таких як Pt, Pd та Rh (у цьо- му випадку A відповідає CO, а B2 — O2). Результати аналітичного та чисельного дослідження системи рівнянь, що описують часові зміни в адсорбційному по- критті, містяться в роботах [3-10]. Зокрема, у роботах [4, 5] розглядається систе- ма рівнянь виду ( ) BArA d ABAA a A A kkPk dt d θθ−θ−θ−θ−= θ 1 , ( ) BArBAB a B B kPk dt d θθ−θ−θ−= θ 21 22 , де θA, θB — частка заповнення адсорбційних місць поверхні; PA, 2BP — відповідні тиски компонент, що реагують; a Ak , a Bk 2 , d Ak та rk — константи інтенсивностей УДК 530.1; 535.37 123 Петро Костробій, Михайло Токарчук, Владислав Алексєєв Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях ... 124 адсорбції, десорбції та реакції. Низка досліджень ґрунтується на моделях, анало- гічних до наведених в [1]. У них, зокрема, враховуються наявність домішок або інертних місць на поверхні каталізатора [6-8], поверхневе окислення (дифузія кисню в напрямку поверхні) у ході реакції [9] тощо. З одного боку, недоліком таких моделей можна вважати отримання результату у вигляді узагальненого показника — частки покриття, що загалом кількісно відображає процес, але якісна мікро-картина залишається завуальованою. З іншого боку, врахування додатко- вих процесів, таких як тепло- та масоперенесення на поверхні, суттєво ускладнює і саму модель, і розрахунки. Альтернативою є використання методу Монте-Карло. Недоліком цього методу є те, що отримати глибоке та ґрунтовне розуміння того, що відбувається в реальних реакціях неможливо, оскільки співвідношення конс- тант інтенсивностей різних кроків реакції різняться часом на багато порядків. Однак, завдяки простоті у реалізації та можливості врахувати більш широкий спектр явищ, цей метод дуже часто застосовується для моделювання процесів, що мають відтворити картину на поверхні каталізатора. 1. Модель та алгоритм моделювання В основу наших розрахунків закладено модель, яка запропонована у роботі Жда- нова та Каземо [1]. Ця модель враховує високу активність атомів сорту A (дифу- зію на поверхні та десорбцію) за пасивності атомів сорту B, що є характерним для реакції окислення CO. Модель описує також явище реконструкції поверхні. Гамільтоніан системи записано у вигляді [1] ( )( ) ( )∑∑∑ ε+ε−−−ε−∆= ji M i B jBM A jAM ji M j M iMM i M i nnnnnnEH ,, 21214 , де перші дві суми описують взаємодії у поверхневому шарі каталізатора, а остан- ня — взаємодії адсорбату з поверхнею (під поверхнею розуміємо лише централь- ну грань зерна каталізатора). Тут ∆E — різниця енергій між стабільним і метаста- більним станом атома поверхні каталізатора; εMM — модуль енергії взаємодії між сусідніми атомами поверхні (– εMM та + εMM для атомів у різних та однакових ста- нах відповідно); індекс M означає атом поверхні; εAM та εBM — енергії взаємодій атомів сорту A та B відповідно з найближчим атомом поверхні; ni M — характе- ристика стану (0 — стабільний, 1 — метастабільний); nj A та nj B — кількості сусід- ніх місць, заповнених атомами сорту A та B відповідно (значення в межах від 0 до 4). Інтенсивності реакції та дифузії, записані в арреніусівській формі, при мо- делюванні методом Монте-Карло можуть бути використані для отримання відпо- відних імовірностей «перескоків». Загалом вони мають вигляд      −ν= T Ek r rr exp ,         −ν= T E k A difA dif A dif exp ,         −ν= T E k B difB dif B dif exp , ISSN 1816-1545 Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології 2006, вип. 4, 123-131 125 де T — температура; rE , A difE та B difE — енергії активації відповідно реакції, ди- фузії частинок сорту A та B; rν , A difν та B difν — відповідні передекспоненційні фактори. Співвідношення між константами rk , A difk та B difk залежать, насамперед, від величини енергії активації. Наприклад, для CO на Pt (111) енергія активації є величиною порядку 4-7 Ккал/моль [11], а для О2 ця величина не є чітко визначе- ною, так само як і енергія активації одного кроку LH для окислення CO (зустрі- чаються значення в діапазоні 9-40 Ккал/моль [3, 12-14]). Така невизначеність зумов- лена неточністю отриманих даних і різними умовами перебігу реакцій. Загалом можна твердити, що дифузія A є, зазвичай, швидкою, порівняно з кроком LH. З іншого боку приймається, що частинки B є нерухомими. Для моделювання кінетики реакції використовується такий самий набір па- раметрів як в [1]: ∆E / T = 2, εMM / T = 0,5, εAM / T = εBM / T = 2 (значення, що відпо- відають T ≅ 0,40 Tc, характерні для реконструкції поверхні). Інтенсивності процесів реконструкції поверхні, кроків адсорбції-реакції та дифузії частинок сорту А вважа- ються пропорційними до pres, prea та 1 – pres – prea відповідно. Ці безрозмірні параметри prea та pres характеризують відносну інтенсивність цих процесів. Їхні значення ви- значені із співвідношення pres / (pres + prea) = 0,1, становлять prea = 9/110 та pres = 1/110. У реальних системах реконструкція поверхні, зазвичай, є повільною порівняно з кро- ками адсорбції-реакції (тобто pres << prea), які своєю чергою є повільними порівняно з дифузією A (тобто pres + prea << 1). Тому (1 – pres – prea)/(pres + prea) = 10. Інтенсивнос- ті процесів десорбції A, адсорбції A та B2 пропорційні безрозмірним параметрам pdes, pA та 2Bp відповідно. Інтенсивність реакції між сусідніми (nn) частинками A та B (LH-крок) вважаємо пропорційною до 1 – pdes. Для окислення CO на Pt LH- крок найчастіше є значно швидшим від інших кроків (окрім дифузії А), тобто pdes + pA + 2Bp << 1, тому приймаємо pA + 2Bp = pdes = 0,05. Внаслідок цього з двох параметрів pA та 2Bp ключовим стає лише параметр pA. Процес моделювання здійс- нюється шляхом багаторазового повторення спроб здійснити одну зі згаданих вище дій з імовірністю, яка визначається відповідним параметром. Загальна схема алго- ритму моделювання наведена на рис. 1. За великих значень pA імовірність адсорбції А є вищою від імовірності проце- сів адсорбції В, десорбції та реакції А, що призводить до хаотичного заповнення ґратки молекулами А. Аналіз варіації цього параметра тісно пов’язаний із реалізацією адсорбції В2. В [1] припускається, що дисоціативна адсорбція молекул B2 реалізу- ється на парі nnn вільних місць із визначеною вірогідністю за таких умов: (i) ці місця не мають nn місць, зайнятих частинками B та (ii) принаймні один із nn атомів по- верхні перебуває у метастабільному стані. Фізично остання вимога пояснюється ігно- руванням дисоціації В2 на стабільній поверхні. Це відповідає значно (на декілька по- рядків) меншим показникам в’язкості стабільної поверхні порівняно з метаста- більною поверхнею, як, наприклад, у випадку дисоціативної адсорбції O2 на Pt. Петро Костробій, Михайло Токарчук, Владислав Алексєєв Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях ... 126 Рис. 1. Загальна схема алгоритму моделювання 2. Зміни та доповнення до алгоритму моделювання Зважаючи на значення величини параметрів моделі можна дійти висновку, що під час моделювання в результаті успішної спроби відбувається одна з трьох дій: – + + – – + + – + + – + – + – – початок – + ρ < Prea ρ<Prea+Pres ρ≥Prea випадковим чином обирається місце site на поверхні ρ′ < Wdif якщо випадкове nn-site вільне: site:=’ ’ site_nn:=A випадковим чином обирається атом atom поверхні ρ′ < Wres атом atom змінює стан: стабільний ↓↑ метастабільний site!=B site==A генерується випадкове число ρ′′: ρ′′ = random(); ρ′′ < Wdes десорбція A: site:=’ ’ ρ′<PA адсорбція A: site:=A адсорбція B2, якщо ви- падкове nnn-site вільне: site:=B site_nnn:=B ρ′<PA+PB2 генеруються випадкові числа ρ, ρ′: ρ = random(); ρ′ = random(); ISSN 1816-1545 Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології 2006, вип. 4, 123-131 127 дифузія A, адсорбція-десорбція-реакція, реконструкція поверхні. При цьому насамперед обирається місце, щодо якого розглядається певна дія, і найчастіше трапляються невдачі (тобто в результаті виконання спроби не відбувається жод- ної дії, оскільки ймовірності їх успіху є доволі малі). Очевидно, значний час при моделюванні затрачається власне на реалізацію цих невдалих спроб. Другим за витратами часу є крок дифузії, який займає переважну більшість серед вдалих спроб. Водночас результати показують, що наслідком дифузії є формування т. зв. «островів» з атомів сорту A в областях, де з’явилися метастабільні атоми поверх- ні. З іншого боку, поява метастабільних атомів поверхні зумовлює підвищення адсорбційної активності частинок A та B2. Зауважимо ще раз, що власне через згадану раніше умову (ii), частинки B2 змушені адсорбуватися лише в областях із метастабільними атомами. Тому поява сприятливого «адсорбційного клімату» в околі метастабільних атомів поверхні мала би бути врахована і для частинок A. Однак, описаний в [1] алгоритм цього не враховує, оскільки місце на поверхні обирається випадковим чином. Можна припустити, що такий метод вибору місця на поверхні з часом стає неоптимальним як із фізичної точки зору, так і з точки зору швидкодії алгоритму моделювання. Ми пропонуємо, зокрема, для вирішення цієї проблеми реалізувати поряд з існуючим випадковим ще й поетапне наближення частинки до поверхні. На кож- ному з етапів розглядається надання переваги тій чи іншій частині поверхні, за- лежно від її покриття чи наявності метастабільних атомів. Поверхня може бути поділена на рівні квадранти таким чином: насамперед уся поверхня ділиться на 4 квадранти, потім кожен із них — ще на 4 і т. д., поки не утвориться деякий міні- мальний за розмірами квадрант (розмір його можна контролювати або кількістю етапів для заданого розміру поверхні, або встановлювати незалежно від розмірів поверхні, що дасть змогу визначити кількість етапів, які необхідні для наближен- ня до елемента поверхні). Так, для поверхні розміром 64×64 місць достатньо трьох-чотирьох етапів наближення. Для першого й останнього етапу можна при- йняти механізм випадкового вибору місця на поверхні. На кожному з внутрішніх етапів аналізується «енергетична привабливість» квадранта для заданої частинки. Аналіз «енергетичної привабливості» квадрантів реалізується з допомогою струк- тури типу дерева: після кожної зміни на поверхні у відповідний вузол дерева вноситься інформація про цю зміну, причому ця інформація передається по дере- ву вгору, аж до вершини. Це дає змогу швидко здійснювати пошук потрібного квадранта. Метою запропонованого підходу є уникнення зайвих кроків-невдач і зайвих кроків дифузії. 3. Результати моделювання Моделювання розпочинається з чистої поверхні (розміру 50×50 місць). Усі атоми по- верхні перебувають у стабільному стані. Аналіз отриманих результатів (див. рис. 2 та 3) показує, що перші кроки моделювання є довгими, порівняно з наступними, оскіль- ки передбачають тільки адсорбцію та дифузію частинок сорту A до появи метастабіль- них атомів поверхні (M — крива, що описує частку метастабільних атомів поверхні). Петро Костробій, Михайло Токарчук, Владислав Алексєєв Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях ... 128 Адсорбція та дифузія відбуваються довільним чином, доки не пройде реконструкція поверхні. Далі частинки починають тяжіти до місць, які оточують метастабільні атоми поверхні, поступово утворюючи там «острови» (рис. 4). Залежно від параметрів pA та 2Bp подальший розвиток подій може реалізу- ватися за двома сценаріями: поверхня швидко насичується частинками сорту A і відбувається т. зв. «отруєння» поверхні (рис. 2) або спостерігаються стабільні осци- ляції (рис. 3), які дають постійний вихід продукту реакції. Найяскравіше осциляційний характер та «острови» на поверхні спостерігаються при значеннях параметра pA в межах від 0,01 до 0,013. Ці значення можна назвати оптимальними. При достатньо малих значеннях pA (pA ≤ 0,0005) осциляції теж помітні, хоча чітко виражених острів- них утворень на поверхні не спостерігається. За великих значень pA (pA ≥ 0,015) «ост- рови» дуже швидко зростають, невеличкі острівці зливаються у більші і з часом час- тинки сорту A заповнюють майже усю поверхню. Це супроводжується масовим переходом атомів поверхні у метастабільний стан. Далі вихід продукту практично зу- пиняється, оскільки для частинок B2 не залишається вільного місця для адсорбції. Рис. 2. Результати моделювання при pA = 0,015 та 2Bp = 0,035 Час моделювання одного кроку MCS 0 500 1000 1500 2000 0,2 0,6 1,0 1,4 1,8 Ч ас м од ел ю ва нн я (с ) Сумарна кількість реакцій 0 500 1000 1500 2000 К іл ьк іс ть р еа кц ій 0 2 4 6 8 10 ×103 Стан поверхні 0 500 1000 1500 2000 П ок ри тт я (M L) 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 A M B Кроки Монте-Карло (MCS) ISSN 1816-1545 Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології 2006, вип. 4, 123-131 129 За оптимальних значень параметра pA спостерігається також візуальний ефект «пе- ретікання островів», який можна пов’язати з осциляційним характером кінетики на поверхні. Таке явище можливо пояснюється тим, що формування «острова» дає поштовх до зростання навколо нього кількості метастабільних атомів поверхні. Це, своєю чергою, спричиняє активнішу адсорбцію частинок сорту B та зростання активності проходження реакції утворення продукту. Через деякий час «острів» частинок сорту A, який оточений частинками B, перестає зростати та внаслідок реакції поступово зникає. Цей процес завершується переходом у стабільний стан атомів поверхні. Аргументом на користь такого сценарію розвитку реакції є коли- вання величин часток заповнення поверхні частинками A та B у протифазі. Влас- не візуальний ефект «перетікання островів» спричиняється тим, що водночас відбу- вається формування нових «островів» неподалік зруйнованого. Ці результати добре узгоджуються з результатами, наведеними в [1]. Рис. 3. Результати моделювання при pA = 0,01 та 2Bp = 0,04 Кроки Монте-Карло (MCS) Стан поверхні П ок ри тт я (M L) 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 A M B 0 1000 2000 3000 4000 5000 Сумарна кількість реакцій К іл ьк іс ть р еа кц ій 0 20 40 60 ×103 0 1000 2000 3000 4000 5000 Час моделювання одного кроку MCS Ч ас м од ел ю ва нн я (с ) 0 1000 2000 3000 4000 5000 0 1 2 3 4 5 Петро Костробій, Михайло Токарчук, Владислав Алексєєв Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях ... 130 Рис. 4. Зростання «островів» із плином часу на ґратці 30×30 Висновки. У результаті запропонованих змін вдалося збільшити швидкодію ал- горитму моделювання зі збереженням якісної та кількісної картини. Моделювання на основі модифікованого алгоритму з аналогічними до використаних в [1] пара- метрами дало такі ж результати за менший час, і до того ж дало змогу точніше врахувати перебіг процесу після реконструкції поверхні. Зважаючи на суттєву тривалість моделювання загалом, таке прискорення можна вважати хорошим ре- зультатом. Надалі планується розвинути алгоритм із врахуванням можливості появи домішок на поверхні каталізатора, поверхневого окислення та явищ, пов’я- заних із виділенням тепла в процесі реакції. Література [1] Zhdanov V. P., Kasemo B. / Surface Science Reports 39 (2000) 80. [2] Stoltze P. / Progress in Surface Science 65 (2000) 86. [3] Bar M., Zulicke Ch., Eiswirth M., Ertl G. / J. Chem. Phys. 96 (1992) 8595. [4] Zhdanov V. P. / Phys. Rev. E, vol.50, no.2 (1994) 760. [5] Zhdanov V. P., Kulginov D., and Kasemo B. / Phys. Rev. E, vol.53, no.4 (1996) R3013. [6] Chavez et.al. / J. Chem. Phys., vol.109, no.19 (1998) 8617. [7] Chavez et.al. / J. Chem. Phys., vol.110, no.16 (1999) 8119. [8] Chavez F., Vicente L., and Perera A. / J. Chem. Phys., vol.113, no.22 (2000) 10353. [9] Nekhamkina O., Digilov R., Sheintuch M. / J. Chem. Phys., 119 (2003). [10] Eriksoon M., Ekedahl L.-G. / Surf. Sci., 412/413 (1998) 430. [11] Gomer R. / Rep. Prog. Phys. 53 (1990) 917. [12] Zaera F., Liu J., Xu M. / J. Chem. Phys. 106 (1997) 4204. [13] Gland J. L., Kollin E. B. / J. Chem. Phys. 78 (1983) 963. [14] Alavi A., Hu P. J., Deutsch T., Silvestrelli P. L., Hutter J. / Phys. Rev. Lett. 80 (1998) 3650. Monte Carlo Modeling of Adsorbed Coverage in Catalytic Reactions of CO Oxidation Type over Metal Surfaces Petro Kostrobii, Mykhajlo Tokarchuk, Vladislav Alekseyev Here we present the results of modeling of the process of filling of catalyst surface with adsorbed particles in oxidation reactions. Model is based on Langmuir-Hinshelwood mechanism. Modeling is carried out using Monte Carlo method. We offer to take into consideration the influence of sur- face restructuring onto adsorption near the areas of metastable atoms of catalyst surface. Latter allows reaching islanding effect and making algorithm work faster by skipping unnecessary fail trials. The results are in agree with the known. MCS: 792 MCS: 889 MCS: 1573 MCS: 2036 ISSN 1816-1545 Фізико-математичне моделювання та інформаційні технології 2006, вип. 4, 123-131 131 Моделирование методом Монте-Карло адсорбционного покрытия в каталитических реакциях типа окисления CO на поверхностях металлов Петр Костробий, Михаил Токарчук, Владислав Алексеев Представлены результаты математического моделирования процесса заполнения поверх- ности металлического катализатора адсорбированными частицами реагентов в ходе ре- акций окислительного типа. В основу метода положен механизм Лангмюра-Гиншелвуда. Моделирование проведено с использованием метода Монте-Карло. В алгоритме моделиро- вания предложено учитывать влияние реконструкции поверхности катализатора на ад- сорбцию частиц реакционной смеси. Это дает возможность учесть явление образования «островов» в областях вокруг групп метастабильных атомов поверхности и избавиться от части лишних неудачных попыток в процессе моделирования, что ускоряет работу алго- ритма. Полученные результаты полностью согласуются с известными. Отримано 17.07.06

Моделювання методом Монте-Карло адсорбційного покриття в каталітичних реакціях типу окислення CO на поверхнях металів

Репозитарії

Схожі ресурси