Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения

Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами.

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Дата:2002
Автор: Приходько, К.Е.
Формат: Стаття
Мова:Russian
Опубліковано: Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2002
Назва видання:Вопросы атомной науки и техники
Теми:
Онлайн доступ:http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80081
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id irk-123456789-80081
record_format dspace
spelling irk-123456789-800812015-04-12T03:02:01Z Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения Приходько, К.Е. Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. The possibility of solid state transition of bismuth oxide as the result of directed displacements of oxygen atoms at interaction with electrons is demonstrated. 2002 Article Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос. 1562-6016 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80081 539.438:539.12.04 ru Вопросы атомной науки и техники Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
language Russian
topic Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
spellingShingle Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
Приходько, К.Е.
Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
Вопросы атомной науки и техники
description Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами.
format Article
author Приходько, К.Е.
author_facet Приходько, К.Е.
author_sort Приходько, К.Е.
title Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_short Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_full Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_fullStr Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_full_unstemmed Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_sort твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
publisher Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
publishDate 2002
topic_facet Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
url http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80081
citation_txt Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос.
series Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv AT prihodʹkoke tverdotelʹnoeprevraŝenieoksidavismutapoddejstviemélektronnogooblučeniâ
first_indexed 2025-07-06T04:00:32Z
last_indexed 2025-07-06T04:00:32Z
_version_ 1836868627338362880
fulltext УДК 539.438:539.12.04 ТВЕРДОТЕЛЬНЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ ОКСИДА ВИСМУТА ПОД ДЕЙ- СТВИЕМ ЭЛЕКТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ К.Е.Приходько Российский Научный Центр «Курчатовский институт», г.Москва, Россия Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кис- лорода при взаимодействии с электронами. Показана можливість твердотільних переходів оксиду вісмуту в результаті спрямованих зміщень атомів кисню при взаємодії з електронами. The possibility of solid state transition of bismuth oxide as the result of directed displacements of oxygen atoms at interac- tion with electrons is demonstrated. 1.ВВЕДЕНИЕ Радиационно-индуцированное преобразование свойств твердых тел под действием облучения, обу- словленных изменением атомного состава материа- ла, требует осуществления преимущественного уда- ления из объема атомов определенного сорта. В этом процессе важно обеспечить как селективное смещение атомов [1], так и добиться того, чтобы эти атомы удалялись преимущественно в каком-то вы- деленном направлении; в противном случае сложно ожидать изменения фазового состава материала даже в той ситуации, когда имеет место смещение атомов только одного сорта. Облучение материалов in situ в электронном ми- кроскопе предоставляет широкие возможности изу- чения как селективности, так и направленности атомных смещений в ходе облучения. Во-первых, варьированием энергии моноэнергитичного пучка можно достаточно точно контролировать макси- мальную передаваемую энергию, добиваясь селек- тивности образования дефектов для различных ато- мов. Во-вторых, в связи с малой массой электрона и принципиально невысокими превышениями макси- мально передаваемой энергии над пороговой, сме- щающие взаимодействия электронов с ядрами име- ют место в узком интервале углов рассеяния, а это означает, что первично выбитый атом (ПВА) полу- чает импульс также в узком угловом интервале, т.е. имеет место направленность смещения ПВА. Поскольку ПВА получает энергию, лишь незна- чительно превышающую пороговую, большая ее часть расходуется для его выхода за пределы объема спонтанной рекомбинации. Остаток энергии состав- ляет от нескольких единиц до нескольких десятков электрон-вольт, что недостаточно для сколько-ни- будь существенных дальнейших перемещений в ре- шетке. Поэтому можно считать, что ПВА перемеща- ется на расстояние, равное радиусу сферы спонтан- ной рекомбинации в направлении полученного им- пульса. В случае электронного облучения материала в микроскопе, где расходимость пучка мала, и, следо- вательно, все электроны двигаются параллельно оп- тической оси, выбитые атомы получают импульс вдоль направления движения электронов, и, следо- вательно, реализуется направленное смещение ато- мов вперед вдоль пучка. Поскольку длины свобод- ного пробега используемых электронов много больше толщины образца на просвечиваемых участках, атомы смещаются по одному и равномер- но по объему материала. В результате длительного облучения происходит уменьшение концентрации атомов смещаемого типа за счет постепенного пере- мещения вдоль пучка с последующим выходом за пределы образца на задней его поверхности. Умень- шение концентрации атомов в твердом теле иниции- рует протекание как структурных, так и фазовых превращений. Экспериментальное определение условий протекания фазовых переходов, обуслов- ленных изменением атомного состава материалов в результате воздействия электронного облучения, позволяет изучить процесс направленных атомных смещений. 2.ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ В работе в качестве объекта исследования был выбран оксид висмута BiO2, напыленный при ком- натной температуре на каменную соль, покрытую слоем аморфного углерода. Оксид висмута состоит из тяжелых атомов металла, для них максимальная передаваемая энергия для электронов мала (Tmax~2.5 эВ), а также из легких атомов кислорода, которым электроны могут передавать энергии, пре- вышающие пороговые энергии смещения Ed (Tmax~32 эВ). Облучение проводилось in situ в колонне элек- тронного микроскопа при комнатной температуре. Энергия электронов составляла 200 кэВ, плотность электронного потока была 8.1 1019 эл/см2с. Тонкие пленки оксида висмута BiO2 толщиной 200 Å были облучены сначала до флюенса электронов ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 36 1.5.1023 эл/см2, а затем до флюенса 3.5.1023 эл/см2. Состояние облучаемого участка образца фиксирова- лось как по картине микродифракции, так и по элек- тронно-микроскопическим изображениям. 3.РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ Электронно-микроскопические исследования по- казали, что в процессе облучения происходит твер- дотельное фазовое превращение исходного оксида висмута BiO2 сначала в оксид висмута Bi2O3, а за- тем, при более длительном облучении в металличе- ский висмут. На рис.1 показаны фотографии микро- структуры облучаемого участка образца, где видны области исходного оксида (А), и область (В), где об- разовался оксид с пониженным содержанием кисло- рода Bi2O3 в результате облучения до дозы 1.5.1023 эл/см2. Как следует из рис.1,а, оксид Bi2O3 характеризуется более мелким размером зерна. На рис.1,б показано темнопольное электронно-микро- скопическое изображение, на котором отчетливо видно уменьшение размера зерна в модифицирован- ном оксиде в десять и более раз. Следует отметить, что поскольку кристаллические рефлексы модифи- цированного и исходного оксида лежат близко друг от друга на электронограмме, не удается их полно- стью разделить в связи с фиксированным размером аппертурной диафрагмы, поэтому некоторые зерна BiO2 видны в темном поле совместно с зернами Bi2O3. Пусть пленка BiO2 подвергается воздействию об- лучения электронами с энергией 200 кэВ непосред- ственно в микроскопе. Поскольку толщина пленки, составляющая несколько десятков нанометров, много меньше средней длины свободного пробега электронов данной энергии, можно считать, что ра- диационные повреждения в виде выбитых атомов генерируются равномерно по толщине всей облучае- мой области образца. Если поток электронов харак- теризуется плотностью j, а сечение процесса выби- вания атомов кислорода из узлов кристаллической решетки BiO2 – σd, то скорость радиационно-инду- цированных смещений атомов кислорода составляет jσd. В данной работе плотность электронного потока была 8.1.1019 эл/см2с, сечение выбивания атомов кис- лорода из узлов кристаллической решетки рассчи- тывалось теоретически [2] σd ~ 10 б для значения Ed~22 эВ, что вызывало смещение атомов кислорода в исходном оксиде со скоростью 0.8.10-3 сна/с. Пусть при каждом смещении атом кислорода эф- фективно перемещается на некоторое расстояние L вдоль направления электронного пучка. Допустим, что это среднее расстояние не зависит от величины переданной ПВА энергии, а также от локального со- става материала мишени. Первое допущение может считаться вполне приемлемым, поскольку при не- больших превышениях максимальной передаваемой энергии над пороговой энергией смещения Ed оста- ток энергии ПВА после удаления за пределы объема спонтанной рекомбинации (несколько электрон- вольт) не может приводить к значимым перемеще- ниям ПВА в решетке. Второе допущение, по-види- мому, также достаточно точно описывает ситуацию в рассматриваемом случае, поскольку общее изме- нение атомного состава в результате облучения, по крайней мере, на начальном этапе невелико. При равномерном смещении атомов по объему образца, уменьшение концентрации кислорода начи- нается со стороны поверхности, на которую падает электронный пучок. Это происходит потому, что любой другой элемент объема в глубине образца или вблизи задней поверхности получает в единицу времени ровно такое же количество атомов кислоро- да из объема, расположенного от него на расстоянии L ближе к передней поверхности образца, какое он сам теряет за счет атомных смещений под действи- ем облучения. Изменение концентрации n смещаемых атомов на расстоянии x от поверхности за промежуток вре- мени dt равно: ),(),(),( txndtjtLxndtjtxdn dd ⋅−−⋅= σσ , (1) где второй член описывает убыль концентрации ато- мов за счет смещений в слое с координатой x, а пер- вый – соответствующее увеличение концентрации за счет смещений в слое с координатой x-L. Разобьем образец на слои толщиной L параллель- но поверхности. Тогда для самого близкого к по- верхности слоя, назовем его нулевым слоем, первый член разности в выражении (1) будет равен нулю, поскольку в этот слой не поступают выбитые атомы из предыдущего слоя. Уравнение (1) становится од- нородным и имеет простое экспоненциальное реше- ние: ttj eNeNtn d λσ −− == 000 )( , (2) где скорость генерации дефектов обозначена λ= j σd, нижний индекс у n обозначает номер слоя, а N0 – начальная концентрация атомов кислорода в образ- це. Для следующего, первого, слоя, уменьшаемое в выражении (1) не равно нулю, и значение концен- трации n(x-L,t) соответствует концентрации атомов в нулевом слое (2). Уравнение для концентрации в первом слое становится неоднородным: teNn dt dn λλλ −=+ 01 1 . (3) Уравнение Бернулли (3) имеет решение: )1()( 01 += − teNtn t λλ . (4) Для второго слоя дифференциальное уравнение зависимости концентрации n2(t) от времени будет выглядеть аналогично (3), но только в правой части после λ окажется функция (4), поскольку увеличе- ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 37 ние атомов кислорода во втором слое происходит за счет выбивания атомов из первого слоя. Очевидно, что в общем случае для слоя с номе- ром i зависимость концентрации ni(t) от времени бу- дет иметь вид: ( )     ++= − 1... ! )( 0 i teNtn i t i λλ . (5) На рис.3 представлены расчетные кривые (5), по- казывающие изменение концентрации атомов кис- лорода в различных слоях в зависимости от дозы об- лучения, выраженной в с.н.а. а) б) ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 38 Рис.1 Электоронно-микроскопические изображения необлученной (А) области (BiO2) и облученной (В) области до флюенса электронов 1.5.1023 эл/см2 (Bi2O3): а) светлое поле; б) темное поле а) б) в) Рис.2 Картины микродифракции электронов: а) от исходного оксида BiO2 ; б) от модифицированного оксида Bi2O3 , флюенс электронов 1.5.1023 эл/см2 ; ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 39 в) от металлического висмута, флюенс электронов 3.5 1023 эл/см2 решетки в результате взаимодействия с электронами пучка. Как видно из внимательного анализа рис.2,б, при флюенсе электронов ~1.5.1023 эл/см2, что соответ- ствует дозе облучения ~2 с.н.а., на картине микроди- фракции наблюдаются кристаллические линии мо- дифицированного оксида висмута Bi2O3 совместно со слабыми линиями исходного оксида BiO2, а это свидетельствует о том, что, по крайней мере, больше половины пленки по толщине уже перешло в Bi2O3. Последнему оксиду соответствует уровень уменьшения атомной концентрации кислорода 0.75 по сравнению с исходным оксидом. Это значение показано верхней пунктирной линией на рис.3. Вид- ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 40 0 1 2 3 4 5 Флюенс, с.н.а. 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 n i /N 0 1 0 2 3 4 5 мов кислорода по глубине образца от дозы элек- тронного облучения. Анализ полученных данных позволил провести количественное сопоставление предложенных модельных представлений относи- тельно механизмов удаления атомов кислорода с ре- зультатами экспериментов и получить параметры удаления единичного атома при взаимодействии с электронами. Получено, что атомы кислорода за один акт выбивания из узла решетки в среднем перемещаются на расстояние L ≈30 Å вдоль направ- ления движения электронов, что может служить оценкой для величины радиуса сферы спонтанной рекомбинации в оксиде висмута. ЛИТЕРАТУРА 1. Б.А.Гурович и др.//Успехи физических наук, 2001, т.171, №1, с.105−117. 2. W.A.McKinley, H.Feshbach .//Phys.Rev, 1948, v.74, p.1759. ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 41 Твердотельные превращения оксида висмута под действием электронного облучения 1.Введение 2.Экспериментальная часть 3.Результаты и обсуждение 4.Выводы Литература