Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье

Представлены результаты исследований влияния центробежного литья металлического урана и его сплавов с цирконием и ниобием на характер распределения легирующих элементов в отливках, структуру и состав карбидов. Предложен механизм распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2002
Автори:	Белаш, Н.Н., Татаринов, В.Р., Рагулина, Н.И., Данилова, О.В., Семенов, Н.А.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2002
Назва видання:	Вопросы атомной науки и техники
Теми:	Материалы реакторов на тепловых нейтронах
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80090
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье / Н.Н. Белаш, В.Р. Татаринов, Н.И. Рагулина, О.В. Данилова, Н.А. Семенов // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 88-93. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-80090
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-800902015-04-12T03:01:56Z Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье Белаш, Н.Н. Татаринов, В.Р. Рагулина, Н.И. Данилова, О.В. Семенов, Н.А. Материалы реакторов на тепловых нейтронах Представлены результаты исследований влияния центробежного литья металлического урана и его сплавов с цирконием и ниобием на характер распределения легирующих элементов в отливках, структуру и состав карбидов. Предложен механизм распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье. Подані результати досліджень впливу центробіжного лиття металевого урану та його сплавів з цирконієм та ніобієм на характер розподілу легуючих елементів у відливках, структуру та склад карбідів. Запропоновано механізм розподілу вуглецю та легуючих елементів в урані та його сплавах при центробіжному литті. The report presents results of the metallic Uranium and its Zirconium and Niobium alloys centrifugal cas-ting influence on the distribution mode of the alloying elements in casts, structure and carbide composition. Distri-bution mechanism of carbon and alloying elements in Uranium during centrifugal casting is suggested in the report. 2002 Article Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье / Н.Н. Белаш, В.Р. Татаринов, Н.И. Рагулина, О.В. Данилова, Н.А. Семенов // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 88-93. — Бібліогр.: 12 назв. — рос. 1562-6016 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80090 669.296:621.78.019.84 ru Вопросы атомной науки и техники Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Материалы реакторов на тепловых нейтронах Материалы реакторов на тепловых нейтронах
spellingShingle	Материалы реакторов на тепловых нейтронах Материалы реакторов на тепловых нейтронах Белаш, Н.Н. Татаринов, В.Р. Рагулина, Н.И. Данилова, О.В. Семенов, Н.А. Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье Вопросы атомной науки и техники
description	Представлены результаты исследований влияния центробежного литья металлического урана и его сплавов с цирконием и ниобием на характер распределения легирующих элементов в отливках, структуру и состав карбидов. Предложен механизм распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье.
format	Article
author	Белаш, Н.Н. Татаринов, В.Р. Рагулина, Н.И. Данилова, О.В. Семенов, Н.А.
author_facet	Белаш, Н.Н. Татаринов, В.Р. Рагулина, Н.И. Данилова, О.В. Семенов, Н.А.
author_sort	Белаш, Н.Н.
title	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
title_short	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
title_full	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
title_fullStr	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
title_full_unstemmed	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
title_sort	кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье
publisher	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
publishDate	2002
topic_facet	Материалы реакторов на тепловых нейтронах
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80090
citation_txt	Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье / Н.Н. Белаш, В.Р. Татаринов, Н.И. Рагулина, О.В. Данилова, Н.А. Семенов // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 88-93. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.
series	Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv	AT belašnn kinetikaraspredeleniâuglerodailegiruûŝihélementovvuraneiegosplavahpricentrobežnomlitʹe AT tatarinovvr kinetikaraspredeleniâuglerodailegiruûŝihélementovvuraneiegosplavahpricentrobežnomlitʹe AT ragulinani kinetikaraspredeleniâuglerodailegiruûŝihélementovvuraneiegosplavahpricentrobežnomlitʹe AT danilovaov kinetikaraspredeleniâuglerodailegiruûŝihélementovvuraneiegosplavahpricentrobežnomlitʹe AT semenovna kinetikaraspredeleniâuglerodailegiruûŝihélementovvuraneiegosplavahpricentrobežnomlitʹe
first_indexed	2025-07-06T04:00:55Z
last_indexed	2025-07-06T04:00:55Z
_version_	1836868652351094784
fulltext	УДК 669.296:621.78.019.84 КИНЕТИКА РАСПРЕДЕЛЕНИЯ УГЛЕРОДА И ЛЕГИРУЮЩИХ ЭЛЕ- МЕНТОВ В УРАНЕ И ЕГО СПЛАВАХ ПРИ ЦЕНТРОБЕЖНОМ ЛИТЬЕ Н.Н.Белаш, В.Р.Татаринов, Н.И.Рагулина, Н.А.Семенов, О.В.Данилова Научно-технический комплекс «Ядерный топливный цикл», Национальный научный центр «Харьковский физико-технический институт», г.Харьков, Украина, e-mail: stcnfc@kipt.kharkov.ua; fax:+38 (0572) 352-754; tel.:+38 (0572) 356-129 Подані результати досліджень впливу центробіжного лиття металевого урану та його сплавів з цирконієм та ніобієм на характер розподілу легуючих елементів у відливках, структуру та склад карбідів. Запропоновано механізм розподілу вуглецю та легуючих елементів в урані та його сплавах при центробіжному литті. Представлены результаты исследований влияния центробежного литья металлического урана и его сплавов с цирко- нием и ниобием на характер распределения легирующих элементов в отливках, структуру и состав карбидов. Предложен механизм распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье. The report presents results of the metallic Uranium and its Zirconium and Niobium alloys centrifugal cas-ting influence on the distribution mode of the alloying elements in casts, structure and carbide composition. Distri-bution mechanism of carbon and alloying elements in Uranium during centrifugal casting is suggested in the report. ВВЕДЕНИЕ Способ получения изделий центробежным ли- тьем представляет интерес с точки зрения получе- ния материалов с улучшенными характеристиками. К преимуществам этого способа относится обеспе- чение очистки изделий от примесей, возможность получать заданную геометрическую форму без до- полнительной механической обработки, формиро- вать необходимую структуру материала, регулируя процесс кристаллизации и т.д. [1]. Оригинальным направлением изготовления изделий является цен- тробежное литье материалов в металлических фор- мах, поскольку в этом случае появляется возмож- ность проводить легирование обрабатываемого ма- териала за счет растворения материала формы. Впервые способ центробежного литья в металличе- ской форме, выполненной из циркония, был исполь- зован фирмой “Nuclear metals” для производства топливных элементов ядерных реакторов из урана [2]. В ННЦ ХФТИ этот способ получил дальнейшее развитие в техническом и материаловедческом план и был использован при создании опытных тепловы- деляющих элементов ядерных реакторов [3, 4, 5, 6]. Данная работа посвящена изучению распределе- ния в материале топливного сердечника примеси уг- лерода и легирующих элементов, таких как Zr и Nb, при центробежном литье урана и его сплавов в цир- кониевой форме. 1. ИССЛЕДУЕМЫЕ МАТЕРИАЛЫ В качестве исследуемых материалов для центро- бежного литья использовали уран корректированно- го состава и два его сплава: U+2,5% мас Zr+ 1,6 % мас Nb и U+2,7 % мас Nb. Состав урана и его сплавов по основным легиру- ющим элементам и элементам, присутствующим в виде примесей, приведены в табл. 1. . Таблица 1 Состав центрифугируемых материалов Вид сплава Содержание легирующих элементов в мас % Zr Nb Fe Mo Al Be Cr C U - - 0,02 0,008 0,02 0,04 0,006 0,07-0,09 Сплав №1 - 2,6-2,8 0,02 0,008 0,05 0,04 0,006 0,07-0,09 Сплав №2 2,4-2,6 1,5-1,8 0,02 0,008 0,02 0,04 0,006 0,07-0,09 Характерной особенностью выбранных материа- лов являлось то, что углерод в них находился в раз- личных соединениях. В уране корректированного состава он присутствовал в виде карбида урана, в ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 88 mailto:stcnfc@kipt.kharkov.ua сплаве урана, легированном ниобием (спл. №1), – в виде карбида NbC, а в сплаве урана, легированном одновременно цирконием и ниобием (спл. №2) – в виде карбида циркония ZrC. Это обусловлено раз- личным сродством элементов к углероду. Расчет свободной энергии образования карбидов: ZrC, NbC, и UC по данным работ [7, 8] для интервала темпера- тур 1470º…1570ºК, когда уран и его сплавы нахо- дятся в виде расплава, дает, соответственно, следу- ющие значения: -171 моль кДж , -134 моль кДж , -79 моль кДж . Оболочкой для центробежного литья исследуе- мых материалов служил циркониевый сплав Э110 (Zr+1% мас Nb). 2. ИЗГОТОВЛЕНИЕ ОБРАЗЦОВ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ Исследуемые образцы представляли собой гер- метичные циркониевые формы со стержнями из ура- на и его сплавов внутри. Каждая циркониевая форма состояла из трубы наружным диаметром 13,6 мм, внутренним 11,7 мм, длиной 52 мм. Концы трубы были закрыты пробками длиной по 2 мм и заварены герметично аргонодуговой сваркой при заданном давлении аргона в камере [5]. Стержни, изготовлен- ные из урана и его сплавов, имели размеры: диаметр 11,5 мм, длина 48 мм. Центробежное литье проводи- ли на лабораторной установке, включающей высо- кочастотный генератор ВЧИ-4.10 и устройство, обеспечивающее фиксацию образцов внутри индук- тора и их вращение в индукторе с заданной скоро- стью. Концы образцов фиксировали в графитовых втулках. Скорость вращения при центробежном ли- тье была оптимизирована экспериментально и со- ставляла 85 об/сек. В процессе центробежного литья контролировали температуру поверхности циркони- евой формы оптическим пирометром. Момент рас- плавления урановых стержней фиксировали по скач- кообразному уменьшению температуры на стенках циркониевой формы. Параметры центробежного литья исследуемых топливных материалов приведены в табл. 2 . Таблица 2 Параметры центробежного литья урана и его сплавов. Содержание легирующих элементов в области центрального отверстия топливных стержней № серии образцов Исследуемый материал Температура центробеж- ного литья, ºК Время выдержки при температуре центробежного ли- тья, с Концентрация элементов в области центрального отверстия в мас % С Zr Nb 1 2 3 4 U 1490±20 7 0,2 0,4 - 20 0,25 5,3 - 60 0,3 8,8 - 100 0,4 10,8 - 6 U+2,7 %мас Nb (спл. №1) 1520±20 40 0,7-0,8 0,3 8,4 5 U+2,5%мас Zr+ +1,6%мас Nb (спл. №2) 1550±20 40 0,7-0,9 8,9 1,6 Для исследования влияния центробежного литья на структуру и распределение легирующих элемен- тов в уране и его сплавах применяли такие методы анализа, как металлографический, микрорентгено- спектральный и химический. С помощью металлографических исследований определяли вид и твердость карбидов, их распреде- ление по радиусу отливок, а также наличие соедине- ния UC, которое в отличие от ZrC и NbC при травле- нии в растворе азотной кислоты, меняло цвет с бело- го на серый. Исследования проводили на полирован- ных шлифах. Для исследований применяли оптиче- ский микроскоп МИМ -7 и микротвердомер ПМТ-3. Микрорентгеноспектральный анализ использова- ли для изучения характера распределения легирую- щих элементов по радиусу отливок и для опреде- ления их содержания в карбидах. Исследования выполняли на модернизированной установке «МАР-1» при ускоряющем напряжении 25 кэВ, токе 30 нА и диаметре зонда 2,5…3,5 мкм. Хими- ческий анализ применяли для изучения распреде- ления Zr, Nb и С по радиусу отливок исследуемых топливных материалов. Погрешность определе- ния концентрации этих элементов не превышала 5 % Концентрацию Zr и Nb измеряли, используя фотоколориметрический метод, базирующийся на способности этих элементов образовывать с неко- торыми органическими реагентами окрашенные комплексные соединения, оптическая плотность ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 89 которых прямо пропорциональна концентрации определяемых элементов [9]. Углерод определяли методом, основанным на сжигании навески исследуемого материала в потоке кислорода при 1273ºК. Углекислый газ, образую- щийся при сгорании углерода, поглощался в предва- рительно взвешенной трубке, наполненной специ- альным поглотителем. Привес поглотительной труб- ки показывал содержание углерода в уране [10]. 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ 3.1. Уран корректированного состава Металлографические исследования структуры урана корректированного состава в исходном состо- янии показали, что большинство включений, при- сутствующих в матрице, представляли собой кар- биды урана. Об этом свидетельствовало потемне- ние включений после травления полированных шлифов в растворе азотной кислоты и значения микротвердости, равное 9,0…9,6 ГПа. Карбиды имели угловатую форму. Их размер находился в пределах значений 7…20 мкм (рис. 1,а). После центробежного литья урана в герметич- ной циркониевой форме при температуре 1490± 20ºК в течение различных времен выдержки на- блюдалось постепенное изменение размеров, фор- мы и состава карбидов. а б Рис. 1. Структура металлического урана в исходном состоянии (а) и после центробежного литья в обла- сти центрального отверстия (б), ув. 200 На образцах, прошедших центробежное литье в течение 7 с, наблюдалось в области центрального отверстия повышенное содержание карбидов урана, близких по форме и размерам к аналогичным части- цам в исходном материале. Однако наряду с этими карбидами присутствовали более мелкие частицы округлой формы размером до 1 мкм (рис. 2). Рис. 2. Вид карбидов в области центрального от- верстия в металлическом уране после центробеж- ного литья в течение 7 с, ув. 200 На образцах урана, полученных в результате центробежного литья в течение 20 с в области цен- трального отверстия шириной 0,5…0,8 мм происхо- дило формирование зоны с повышенным содержа- нием частиц округлой формы размером 0,5… 10 мкм (рис. 1,б). Травление полированных шлифов не приводи- ло к изменению цвета этих включений. Измерение содержания углерода в средней части отливок по- казало, что его концентрация уменьшается от 0,07…0,09 % мас, в исходном состоянии, до 0,03… 0,05 % мас после центробежного литья в течение 20…100 с. В области центрального отверстия ши- риной 0,5…1,0 мм концентрация углерода в отлив- ках после центробежного литья в течение 7 с, 20 с, 60 с и 100 с равнялась, соответственно, 0,2 % мас, 0,25 % мас, 0,3 % мас и 0,4 % мас (табл. 2). Изме- рения концентрации Zr в области центрального от- верстия после этих времен выдержки при центро- бежном литье дали следующие результаты: 0,4 % мас, 5,3 % мас, 8,8 % мас и 10,8 % мас. Распределение циркония по радиусу отливок, полученных в результате центробежного литья при временах 20 с, 60 с и 100 с в зависимости от расстояния приведено на рис. 3. Как видно из рисунка концентрация Zr увели- чивается в направлении центрального отверстия по закону, близкому к экспоненте. 3.2. Сплав U+2,7% мас Nb (спл. № 1) ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 90 В исходном состоянии в сплаве U+2,7% мас Nb карбиды ниобия имели вид сферических частиц раз- мером 0,5…10 мкм (рис. 4а). В результате центро- бежного литья сплава урана с ниобием при темпера- туре 1520 ºК в течение 40 с в области центрального отверстия произошло скопление карбидов ниобия и легирование сплава цирконием за счет растворения оболочки. Причем, как и в случае центробежного литья урана, часть карбидов поменяли размер и фор- му. 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1 1,5 2 2,5 3 3,5 РАССТОЯНИЕ ( от оболочк и ), ММ КО Н Ц ЕН ТР А Ц И Я , % М А С Zr Рис. 3. Зависимость распределения Zr по радиусу отливки из урана корректированного состава после центробежного литья в циркониевой форме при временах выдержки: 20 с (◆); 60 с (■); 100 с (▲) Наряду с мелкими включениями появились включения эллипсоидной и угловатой форм ве- личиной до 25 мкм (рис. 4, б), имеющие повышен- ное (до 88 % мас) содержание Nb. Микротвердость включений составляла 20 … 26 ГПа, что соответ- ствует микротвердости карбида ниобия [11]. Результаты исследования распределения Nb и Zr по радиусу отливок, полученные при помощи химического анализа, приведены на рис. 5. Из рисунка следует, что в области центрально- го отверстия наблюдается повышение концентра- ции Nb. Также, согласно данным химического ана- лиза, в области центрального отверстия наблюда- ется резкое повышение концентрации углерода. Максимальное содержание этих элементов, соот- ветственно, равнялось 8,4 % мас и 0,7…0,8 % мас (табл. 2). В основной массе отливок концентрация ниобия равномерно повышалась в направлении центрального отверстия. Цирконий распределялся равномерно по большей части объема отливки. Его концентрация составляла около 2 % мас. а б Рис. 4. Структура сплава U+2,7% мас Nb в исходном состоянии (а) и после центробежного литья в обла- сти центрального отверстия (б), ув. 200 В зоне скопления карбидов ниобия наблюдалось локальное повышение концентрации циркония до 3,2 % мас, а затем его снижение до 0,3 % мас у цен- трального отверстия (рис. 5). 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 Р АССТОЯНИЕ ( от оболочки ), ММ КО Н ЦЕ НТ РА ЦИ Я, % М А С Nb Zr Рис. 5. Зависимость распределения Nb и Zr по радиусу отливки из сплава состава ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 91 U+2,7% мас Nb после центробежного литья в цирко- ниевой форме 3.3. Сплав U+2,5% мас Zr+1,6% мас Nb (спл. №2) В сплаве U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb карбиды имели сферическую и угловатую формы. Их размер колебался от 5 мкм до 25 мкм (рис. 6,а). При помощи микрорентгеноспектрального анализа в самых круп- ных карбидах фиксировали от 80 до 88 % мас Zr. Нио- бий в составе карбидов обнаружен не был. Микро- твердость карбидов находилась в пределах значений 23…33 ГПа. Эти значения близки к значениям микро- твердости карбида циркония, приведенным в работе [11]. В результате центробежного литья при темпера- туре 1550 ºК в течение 40 с в области отливок, примы- кающей к центральному отверстию, наблюдалось скопление карбидов циркония. В отличие от урана и сплава U+2,7 % мас Nb, размеры и форма карбидов в этом случае не изменились, по сравнению с ис- ходным состоянием (рис. 6,б). Повышенное количество карбидов у цен- трального отверстия привело к увеличению кон- центрации углерода до 0,7…0,9 % мас, и цирко- ния до 8,9 % мас. Результаты измерения распределения концен- трации Zr и Nb по радиусу отливок, приведенные на рис. 7, свидетельствуют, что в основной массе отливок Zr и Nb распределились равномерно. Сохранение концентрации Zr на уровне исходно- го значения и наличие зоны с повышенным со- держанием Zr у центрального отверстия свиде- тельствовали о том, что в процессе центробежно- го литья произошло дополнительное легирова- ние сплава цирконием в количестве, приблизи- тельно равном 1,0 % мас, за счет растворения циркониевой формы. а б Рис. 6. Структура сплава U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb в исходном состоянии (а) и после центробежного литья в области центрального отверстия (б), увеличение 200 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 1,5 2 2,5 3 3,5 РАССТОЯНИЕ ( от оболочк и ), ММ КО Н Ц ЕН ТР А Ц И Я , % М А С Zr Nb Рис. 7. Зависимость распределения Nb и Zr по ради- усу отливки из сплава состава U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb после центробежного литья в циркониевой форме 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ Анализ полученных результатов свидетельствует об определенных закономерностях, характерных для исследуемых материалов. В сплаве U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb (спл. № 2), где углерод связан в стабильное соединение, представляющее собой карбид циркония, и, следовательно, форма и размер карбидов в результате центробежного литья не изменяются, Zr и Nb распределяются равномерно в большей части объема отливок (рис. 7). Лишь в области центрального отверстия наблюдалось повы- шение концентрации Zr до 8,9 % мас за счет накоп- ления карбидов циркония. Также наблюдалось равномерное распределение Zr, появившегося в результате растворения цирко- ниевой формы, в сплаве U+2,7% мас Nb (спл. № 1), где углерод в исходном состоянии был связан нио- бием. Цирконий в уране корректированного состава и ниобий в сплаве U+2,7% мас Nb распределялись не- равномерно по радиусу отливок. Наблюдалось по- вышение их концентрации в направление к цен- тральному отверстию. Характерным для обоих этих материалов являлось изменение размеров и формы карбидов в результате центробежного литья и на- личие очень мелких карбидов. В уране корректиро- ванного состава карбиды урана величиной 7… 20 мкм, присутствующие в исходной заготовке по- сле центробежного литья в течение времени, превы- шающего 20 с, распались, и произошло образование карбидов циркония величиной 0,5…10 мкм. В спла- ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 92 ве U+2,7% мас Nb углерод первоначально был свя- зан в карбиды ниобия величиной 0,5…10 мкм. По- сле центробежного литья произошло образование крупных карбидов ниобия. Величина отдельных из них достигала 25 мкм. Т.е. наблюдался процесс сли- яния мелких карбидов в крупные частицы. Кроме того, в области центрального отверстия, вероятно, начался процесс образования карбидов типа (ZrNb)С, о чем свидетельствует локальное повыше- ние концентрации Zr в этой области. Отмеченные выше особенности обусловлены тем, что в процессе нагрева и расплавления урана корректированного состава и сплава U+2,7% мас Nb происходит растворение части карбидов, поскольку в системе U-UC существует эвтектика при Т = 1116,6°С, а в системе U-C-Nb происходит образова- ние жидкой фазы при Т = 1130°С [7]. Причем, со- гласно литературным данным [12], растворимость углерода в уране при температуре центробежного литья 1490 ºК составляет 0,05…0,07 % мас. Металлографические исследования и химиче- ский анализ проб, взятых из средней части отливок и из области центрального отверстия, свидетель- ствуют, что уже в первые 7 с центробежного литья большая часть нерастворившихся карбидов урана перемещается в область центрального отверстия. В результате чего в этой области наблюдается повы- шение концентрации углерода до 0,2 % мас. Если предположить, что в уране растворилось в первона- чальный момент 0,05…0,07 % мас углерода, а остав- шийся углерод (0,01…0,02% мас), в составе карби- дов переместился из всего объема отливки диамет- ром 11,7 мм в объем у центрального отверстия на- ружным диаметром 4,5 мм, а внутренним - 3,0 мм, то его концентрация должна составлять 0,16… 0,29 % мас, что близко к значению, полученному экспериментально. Такое количество углерода мо- жет связать в карбиды циркония 1,2…2,2 % мас цир- кония. Фактическое содержание Zr, измеренное экс- периментально, равнялось 0,4 % мас. Данные расче- ты согласуются с результатами металлографических исследований, свидетельствующих, что в начальный момент времени в процессе центробежного литья происходит перенос в область центрального отвер- стия карбидов урана. В дальнейшем, при увеличе- нии концентрации циркония в области центрального отверстия происходит процесс преобразования кар- бидов урана в карбиды Zr (рис. 1,б и рис. 2,а). По- степенное повышение концентрации углерода и циркония в области центрального отверстия с увели- чением времени центробежного литья подтверждает факт образования карбидов циркония не только в области центрального отверстия, а и в средней части отливок и последующего их перемещения к цен- тральной части. Этот процесс образования карбидов циркония приведен на рис. 2,б. Оценка максималь- ного количества углерода, который может переме- ститься со всего объема отливки в область централь- ного отверстия диаметром от 4,5 мм, до 3,0 мм со- ставляет 0,7…1,0 % мас. Это значение также являет- ся близким к полученному экспериментально на от- ливках из сплавов урана U+2,7% мас Nb и U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb и подтверждает факт перемещения большей части углерода в виде карби- дов циркония и ниобия в область центрального от- верстия в результате центробежного литья при ука- занных параметрах. Таким образом, можно заключить, что в процес- се центробежного литья урана и его сплавов при условии, что углерод связан в стабильные соедине- ния, растворенный из материала оболочки цирконий распределяется равномерно в объеме отливок, обра- зуя при их кристаллизации твердый раствор. Откло- нение от равномерного распределения легирующих элементов обусловлено процессом преобразования карбидов. Основная часть карбидов перемещается в область центрального отверстия уже в начальный момент центробежного литья. В уране корректиро- ванного состава первоначально часть углерода из карбидов урана переходит в раствор, а часть в соста- ве карбидов урана перемещается в область цен- трального отверстия. В дальнейшем, с увеличением времени центробежного литья и повышением кон- центрации циркония в уране за счет растворения оболочки происходит преобразование карбидов ура- на в карбиды циркония. Процесс образования карби- дов циркония происходит одновременно в основном объеме отливки и в области центрального отверстия за счет взаимодействия растворенного в уране угле- рода и карбидов урана с цирконием. ВЫВОДЫ 1. Определена роль углерода в распределении ле- гирующих элементов в уране и его сплавах с цирко- нием и ниобием при центробежном литье в цирко- ниевой форме. 2. Показано, что в процессе центробежного литья металлического урана наряду с процессом легирова- ния урана цирконием происходит распад карбидов урана и образование карбидов циркония как в обла- сти центрального отверстия, так и в основной части отливок. 3. Установлено, что практически весь углерод в результате центробежного литья сплавов урана скапливается в области центрального отверстия в сплаве U+2,5% мас Zr+1,6 % мас Nb в виде карбида циркония, а в сплаве U+2,7% мас Nb - в виде карби- да ниобия. В отливках урана корректированного со- става, полученных при временах центробежного ли- тья, превышающих 20 с, углерод, находящийся в об- ласти центрального отверстия, связан в карбиды циркония. ЛИТЕРАТУРА 1. С.Б.Юдин, М.М.Левин, С.Е.Розенфельд. Центро- бежное литье. М.: «Машиностроение», 1972. 2. Материаловедение реакторных материалов. Об- зоры института имени Беттла. Книга вторая. Конструкционные материалы и технология твэлов. М.: «Госатомиздат», 1968, с.11−25. 3. Н.Н.Белаш, В.С.Красноруцкий, В.Р.Татаринов. А.С. № 245514 от 09.01.84, МКИ G 21 С 3/00. ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 93 4. Н.Н.Белаш, В.С.Красноруцкий, В.Р.Татаринов, Н.А.Семенов. А.С. № 304377 от 10.06.88, МКИ G 21С 3/00. 5. Н.Н.Белаш, В.С.Красноруцкий, В.Р.Татаринов, В.А.Пузик. A.C. № 330322 от 10.07.88, МКИ G 21С 3/00. 6. В.С.Красноруцкий, В.Р.Татаринов. Разработка твэлов с топливом на основе металлического урана для энергетических реакторов. //Вопрсы атомной науки и техники. Серия: «Физика радиационных по- вреждений и радиационное материаловедение», 1999, вып.1(73)-2(74), Харьков: с.87−94. 7. Ю.С.Виргильев. Неметаллические включения в сплавах урана с цирконием, ниобием, молибденом. /Сб. трудов под редакцией О.С. Иванова. «Строе- ние сплавов некоторых систем с ураном и торием. М.: «Госатомиздат», 1961, с.307−311. 8. Т.В.Самсонов, И.М.Винницкий. Тугоплавкие со- единения. Справочник. М.: «Металлургия», 1976. 9. В.К.Марков и др. Уран, методы его определения. М.: «Атомиздат», 1964, с. 442. 10. З.С.Мухина, Е.И.Никитина, Л.М.Буданова и др. Методы анализа металлов и сплавов. М.: Гос. изда- тельство оборонной промышленности, 1959, с.68− 70. 11. А.А.Иванько. Твердость. Справочник. Киев: «Наукова думка», 1968, с. 82−83. 12. Диаграммы состояния и фазовые превращения сплавов урана. М.: «Наука», 1972. . ________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.88-93. 94 КИНЕТИКА РАСПРЕДЕЛЕНИЯ УГЛЕРОДА И ЛЕГИРУЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ В УРАНЕ И ЕГО СПЛАВАХ ПРИ ЦЕНТРОБЕЖНОМ ЛИТЬЕ ВВЕДЕНИЕ 1. ИССЛЕДУЕМЫЕ МАТЕРИАЛЫ Состав центрифугируемых материалов 2. ИЗГОТОВЛЕНИЕ ОБРАЗЦОВ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ Таблица 2 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ 3.1. Уран корректированного состава 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ВЫВОДЫ ЛИТЕРАТУРА

Кинетика распределения углерода и легирующих элементов в уране и его сплавах при центробежном литье

Репозитарії

Схожі ресурси