Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа

Представлены результаты исследования трех групп твэлов: после облучения в энергетических реакторах ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 до максимального выгорания 60 МВт*сут/кг урана; после дополнительного облучения в реакторе МИР до максимального выгорания 70 МВт*сут/кг урана; после облучения в исследовательском р...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2005
Автори:	Крюков, Ф.Н., Никитин, О.Н.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2005
Назва видання:	Вопросы атомной науки и техники
Теми:	Материалы реакторов на тепловых нейтронах
Онлайн доступ:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80594
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа / Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 94-103. — Бібліогр.: 9 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-80594
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-805942015-04-20T03:01:54Z Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа Крюков, Ф.Н. Никитин, О.Н. Материалы реакторов на тепловых нейтронах Представлены результаты исследования трех групп твэлов: после облучения в энергетических реакторах ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 до максимального выгорания 60 МВтсут/кг урана; после дополнительного облучения в реакторе МИР до максимального выгорания 70 МВтсут/кг урана; после облучения в исследовательском реакторе с целью обоснования его эксплуатационной надежности в переходных режимах. Определены особенности выгорания топлива с Gd. Проведен анализ поведения газовых продуктов деления и цезия в топливе реакторов ВВЭР. Вид радиальных распределений свидетельствует, что перемещение цезия при реальных условиях эксплуатации ВВЭР-440, и ВВЭР-1000 отсутствует. Исследовано влияние способов облучения в экспериментальных реакторах на поведение ксенона и цезия. Установлены закономерности поведения ксенона и цезия при скачках мощности. Исследовано накопление и радиальное распределение плутония в твэлах реакторов ВВЭР. Представлені результати дослідження трьох груп твелів: після опромінення в енергетичних реакторах ВВЕР-440 та ВВЕР-1000 до максимального вигоряння 60 МВт* добу/кг урану, після додаткового опромінення в реакторі МІР до максимального вигоряння 70 МВт* добу/кг урану , після опромінення в дослідницькому реакторі з метою обгрунтування його експлуатаційної надійності в перехіднихрежимах. Визначені особливості вигоряння палива з Gd. Наведено аналіз поведінки газових продуктів поділу та цезію у паливі реакторів ВВЕР. Вигляд радіальних розподілів свідчить, що переміщення цезію при реальнихумовах експлуатації ВВЕР-440 та ВВЕР-1000 відсутнє. Досліджено вплив способів опромінення в експериментальних реакторах наа поведінку ксенону та цезію. Встановлені закономірності поведінки ксенону та цезію при стрибках потужності. Досліджено накопичення та радіальний розподіл плутонію в твелах реакторів ВВЕР. Results of study of three groups of fuel elements are presented: after irradiation in power reactors VVER-440 and VVER- 1000 before maximum burnup of 60 MWt/day of uranium, after additional irradiation in reactor MIR up to maximum burnup of 70 MWt/day of uranium, after irradiation in research reactor to operating reliability control in transitional conditions. Peculiarities of burnup of fuel with Gd are determined. The behaviour of gaseous fission products and caesium in fuel of reactors VVER is analyzed. Radial distribution certifies that caesium displacement in real operating conditions of VVER-440 and VVER- 1000 is absent. Effect of irradiation methods in research reactors on xenon and caesium behaviour is investigated. Mechanisms of xenon and caesium behaviour under power jumps are determined. Accumulation and radial distribution of plutonium in fuel elements of reactors VVER`s are investigated. 2005 Article Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа / Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 94-103. — Бібліогр.: 9 назв. — рос. 1562-6016 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80594 621.385.833 ru Вопросы атомной науки и техники Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Материалы реакторов на тепловых нейтронах Материалы реакторов на тепловых нейтронах
spellingShingle	Материалы реакторов на тепловых нейтронах Материалы реакторов на тепловых нейтронах Крюков, Ф.Н. Никитин, О.Н. Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа Вопросы атомной науки и техники
description	Представлены результаты исследования трех групп твэлов: после облучения в энергетических реакторах ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 до максимального выгорания 60 МВтсут/кг урана; после дополнительного облучения в реакторе МИР до максимального выгорания 70 МВтсут/кг урана; после облучения в исследовательском реакторе с целью обоснования его эксплуатационной надежности в переходных режимах. Определены особенности выгорания топлива с Gd. Проведен анализ поведения газовых продуктов деления и цезия в топливе реакторов ВВЭР. Вид радиальных распределений свидетельствует, что перемещение цезия при реальных условиях эксплуатации ВВЭР-440, и ВВЭР-1000 отсутствует. Исследовано влияние способов облучения в экспериментальных реакторах на поведение ксенона и цезия. Установлены закономерности поведения ксенона и цезия при скачках мощности. Исследовано накопление и радиальное распределение плутония в твэлах реакторов ВВЭР.
format	Article
author	Крюков, Ф.Н. Никитин, О.Н.
author_facet	Крюков, Ф.Н. Никитин, О.Н.
author_sort	Крюков, Ф.Н.
title	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
title_short	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
title_full	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
title_fullStr	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
title_full_unstemmed	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
title_sort	исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа
publisher	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
publishDate	2005
topic_facet	Материалы реакторов на тепловых нейтронах
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/80594
citation_txt	Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа / Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 94-103. — Бібліогр.: 9 назв. — рос.
series	Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv	AT krûkovfn issledovaniesostoâniâtoplivareaktorovnateplovyhnejtronahmetodomélektronnozondovogomikroanaliza AT nikitinon issledovaniesostoâniâtoplivareaktorovnateplovyhnejtronahmetodomélektronnozondovogomikroanaliza
first_indexed	2025-07-06T04:35:49Z
last_indexed	2025-07-06T04:35:49Z
_version_	1836870848105938944
fulltext	УДК 621.385.833 ИССЛЕДОВАНИЕ СОСТОЯНИЯ ТОПЛИВА РЕАКТОРОВ НА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНАХ МЕТОДОМ ЭЛЕКТРОННО- ЗОНДОВОГО МИКРОАНАЛИЗА Ф.Н. Крюков, Г.Д. Лядов, О.Н. Никитин ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, г. Димитровград, Россия Представлены результаты исследования трех групп твэлов: после облучения в энергетических реакторах ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 до максимального выгорания 60 МВтсут/кг урана; после дополнительного облуче ния в реакторе МИР до максимального выгорания 70 МВтсут/кг урана; после облучения в исследователь ском реакторе с целью обоснования его эксплуатационной надежности в переходных режимах. Определены особенности выгорания топлива с Gd. Проведен анализ поведения газовых продуктов деления и цезия в топ ливе реакторов ВВЭР. Вид радиальных распределений свидетельствует, что перемещение цезия при реаль ных условиях эксплуатации ВВЭР-440, и ВВЭР-1000 отсутствует. Исследовано влияние способов облучения в экспериментальных реакторах на поведение ксенона и цезия. Установлены закономерности поведения ксе нона и цезия при скачках мощности. Исследовано накопление и радиальное распределение плутония в твэлах реакторов ВВЭР. ВВЕДЕНИЕ Для изучения свойств топлива реакторов ВВЭР и обоснования его работоспособности при повышен ных уровнях выгорания в ГНЦ РФ НИИАР прово дятся систематические исследования твэлов после эксплуатации в энергетических реакторах, а также твэлов после дополнительного облучения в исследо вательском реакторе до повышенного выгорания и после реакторных экспериментов по испытанию вы соко выгоревшего топлива в переходных режимах. Распухание топлива, выход газа под оболочку, уве личение давления внутри твэла, изменение тепло проводности – явления, находящиеся в тесной вза имной связи, во многом определяются накоплением и поведением газовых продуктов деления (ГПД), основным из которых является ксенон. Установле ние корреляции между локальным содержанием газа, структурными особенностями топливной композиции и параметрами облучения необходимо для обоснования работоспособности топлива и твэлов, разработки рекомендаций по условиям их эксплуатации. В настоящей работе представлены результаты изучения структуры, радиального распределения ксенона и цезия в твэлах ВВЭР после штатной экс плуатации и после дополнительного облучения в ре акторе МИР в режиме переменной мощности. ХАРАКТЕРИСТИКА ТВЭЛОВ И МЕТОДИКИ ИССЛЕДОВАНИЯ В табл. 1 приведены основные характеристики и параметры облучения исследованных твэлов, влия ющие на накопление и распределение продуктов де ления. Особенностью ТВС ВВЭР-1000 (см. табл. 1) было наличие в ней твэлов с уран-гадолиниевым топливом в комбинации со штатными. Определение элементного состава облученного топлива проводи ли методом электронно-зондового рентгеноспек трального микроанализа на приборе МАР-4 [2]. Для определения массовой доли элементов в качестве стандартных образцов сравнения были использова ны соответственно необлученный оксид урана UO2, смешанный оксид (U,Pu)O2 с массовой долей плуто ния 7,35%, чистый неодим, иодид цезия (CsI) и чи стый теллур для анализа ксенона по методике [3]. Измеренные значения содержания неодима в топли ве были использованы для расчета локального выго рания и построения радиального профиля выгора ния по методике, изложенной в работе [4]. Изучение радиального распределения изотопов гадолиния в экспериментальных твэлах проводилось методом лазерной масс-спектрометрии на приборе ЭМАЛ-2 [5]. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ВЫГОРАНИЯ ПРИ МАТЕРИАЛОВЕДЧЕСКИХ ИССЛЕДОВАНИЯХ ТОПЛИВА Выгорание является одной из важнейших харак теристик облученного топлива, по значению выго рания можно рассчитать количества наработанного ксенона и цезия, которые в сравнении с эксперимен тально определенными значениями используются для анализа их поведения, включая выход из матри цы топлива в периферийной зоне и в центральной зоне таблеток. Для расчета локального выгорания были использованы измеренные значения содержа ния неодима в топливе [4]. На рис. 1 показаны ре зультаты, полученные при исследовании твэлов ВВЭР-440 с минимальным и максимальным выгора нием (51 и 7 МВтсут/кг урана). В табл. 2 приведены рассчитанные средние зна чения выгорания для ряда твэлов в сравнении со значениями, полученными другими методами. Ре зультаты, полученные всеми представленными ме тодами, совпадают в пределах нескольких процен тов. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.94 Таблица 1 Основные характеристики и параметры облучения исследованных твэлов Реактор № ТВС № твэла Длительность эксплуата ции, топ. цикл. Максимальное выгорание, МВт сут/кг урана Примечание ВВЭР-440 198 96 4 51 Штатный режим ВВЭР-440 228 68 5 61 То же ВВЭР-440 228 34 5 60 –«»– ВВЭР-440 222 111 5 60 –«»– ВВЭР-440 222 35 5 59 –«»– ВВЭР-440 222 24 5+дооблучение в реакторе МИР 70 –«»– ВВЭР-1000 325 148 4 58 –«»– ВВЭР-1000 325 96 4 54 –«»– ВВЭР-1000 4108 177 3+дооблучение в реакторе МИР 60 –«»– МИР ЭТВС 50 ВВЭР-440 198 РФТ 51 4 50 FGR-2 ВВЭР-440 222 РФТ 50 5 58 То же ВВЭР-440 228 111 5 60 RAMP-11 ВВЭР-440 222 РФТ 31 5+дооблучение в реакторе МИР 70 То же ВВЭР-1000 4108 РФТ 34 3+дооблучение в реакторе МИР 60 То же ВВЭР-440 222 Р62 (102) 5+дооблучение в реакторе МИР 60 Циклирование мощ ности ВВЭР-440 228 Р61 (86) 5+дооблучение в реакторе МИР 52 То же ВВЭР-1000 40 3 47 Штатный режим ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103. R2 R3 R1 R2 R3 R1 а б 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 1,6 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я н е о д и м а , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 1,6 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн.ед. в г 0 20 40 60 80 100 120 140 160 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн.ед. В ы го р а н и е , М В т с у т /к г U 0 20 40 60 80 100 120 140 160 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн.ед. д е Рис. 1. Макроструктура и радиальное распределение неодима и выгорания в образцах топлива ВВЭР- 440 после облучения до среднего по сечению выгорания 51 МВтсут/кг урана (а, в, д) и 70 МВтсут/кг урана (б, г, е); R1, R2, R3 – радиальные маршруты исследования 95 ВВЭР-1000 30 3 37 Штатный режим, уран-гадолиниевое топливо Таблица 2 Среднее по сечению таблеток выгорание в исследованных образцах Твэл (ТВС) Выгорание, определенное различными методами, МВт сут/кг урана γ-спектрометрия Масс-спектрометрия По энерговыработке РСМА 96(198) 50,6 51,74±1,87 111(222) 59,2 61,86±1,24 24(222) 70,0 (69,8) 68,2±1,4 71,8 70,43±1,17 96(325) 54,0 55,40±1,31 148(325) 57,8 57,19±0,86 177(4108) 59,5 (58,3) 58,1±1,3 62,6 60,85±1,13 111(228) 60,3 60,6; 62,5** 34(228) 60,2 60,86±1,08 РФТ31(222) 69,1 (69,5) 72,4 72,1±1,6 РФТ34(4108) 59,5 (58,5) 62,9 62,2±0,9 * В скобках указаны значения выгорания, полученные относительным методом. ** Представлены крайние значения по различным радиусам Таким образом, рентгеноспектральный микро анализ как метод определения выгорания топлива не уступает в точности другим методам, являясь при этом единственным из доступных методов опреде ления локального выгорания. ОСОБЕННОСТИ ВЫГОРАНИЯ УРАН-ГАДОЛИНИЕВОГО ТОПЛИВА Уран-гадолиниевое топливо рассматривается в качестве перспективного для реакторов ВВЭР. В связи с этим представляет практический интерес знание особенностей выгорания топлива, содержа щего гадолиний, а именно: как отличаются средние по радиусу значения выгорания уран-гадолиниевого топлива и топлива без гадолиния при одинаковой длительности эксплуатации; как влияет наличие до бавки гадолиния на радиальный профиль выгорания топлива. Для поперечных сечений твэлов с гадолинием и без гадолиния были определены радиальные профи ли выгорания и его средние по радиусу таблетки значения (рис. 2 и 3). 0 10 20 30 40 50 60 70 80 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. В ы го ра ни е, М В т су т/ кг U 0,6 0,65 0,7 0,75 0,8 0,85 0,9 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. B ( U O 2 + G d2 O 3) / B ( U O 2) Рис. 2. Радиальное распределение выгорания в твэлах ТВС ВВЭР-1000 (□, ● - без гадолиния и с гадолинием соответственно) Рис. 3. Радиальное распределение отношения локаль ного выгорания уран - гадолиниевого топлива к выгоранию уранового топлива в твэлах ТВС ВВЭР-1000 Для интерпретации полученных результатов це лесообразно воспользоваться экспериментальными данными, полученными ранее при исследовании ра диального распределения изотопов гадолиния в экс периментальных твэлах с аналогичной топливной композицией, облученных в реакторе МИР до выго рания 1,3; 3,2 и 6,4 МВтсут/кг урана. Исследова ние было выполнено методом лазерной масс-спек трометрии на приборе ЭМАЛ-2. Результаты иссле дования для выгорания 1,3 и 6,4 МВтсут/кг урана показаны на рис. 4, 5, из чего следует: выгорание изотопов 155Gd и 157Gd и их превращение в изотопы 156Gd и 158Gd происходит неравномерно по радиусу таблетки, что объясняет радиальный профиль отно сительного выгорания двух видов топлива, приве денный на рис. 4. Кинетика трансмутации изотопов ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.96 155Gd и 157Gd такова, что уже при выгорании топлива 1,3 МВтсут/кг урана их относительные доли (сред ние по радиусу значения) составляют соответствен но 5 и 1 %, а при выгорании 6,4 МВтсут/кг урана – 2 и 0,3% (исходные значения соответственно состав ляют 14,80 и 15,65 %), таким образом, наличие гадо линия в топливе сказывается только на начальном этапе облучения. 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. О тн ос ит ел ьн ая д ол я из от оп ов G d, % 15 20 25 30 35 40 45 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. О тн ос ит ел ьн ая д ол я из от оп ов G d, % Рис. 4. Радиальное распределение изотопов 155Gd и 157Gd: исходное (▬, —); выгорание 1,3 МВтсут/кг урана (□, ○); выгорание 6,4 МВтсут/кг урана (■,●) Рис. 5. Радиальное распределение изотопов 156Gd и 158Gd: исходное (▬, —); выгорание 1,3 МВтсут/кг урана (□, ○); выгорание 6,4 МВтсут/кг урана (■,●) АНАЛИЗ ПОВЕДЕНИЯ ГАЗОВЫХ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ В ТОПЛИВЕ РЕАКТОРОВ ВВЭР С точки зрения поведения топлива при повыше нии выгорания и уровня тепловой нагрузки пред ставляют интерес следующие характеристики: зна чение локального выгорания в краевой зоне (rim- зоне) и динамика формирования структуры краевой зоны; доля газа, вышедшего из матрицы топлива, в зависимости от линейной мощности твэла. На рис. 6,7 приведены результаты определения содержания ксенона в топливе. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.97 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % а б 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % в г 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % д е Рис. 6. Распределение ксенона по радиусу топливных таблеток после облучения: в реакторе МИР до выго рания 44 МВтсут/кг урана (а); ВВЭР-440 до выгорании 51, 59 и 70 МВтсут/кг урана (соответственно б, в, г); ВВЭР-1000 до выгорании 54 и 60 МВтсут/кг урана (соответственно д, е) Распределение ксенона имело следующие осо бенности. Во-первых, содержание ксенона в твердом растворе топлива во всех твэлах в наруж ной части таблеток ниже расчетного накопления, что обусловлено выходом части его атомов из твердого раствора в поры диаметром более 0,5… 1,0 мкм на границы зерен и в свободный объем твэла. Во-вторых, в центральной части таблеток из твэлов реактора ВВЭР-1000 с выгоранием 54 и 60 МВтсут/кг урана (твэлы № 96 и 177) содержа ние ксенона в твердом растворе существенно снизи лось по сравнению с образовавшимся в результате облучения. На рис. 8 представлена внешняя часть радиального распределения ксенона в топливе после облучения в реакторе МИР, а содержания ксенона в матрице топлива в зависимости от локального выго рания в краевой зоне для разных групп твэлов пока заны на рис. 9. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103. 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % Термическ ий выход 60 МВт сут/кг U 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1 0,8 0,85 0,9 0,95 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я к с е н о н а , % 55 МВт сут/кг U Рис. 7. Радиальное распределение ксенона в твэле 96 ТВС 325 ВВЭР-1000 (среднее по радиусу выго рание 54 МВтсут/кг урана) Рис. 8. Радиальное распределение ксенона в твэле экспериментальной ТВС реактора МИР (среднее по радиусу выгорание 44 МВ сут/кг урана) 98 Из совокупности всей имеющейся информации следует, что начало формирования rim-зоны проис ходит при локальном выгорании 55…70 МВтсут/кг урана. Полученные результаты позволяют сделать следующие предположения. Эволюция состояния топлива в краевой зоне проходит ряд фаз. Первая фаза, инкубационная, продолжается до выгорания 55…70 МВтсут/кг урана. В течение этой фазы в кристаллической решетке UO2 осуществляется на копление радиационных дефектов, вторичного плу тония и продуктов деления, в том числе ксенона. Вторая фаза связана с гетерогенным процессом за рождения реструктуризированных микрообластей, их ростом, объединением и в конечном итоге фор мированием полностью реструктуризованной зоны. Эта фаза состояния топлива соответствует интерва лу локального выгорания от 55…70 до 120… 125 МВтсут/кг урана. При локальном выгорании более 125 МВтсут/кг урана весь объем топлива имеет обновленную структуру, представляющую со бой совокупность газонаполненных пор диаметром до нескольких микрометров, окруженных новыми мелкими зернами размером менее 1 мкм. При ло кальном выгорании 125 МВтсут/кг урана нарабо танное содержание ксенона соответствует массовой доле 1,75 %, из которых только 0,2% находится в твердом растворе. Если остальная часть наработан ного ксенона находится в порах, относительный объем которых при указанном локальном выгорании равен 17…20 %, то давление в них при 800 К (в при ближении идеального газа) составляет около 40 МПа. Напряжение в материале, обусловленное давле нием в поре, зависит от величины давления, поверх ностной энергии, радиуса поры и имеет максималь ное значение на поверхности поры, которое рассчи тывается для UO2 [7] ~ 36 МПа. В соответствии с ли тературными данными [7], радиационная ползучесть UO2 в рабочем интервале температуры проявляется при напряжении выше 100 МПа. Таким образом, при локальном выгорании более 125 МВтсут/кг урана (т.е. когда процесс реструкту ризации закончился) в состоянии rim-зоны наступа ет третья фаза, которую можно назвать фазой дина мического равновесия, – новые поры не образуются; количество ксенона, накапливающегося в результате деления, равно его количеству, диффундирующему в существующие поры. На этой стадии скорость рас пухания краевой зоны должна замедлиться. Такое состояние краевой зоны обязано сохраняться до до стижения давления в порах, при котором напряже ние на их поверхности обусловливает проявление радиационной ползучести. После этого можно ожи дать наступления четвертой фазы в состоянии крае вой зоны, связанной с ростом пор в результате ра диационной ползучести и, как следствие, увеличе нием скорости распухания топлива. АНАЛИЗ ПОВЕДЕНИЯ ЦЕЗИЯ В ТОПЛИВЕ РЕАКТОРОВ ВВЭР Вид радиальных распределений свидетельствует о том, что миграция цезия при реальных условиях ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103. 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт сут/ кг урана М а сс о ва я д о л я к се н о н а ,% 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт сут/ кг урана М ас со ва я д ол я к се н он а, % а б 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт сут/кг урана М а сс о ва я д о л я к се н о н а , % Рис. 9. Содержание ксенона во внешней зоне топ ливных сердечников между r/r0 = 0,7 и краем табле ток как функция локального выгорания: а, б, в – реакторы МИР, ВВЭР-440, ВВЭР-1000. Сплошной линией показано расчетное накопление в 99 эксплуатации твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 отсут ствует (рис. 10). Содержание цезия как функция ло кального выгорания топлива изображено на рис. 11. Таким образом, полученные результаты показыва ют, что при реструктуризации топлива в rim-зоне цезий в отличие от ксенона не поступает в образую щиеся поры. Существует мнение [1], что в этой зоне цезий выходит из кристаллической решетки UO2, но кон центрируется не в порах, а на границах новых мел ких зерен. Поскольку при анализе рентгеноспек тральным методом объем анализируемой области составляет обычно около 10 мкм3, что соответствует количеству новых зерен от нескольких сотен до ты сяч, концентрация цезия на их границах не сказыва ется на получаемых результатах. 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 0 0,25 0,5 0,75 1 Радиус, отн.ед. М а с с о в а я д о л я ц е зи я , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт сут/кг урана М а с с о в а я д о л я ц е зи я , % Рис. 10. Распределение цезия по радиусу топливной таблетки после облучения в реакторе ВВЭР-1000 до выгорания 60 МВтсут/кг урана Рис. 11. Зависимость содержания цезия в облучен ном топливе реакторов ВВЭР от локального выго рания (сплошная линия – расчетное содержание) ВЛИЯНИЕ РЕЖИМОВ ОБЛУЧЕНИЯ В РЕАКТОРНЫХ ЭКСПЕРИМЕНТАХ НА ПОВЕДЕНИЕ КСЕНОНА И ЦЕЗИЯ Эксперимент FGR-2. Подъем максимальной ли нейной мощности твэлов РФТ-50 и РФТ-51 (см. табл. 1) во время эксперимента доходил до 440 Вт/см. Твэл 35 был свидетелем и вырезался из области с пониженной линейной мощностью. Радиальные распределения ксенона и цезия в указанных сечениях твэлов после эксперимента по казаны на рис. 12. Полученные результаты позволя ют посчитать локальный термический выход ксено на и цезия из топлива при конкретных максималь ных значениях линейной мощности (табл. 3). 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а сс о ва я д о л я , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а сс о в а я д о л я , % а б ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.100 В = 50 МВт сут/кг U ql = 344 Вт/см В = 50 МВт сут/кг U ql = 436 Вт/см 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а сс о ва я д о л я , % 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я , % в г 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я , % д Рис. 12. Радиальное распределение ксенона и цезия в топливе после эксперимента FGR-2: а, б –твэл РФТ-51; в,г- твэл РФТ-50; д- твэл 35 ○,● – ксенон и цезий (измеренные значения); —, ▬ - ксенон и цезий, наработанные в результа те деления и трансмутации (расчет) Таблица 3 Выход Xe и Cs из топлива в исследованных сечениях твэлов в эксперименте FGR-2 Твэл Выгорание, МВт сут/кг урана Максимальная локальная линейная мощность, Вт/см Выход, % Ксенон Цезий РФТ-51 50 344 32 16 РФТ-51 50 436 49 39 РФТ-50 58 277 18 6 РФТ-50 58 358 38 38 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 0 50 100 150 200 250 Время, ч М о щ н о с т ь о б л у ч а т е л ь н о го у с т р о й с т в а , кВ т Рис. 13. Изменение мощности облучатель ного устройства в эксперименте RAMP - 11 Эксперимент RAMP-11. Изменение мощности облучательного устройства во время эксперимента RAMP – 11 показано на рис. 13. Радиальные распре деления ксенона и цезия в сечениях исследованных твэлов изображены на рис. 14, рассчитанные по этим распределениям относительные значения тер мического выхода продуктов деления из топлива приведены в табл. 4. Полученные результаты пока зывают, что выход из топлива и радиальное распре деление указанных продуктов деления зависят не только от линейной мощности, но и от выгорания и геометрических характеристик топливной таблетки. При более высоком выгорании (~ 60 МВтсут/кг урана) различие в поведении ксенона и цезия на блюдается только при относительно низких значе ниях линейной мощности (277 Вт/см). ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.101 В = 58,4 МВт сут/кг U ql = 277 Вт/см В = 58 МВт сут/кг U ql = 353 Вт/см В = 58 МВт сут/кг U ql = 277 Вт/см В = 58,6 МВт сут/кг U ql = 0 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. М а сс о в а я д о л я , % . 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. М а сс о в а я д о л я , % . а б 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. М а сс о ва я д о л я, % . 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. М ас со ва я до ля , % . в г Рис. 14. Радиальное распределение ксенона и цезия в топливе после эксперимента RAMP-11: а – твэл РФТ 34, б – твэл РФТ 31; в,г – твэл ПМТ 111 в разных сечениях; ○, ● – ксенон и цезий (измеренные значения); —, ▬ – ксенон и цезий, наработанные в результате де ления и трансмутации (расчет) Таблица 4 Выход ксенона и цезия из топлива в эксперименте RAMP-11 Твэл Выгорание, МВт сут/кг урана Максимальная локальная линейная мощность, Вт/см Выход, % Ксенон Цезий ПМТ 111 60 320 42 40 ПМТ 111 60 356 45 47 РФТ-31 70 322 45 40 РФТ-34 60 335 34 25 Перенос циркония из оболочки в топливо. На образце из твэла РФТ-31 были обнаружены трещины в оксидной пленке на внутренней поверх ности оболочки. В процессе исследования указанно го образца было проверено предположение о воз можности прямого взаимодействия газообразного йода с незащищенным металлом оболочки и иодид ного переноса циркония в топливный сердечник. Иодидные транспортные реакции в поле темпера турного градиента хорошо известны [9]. Указанное явление лежит в основе технологии получения иодидного циркония. На образце были получены карты распределения циркония и урана в перифе рийной части топливного сердечника вблизи трещи ны в оксидной пленке на оболочке (рис. 15). Эксперимент по циклическому изменению мощности. С помощью рентгеноспектрального ми кроанализа были исследованы особенности распре деления продуктов деления в двух рефабрикован ных твэлах, изготовленных из твэлов реактора ВВЭР-440, облученных до максимального выгора ния 52 МВтсут/кг урана (ТВС 228) и 60 МВтсут/кг урана (ТВС 222) и испытанных в ре акторе МИР в маневренных режимах (рис. 16). Мак симальная линейная мощность твэлов во время ис пытаний менялась от 150…200 до 250…270 Вт/см. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.102 В = 59,5 МВт сут/кг U ql = 335 Вт/см В = 60 МВт сут/кг U ql = 335 Вт/см В = 60 МВт сут/кг U ql = 320 Вт/см В = 60 МВт сут/кг U ql = 356 Вт/см В = 70 МВт сут/кг U ql = 322 Вт/см Рис. 15. Микроструктура (а) и карты распределе ния циркония (б) и урана (в) во внешней части топ ливной таблетки РФТ31, выделенной прямоугольни ком НАКОПЛЕНИЕ И РАДИАЛЬНОЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЕ ПЛУТОНИЯ В ТВЭЛАХ РЕ АКТОРОВ ВВЭР Апробирование методики проводили на образце из твэла 68, в котором выгорание и нуклидный со став топлива предварительно были определены масс-спектрометрическим методом с локальным пробоотбором по радиусу сердечника. Результаты сравнительных экспериментов приведены на рис. 17. На всех исследованных твэлах были получе ны идентичные радиальные распределения плуто ния, отличающиеся, однако, в количественном отно шении. На основании радиальных распределений для разных групп твэлов были получены средние по радиусу значения массовых долей плутония (рис. 18). 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я , % 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед. М а с с о в а я д о л я , % а б Рис. 16. Радиальное распределение Xe и Cs в топливе после эксперимента по циклическому изменению мощности: (а) и (б) – твэлы с выгоранием 52 и 60 МВтсут/кг урана соответственно; ○, ● – Xe и Cs (из меренные значения); —, ▬ – Xe и Cs, наработанные в результате деления и трансмутации (расчет) 0 0,5 1 1,5 2 2,5 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн.ед. М ас со ва я до ля п лу то ни я, % R2 = 0,9888 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 1,6 30 40 50 60 70 80 Выгорание, МВт сут/кг урана М ас со ва я до ля п лу то ни я, % Рис. 17. Радиальное распределение плутония в твэле 68, полученное методами рентгеноспек трального микроанализа (○) и масс-спектромет рии с локальным пробоотбором (●) Рис. 18. Средние по радиусу значения массовых долей Pu для разных групп твэлов: ▲ – реактор МИР, обогащение 4,4 % по 235U; ● – ВВЭР-440, обогащение 3,6 %;○ – ВВЭР-440, обогащение 4,4 %; ■ – ВВЭР-1000, обогащение 4,4 %; □ – ВВЭР-1000 с уран-гадолиниевым топливом, обогащение 4,4 % ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103. 100 % 0 % UO 2 20 мкм Оболочка 103 Анализ совокупности всех данных по накопле нию плутония показывает, что полученные экспери ментальные значения массовой его доли в зависимо сти от выгорания в твэлах реакторов ВВЭР могут быть объединены в одну группу и с высокой ве личиной достоверности аппроксимированы квадра тичной функцией (см. рис. 18). Значение массовой доли плутония в твэле, облу ченном в реакторе МИР, несколько меньше, чем значения для твэлов ВВЭР при том же выгорании, что, возможно, связано с разной долей резонансных нейтронов. ЛИТЕРАТУРА 1.C.T. Walker, C. Bager, M. Mogensen. Observations on the release of cesium from UO2 fuel //Journal of Nu clear Materials. 1996, v. 240, p. 32–42. 2.Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин, С.П. Кашкиров. Ана литический комплекс на основе рентгеноспектраль ного микроанализатора МАР-4 для исследования об лученных материалов //Тез. докл. ХIII Российского симпозиума по растровой электронной микроско пии и аналитическим методам исследования твердых тел. Черноголовка, 2-4 июня 2003 г. Черно головка: ИПТМ РАН, 2003, с. 21. 3.Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин. Методика рентгено спектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе /Сборник трудов. Ди митровград: ГНЦ РФ НИИАР. 2002, в. 4, с. 19–29. 4.Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин, С.П. Кашкиров, Г.Д. Лядов. Применение рентгеноспектрального микро анализа для определения локального выгорания об лученного топлива ядерных реакторов //Тез. докл. ХIII Российского симпозиума по растровой элек тронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел. Черноголовка, 2-4 июня 2003 г. Черноголовка: ИПТМ РАН, 2003, с. 79. 5.Б.Е. Папин, Ф.Н. Крюков, С.В. Кузьмин, В.Д. Логинов, И.Е. Сернов. Количественный эле ментный анализ реакторных материалов метода ми лазерной масс-спектрометрии /Препринт. 12(815). Димитровград: НИИАР, 1991. 6.C. Ronchi. Extrapolated equation of state for rare gas es at high temperatures and densities //J.Nucl. Mater. 1981, v. 96, p. 314. 7.Д.Р. Оландер. Теоретические основы тепловыде ляющих элементов ядерных реакторов /Пер. с англ./ Под ред. И.И. Федика и А.С. Гонтаря. М.: «ЦНИИа томинформ», 1982. 8.J. Spino, K. Vennix, M.Coquerelee. Detailed charac terization of the rim microstructure in PWR fuels in the burn-up range 40-67 GWd/tM //J. Nucl. Mater. 1996, v. 231, p. 179–190. 9.Г. Шеффер. Химические транспортные реакции. М.: «Мир», 1964, 189 с. ДОСЛІДЖЕННЯ СТАНУ ПАЛИВА РЕАКТОРІВ НА ТЕПЛОВИХ НЕЙТРОНАХ МЕТОДОМ ЕЛЕКТРОННО-ЗОНДОВОГО МІКРОАНАЛІЗУ Ф.Н. Крюков, Г.Д. Лядов, О.М. Нікітін Представлені результати дослідження трьох груп твелів: після опромінення в енергетичних реакторах ВВЕР-440 та ВВЕР-1000 до максимального вигоряння 60 МВт добу/кг урану, після додаткового опромінення в реакторі МІР до максимального вигоряння 70 МВтдобу/кг урану , після опромінення в дослідницькому реакторі з метою обгрунтування його експлуатаційної надійності в перехіднихрежимах. Визначені особливості вигоряння палива з Gd. Наведено аналіз поведінки газових продуктів поділу та цезію у паливі реакторів ВВЕР. Вигляд радіальних розподілів свідчить, що пере міщення цезію при реальнихумовах експлуатації ВВЕР-440 та ВВЕР-1000 відсутнє. Досліджено вплив способів опромінення в експериментальних реакторах наа поведінку ксенону та цезію. Встановлені закономірності поведінки ксенону та цезію при стрибках потужності. Досліджено накопичення та радіальний розподіл плутонію в твелах реакторів ВВЕР. INVESTIGATION OF FUEL CONDITION FOR THERMAL REACTORS BY ELECTRON-PROBE ANALYSIS F.N. Kryukov, G.D. Lyadov, O.N. Nokitin Results of study of three groups of fuel elements are presented: after irradiation in power reactors VVER-440 and VVER- 1000 before maximum burnup of 60 MWt/day of uranium, after additional irradiation in reactor MIR up to maximum burnup of 70 MWt*/day of uranium, after irradiation in research reactor to operating reliability control in transitional conditions. Peculiarities of burnup of fuel with Gd are determined. The behaviour of gaseous fission products and caesium in fuel of reactors VVER is analyzed. Radial distribution certifies that caesium displacement in real operating conditions of VVER-440 and VVER- 1000 is absent. Effect of irradiation methods in research reactors on xenon and caesium behaviour is investigated. Mechanisms of xenon and caesium behaviour under power jumps are determined. Accumulation and radial distribution of plutonium in fuel elements of reactors VVER`s are investigated. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.94-103.104

Исследование состояния топлива реакторов на тепловых нейтронах методом электронно-зондового микроанализа

Репозитарії

Схожі ресурси